本文選題：核石墨 + 孔隙結(jié)構(gòu)��； 參考：《中國(guó)科學(xué)院研究生院(上海應(yīng)用物理研究所)》2017年博士論文

【摘要】：熔鹽堆是第四代先進(jìn)核能反應(yīng)堆的六種候選堆型之一,它在安全性、核資源可持續(xù)發(fā)展、經(jīng)濟(jì)性和防止核擴(kuò)散上較三代堆型有大幅度的改善。依據(jù)核反應(yīng)堆中裂變?nèi)剂系男螒B(tài),熔鹽反應(yīng)堆可分為液態(tài)熔鹽堆和固態(tài)熔鹽堆。在液態(tài)熔鹽堆中,熔鹽既作為冷卻劑,也作為裂變?nèi)剂系妮d體。液態(tài)燃料使得熔鹽反應(yīng)堆具有兩個(gè)顯著的優(yōu)點(diǎn):一方面,液態(tài)熔鹽堆不需要制備燃料棒,可實(shí)現(xiàn)對(duì)核燃料的在線處理和在線添加;另一方面,熔融態(tài)的混合鹽可以在高溫工作時(shí)保持較低蒸氣壓,降低壓力容器的機(jī)械應(yīng)力,提高核反應(yīng)堆的安全性。在固體熔鹽堆中,熔鹽也被選作冷卻劑。無(wú)論是固體熔鹽堆還是液態(tài)熔鹽堆,其堆芯的中子慢化材料都是核石墨,其熔鹽流通管道的制備材料也是核石墨。因此,熔鹽堆的核石墨與熔鹽會(huì)直接接觸。核石墨是一種多孔脆性材料,在與液態(tài)熔鹽接觸時(shí),熔鹽可能會(huì)浸滲到核石墨的孔隙內(nèi)。橡樹(shù)嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的數(shù)據(jù)顯示:熔鹽浸滲到核石墨內(nèi)部后,會(huì)引發(fā)核石墨局部區(qū)域形成熱點(diǎn)。當(dāng)熱點(diǎn)溫度升高到1100℃時(shí),熔鹽堆中核石墨的損傷速率會(huì)是700℃時(shí)其損傷損率的2倍以上。因此,熔鹽浸滲嚴(yán)重威脅到核石墨性質(zhì)的穩(wěn)定和核反應(yīng)堆的安全運(yùn)行。本論文針對(duì)釷基熔鹽堆中核石墨可能發(fā)生的熔鹽浸滲問(wèn)題,深入研究核石墨的熔鹽浸滲特性以及熔鹽浸滲對(duì)核石墨微觀結(jié)構(gòu)和熱學(xué)性質(zhì)的影響,為釷基熔鹽堆篩選合格的核石墨提供有效的浸滲評(píng)估方法。因此,本論文的一個(gè)研究重點(diǎn)是:核石墨的熔鹽浸滲特性以及熔鹽浸滲對(duì)核石墨微觀結(jié)構(gòu)和熱學(xué)性質(zhì)的影響。這部分的內(nèi)容主要包括三個(gè)方面:1.利用光學(xué)顯微鏡(OM)、掃描電子顯微鏡(SEM)、顯微CT等多種手段研究了多種石墨的孔隙結(jié)構(gòu)。OM和SEM的結(jié)果顯示:石墨表面存在很多形狀不規(guī)則的孔隙,而且孔隙的分布范圍廣泛。石墨的顯微CT圖顯示:石墨內(nèi)部的孔隙呈現(xiàn)網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),而且大量氣孔的形狀呈現(xiàn)啞鈴狀。論文通過(guò)結(jié)合相應(yīng)石墨的壓汞數(shù)據(jù),對(duì)石墨的熔鹽浸滲特性進(jìn)行總結(jié)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示:隨著熔鹽浸滲壓強(qiáng)增加,石墨孔隙內(nèi)熔鹽的浸滲質(zhì)量也逐漸增加。論文通過(guò)對(duì)比不同浸滲質(zhì)量的石墨SEM圖可知:在熔鹽浸滲實(shí)驗(yàn)中,熔鹽浸滲石墨存在不同的閾值壓強(qiáng),而且熔鹽浸滲石墨的質(zhì)量與浸滲時(shí)間無(wú)關(guān)。熔鹽浸滲后石墨斷裂截面的sem圖顯示:熔鹽與石墨之間存在的相互作用會(huì)改變?nèi)埯}在石墨孔隙內(nèi)的形狀,且熔鹽浸滲后熔鹽所占據(jù)的石墨孔隙是石墨結(jié)構(gòu)的開(kāi)孔孔隙。2.利用同步輻射x射線小角散射技術(shù)(saxs)研究了溫度和熔鹽浸滲對(duì)石墨納米尺度范圍內(nèi)微孔結(jié)構(gòu)的影響。溫度對(duì)石墨孔隙結(jié)構(gòu)的影響研究表明:石墨孔隙有明銳的固-氣界面,而且在石墨的微觀結(jié)構(gòu)中存在微尺度的密度不均勻區(qū)。