基于四配位硅基配體的MOFs合成、結(jié)構(gòu)及其選擇性吸附亞甲基藍性能的研究
本文選題:MOFs + 四配位硅基配體 ; 參考:《吉林大學》2017年博士論文
【摘要】:隨著我國染料工業(yè)的發(fā)展,染料產(chǎn)量逐年增多,染料廢水的量也逐年增多。染料廢水能夠給人造成傷害甚至致癌,從根本上解決染料廢水的處理問題己經(jīng)迫在眉睫。因此,探索有效的染料廢水處理方法有著十分重要的意義。吸附法是一種較為高效、經(jīng)濟的處理染料廢水的方法,因而受到了人們普遍關(guān)注。吸附劑是決定吸附處理過程高效性能的關(guān)鍵因素,工業(yè)上應(yīng)用最多的吸附劑是活性炭,但其吸附效率相對低下,所以,尋找一種高效的吸附劑材料,提高凈化效率已成為環(huán)境保護中亟待解決的問題。金屬有機骨架結(jié)構(gòu)材料(MOFs)作為一種新型吸附材料,不但能夠吸附染料分子,而且還能夠選擇性吸附染料分子。MOFs材料作為吸附劑的特點是比表面積大,具有開放的孔道結(jié)構(gòu)和化學可調(diào)節(jié)性,因此,MOFs用作吸附劑處理染料廢水具有重要的理論和實際意義。在溶劑熱條件下,以硅中心四齒配體四(4-羧基苯基)硅烷和1-(四唑-5-基)-4-(三唑-1-基)-苯兩種有機配體,成功制得三種新型的MOFs材料,分別為[Cd2(H2O)2L]·5H2O·0.5DMF(吸附劑1),[Co3O(H2O)3L(ttb)]·3H2O(吸附劑2)和[Zn3O(H2O)2L(ttb)(DMF)2]·2H2O(吸附劑3)。對三種吸附劑分別進行了X-射線單晶衍射,X-射線粉末衍射(XRD),熱重分析及N_2吸附脫附性能測試的表征,證明了三種吸附劑都具有孔道結(jié)構(gòu);并測試了三種吸附劑對染料水溶液中染料分子的吸附能力。吸附劑1對亞甲基藍染料有著快速的選擇性吸附能力,模擬單層吸附量可達到1222.5 mgg-1,而活性炭對亞甲基藍的吸附量可達到249.08mgg-1。(1)X-射線單晶衍射測試結(jié)果表明,吸附劑1屬于單斜晶系,C2/c空間群;吸附劑2屬于單斜晶系,P21/c空間群;吸附劑3屬于單斜晶系,P21/n空間群,并具有二層穿插的3D結(jié)構(gòu)。(2)通過對三種吸附劑X-射線粉末衍射的模擬譜圖和實測譜圖進行比較,發(fā)現(xiàn)二者衍射峰的位置一致,只是衍生峰的強度存在差異。這一現(xiàn)象說明,合成出來的吸附劑樣品均為純相,不含其它雜質(zhì)。衍射峰強度的不同是因為晶體存在擇優(yōu)取向。(3)N_2吸附脫附測試實驗結(jié)果表明,吸附劑1和3具有相對較大的孔道和比表面積,吸附劑2比表面積較小。(4)基于吸附劑1對亞甲基藍(MB)的吸附熱力學的研究結(jié)果表明,吸附劑1對亞甲基藍(MB)具有非常好的吸附效果,模擬單層吸附量達到1222.5 mgg-1;Langmuir模型能夠更好的描述吸附劑1吸附亞甲基藍染料分子的過程。另外,吸附劑1對于亞甲基藍和其它染料混合水溶液還展現(xiàn)出了選擇性吸附亞甲基藍的能力。(5)基于吸附劑1對亞甲基藍(MB)的吸附動力學的研究結(jié)果表明,吸附劑吸附亞甲基藍(MB)符合準二級動力學模型,發(fā)生兩步吸附過程,第一步,亞甲基藍(MB)染料分子可沿著某一軸方向進入吸附劑孔道中;第二步,吸附劑和染料分子均具有苯環(huán)結(jié)構(gòu),在吸附劑的骨架結(jié)構(gòu)和客體染料分子間發(fā)生π-π和p-π作用。(6)研究了其它因素對吸附性能的影響,結(jié)果表明不同pH值條件、加入鈉鹽和加入有機物苯對吸附性能均有影響。
[Abstract]:As a new kind of adsorbent , it is very important to find a kind of efficient and economical method for treating dye waste water . ( 4 ) The adsorption kinetics of methylene blue ( MB ) is better than that of methylene blue ( MB ) .
【學位授予單位】:吉林大學
【學位級別】:博士
【學位授予年份】:2017
【分類號】:X703
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,本文編號:1880569
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