隨著溫度升高,石墨微觀結(jié)構(gòu)的孔隙數(shù)量逐漸增加,分形維數(shù)逐漸減小(石墨的固-氣界面逐漸光滑)。熔鹽浸滲對(duì)石墨微孔結(jié)構(gòu)的影響研究表明:熔鹽浸滲后石墨與熔鹽之間存在相互作用,會(huì)影響石墨孔隙中固-氣界面的光滑程度。論文通過(guò)對(duì)比溫度和熔鹽浸滲對(duì)石墨微孔結(jié)構(gòu)的影響可知:石墨在納米尺度范圍內(nèi)的孔隙結(jié)構(gòu)對(duì)溫度的敏感性更高。3.針對(duì)熔鹽堆中核石墨面臨熔鹽浸滲的問(wèn)題,利用高溫xrd裝置深入研究熔鹽浸滲對(duì)核石墨微觀結(jié)構(gòu)和熱學(xué)性質(zhì)的影響。石墨的高溫xrd數(shù)據(jù)顯示:隨著溫度的升高,石墨(002)方向的層間距逐漸增加,且溫度對(duì)石墨層間距的影響是可逆的。熔鹽浸滲對(duì)石墨微觀結(jié)構(gòu)的影響研究結(jié)果表明:隨熔鹽浸滲質(zhì)量的增加,石墨(002)方向的層間距逐漸減小。熔鹽浸滲后,flinak熔鹽的晶格熱膨脹率呈現(xiàn)下降趨勢(shì),說(shuō)明石墨與熔鹽之間存在相互作用。熔鹽浸滲對(duì)石墨宏觀熱膨脹率的影響研究結(jié)果表明:熔鹽浸滲后石墨的宏觀熱膨脹率呈現(xiàn)增加趨勢(shì),且熔鹽的形態(tài)是影響石墨微觀結(jié)構(gòu)和宏觀熱膨脹率的主要因素,其影響的溫度區(qū)間是25~450℃。熔鹽浸滲對(duì)石墨性質(zhì)的影響是熔鹽結(jié)晶壓力和熔鹽與石墨的熱膨脹系數(shù)存在巨大差異共同作用的結(jié)果。目前,釷基熔鹽堆研發(fā)設(shè)計(jì)團(tuán)隊(duì)還沒(méi)有篩選出符合條件的核石墨。因此,為釷基熔鹽堆篩選出合適的核石墨成為一個(gè)重大課題。面對(duì)熔鹽可能浸滲到核石墨孔隙內(nèi)的問(wèn)題,釷基熔鹽堆需要選用一種具有一定熔鹽阻隔性的核石墨。美國(guó)橡樹(shù)嶺實(shí)驗(yàn)室的研究結(jié)果表明:熔鹽堆中核石墨的孔隙孔徑小于1μm時(shí),核石墨可以有效的阻止熔鹽浸滲到石墨孔隙內(nèi)。鑒于超細(xì)顆粒石墨具有較小的孔隙孔徑,其熔鹽滲透性遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于細(xì)顆粒石墨,釷基熔鹽堆項(xiàng)目預(yù)備選用超細(xì)顆粒石墨作堆用核石墨。在釷基熔鹽核反應(yīng)堆中,核石墨不僅要面臨熔鹽浸滲的問(wèn)題,還要面對(duì)大劑量中子輻照的挑戰(zhàn)。為保障核反應(yīng)堆運(yùn)行的安全性,新型核石墨在正式應(yīng)用到核反應(yīng)堆之前,需要進(jìn)行輻照效應(yīng)的評(píng)估。研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)獲取完善的中子輻照數(shù)據(jù),可以評(píng)估核反應(yīng)堆中核石墨的性能演變,可以估算核石墨的使用壽命,進(jìn)而可以維護(hù)核反應(yīng)堆的安全運(yùn)行。由于中子輻照時(shí)間長(zhǎng)、成本高以及重復(fù)性低等原因,核石墨中子輻照實(shí)驗(yàn)的實(shí)施是非常困難的。在為釷基熔鹽堆篩新型核石墨的過(guò)程中,研究團(tuán)隊(duì)要對(duì)所有候選的核石墨材料進(jìn)行中子輻照實(shí)驗(yàn)是非常有難度的。因此,本論文的另外一個(gè)研究重點(diǎn)就是超細(xì)顆粒石墨的輻照效應(yīng)。本論文利用離子輻照代替中子輻照,同時(shí)借用多種材料表征手段,研究超細(xì)顆粒石墨的輻照效應(yīng),為釷基熔鹽堆超細(xì)顆粒石墨的輻照效應(yīng)研究積累知識(shí)。本論文在常溫下采用7MeV氙離子輻照(劑量為0.10至5.23 dpa)超細(xì)粒級(jí)石墨HPG-510和細(xì)粒級(jí)石墨I(xiàn)G-110,利用SEM、TEM、拉曼光譜儀(Raman)和納米壓痕儀(Nanoindentation)等表征手段,研究超細(xì)粒級(jí)石墨HPG-510和細(xì)粒級(jí)石墨I(xiàn)G-110在微觀結(jié)構(gòu)和缺陷演變方面的行為差異。根據(jù)SEM圖顯示:隨著輻照劑量的增加,石墨表面形貌的破碎程度逐漸增加。在同一輻照劑量下,細(xì)顆粒石墨I(xiàn)G-110表面形貌的破碎程度大于超細(xì)粒級(jí)石墨HPG-510,其結(jié)果表明超細(xì)粒級(jí)石墨HPG-510比細(xì)顆粒石墨I(xiàn)G-110更耐離子輻照。論文利用TEM觀察兩種石墨微裂紋的分布,推測(cè)微裂紋密度更大的超細(xì)粒級(jí)石墨HPG-510更耐離子輻照。隨著離子輻照劑量的增加,石墨拉曼光譜的演變與石墨硬度和楊氏模量的變化,都支持超細(xì)粒級(jí)石墨HPG-510比細(xì)顆粒石墨I(xiàn)G-110更耐離子輻照的結(jié)論。
[Abstract]:The molten salt reactor is one of the six candidate reactor types of the fourth generation of advanced nuclear reactors . It is safe , the sustainable development of nuclear resources , the economy and the prevention of nuclear non - proliferation . In the liquid molten salt reactor , the molten salt can be divided into liquid molten salt reactor and solid molten salt reactor . The effects of molten salt infiltration on the microstructure and thermal properties of graphite have been studied . The results show that the influence of molten salt infiltration on the microstructure and thermal properties of graphite is the main factor affecting the microstructure and thermal properties of graphite . Under the same irradiation dose , the surface morphology of fine - grained graphite IG - 110 is larger than that of ultra - fine - grained graphite HPG - 510 . The results show that the ultra - fine - grained graphite HPG - 510 is more resistant to ion irradiation than the fine - grained graphite IG - 110 . With the increase of ion irradiation dose , the evolution of the graphite Raman spectrum and the change of the hardness and Young ' s modulus of the graphite support the conclusion that the ultra - fine - grained graphite HPG - 510 is more resistant to ion irradiation than the fine - grained graphite IG - 110 .

【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)院研究生院(上海應(yīng)用物理研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：TL426

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本文編號(hào)：1847838