發(fā)布時間：2018-04-11 04:23

  本文選題：隨機(jī)激光 + 相干性��； 參考：《中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)》2017年博士論文

【摘要】：本論文在合成和表征一種熒光散射雜化分子的基礎(chǔ)上,詳細(xì)研究了這種分子聚集體所形成的有源散射體(active scatterers)的隨機(jī)激光行為。主要內(nèi)容如下:1.合成并表征了熒光染料N,N'-二[3-(異丁基籠型聚倍半硅氧烷)丙基]傒酰亞胺{N,N'-di[3-(isobutylpolyhedral oligomeric silsesquioxanes)propyl]perylene diimide},簡稱DPP。另合成了熒光染料N,N'-二環(huán)己基傒酰亞胺(N,N'-dicyclohexyl perylene diimide),簡稱 DCP。把不同濃度 DPP 溶于 CS2 溶劑中,并把這一系列溶液樣品封裝于內(nèi)徑為200μm,外徑為300μm的玻璃毛細(xì)管中,通過532nm脈沖激光從毛細(xì)管側(cè)面泵浦,實驗發(fā)現(xiàn)在低濃度樣品中即染料濃度小于10 5M時,只檢測到熒光現(xiàn)象;當(dāng)染料濃度高于10 5M時,可以檢測到相干隨機(jī)激光現(xiàn)象。通過光譜分析發(fā)現(xiàn):在濃度低于10-5M時,染料處于單分子狀態(tài),而在高于10 5M時,染料處于聚集體狀態(tài)(主要為低聚體)。由此通過理論分析發(fā)現(xiàn):聚集體內(nèi)部及聚集體之間的近場散射(Near-zone scattering)作用協(xié)助泵浦出了隨機(jī)激光。通過對比實驗,即在同樣濃度的DCP及籠型聚倍半硅氧烷(POSS)共混溶液體系中并未檢測到隨機(jī)激光現(xiàn)象,也說明只有通過化學(xué)鍵連接的DPP分子聚集體可以滿足近場散射增強(qiáng)的條件(即散射體之間的距離遠(yuǎn)小于發(fā)射光波長)進(jìn)而泵浦出隨機(jī)激光。2.固定DPP濃度為10 3M,研究不同有機(jī)溶劑(以溶劑折射率排序)對該分子聚集體所形成的有源散射體的隨機(jī)激光的影響。研究結(jié)果表明:只有高折射率溶液樣品(折射率大于1.48,比如甲苯,苯乙烯,二硫化碳)中可以泵浦出相干隨機(jī)激光,而低折射率溶劑樣品(折射率小于1.48,比如乙醚,四氫呋喃,四氯化碳,氯仿,二氯甲烷)中,并未產(chǎn)生隨機(jī)激光。光譜分析以及對散射平均自由程ls的理論計算表明:對于高折射率樣品,由于散射基團(tuán)POSS折射率與環(huán)境折射率(即溶劑折射率)差異較大,散射能力較強(qiáng),ls較小。同時,由紫外可見吸收光譜可知高折射率樣品在532nm(泵浦激光波長)處有較強(qiáng)吸收,對應(yīng)著比較大的增益g,即較小的lg,從而可以泵浦出隨機(jī)激光。而對于低折射率樣品,分為兩種情況,一種為溶劑折射率與散射體折射率相近,如四氫呋喃,二氯甲烷,三氯甲烷,其散射能力非常弱,即ls非常大,從而無隨機(jī)激光產(chǎn)生;另一種情況為兩者(溶劑與POSS)折射率差異也很大,如乙醚,四氯化碳,即ls比較小,理論計算其值與高折射率樣品(比如甲苯等)相近,但光譜分析發(fā)現(xiàn)其最大吸收峰與532nm相差較遠(yuǎn),即lg很大,所以在差不多泵浦光強(qiáng)度下,并不能產(chǎn)生隨機(jī)激光。3.把不同濃度的DPP染料(10-3M-10-6M)溶解于精制的苯乙烯中,加入1wt%AlBN作為引發(fā)劑,在體系中插入不同內(nèi)徑毛細(xì)管(100μm-7000μm),先把體系加熱到60℃,反應(yīng)2小時,后取出室溫放置1-2個月完成聚合。對毛細(xì)管中固體樣品進(jìn)行隨機(jī)激光檢測發(fā)現(xiàn):以毛細(xì)管內(nèi)徑為300μm,不同濃度樣品做比較,發(fā)現(xiàn)與之前溶液體系中類似,在高濃度時(大于10-4M),體系泵浦出了相干隨機(jī)激光,而在低濃度時(小于10-4M),為熒光現(xiàn)象;固定DPP濃度為10-3M,采用不同內(nèi)徑毛細(xì)管制作樣品進(jìn)行比較實驗,發(fā)現(xiàn)在內(nèi)徑不超過300μm時,可以檢測到相干隨機(jī)激光,而在內(nèi)徑大于300μm時,僅觀測到了非相干隨機(jī)激光;對DPP濃度為10 3M,毛細(xì)管內(nèi)徑為3000μm的樣品做如下實驗:當(dāng)外層毛細(xì)管存在時,體系泵浦出相干隨機(jī)激光;而當(dāng)毛細(xì)管被剝離時,體系只泵浦出非相干隨機(jī)激光。理論分析表明,毛細(xì)管可以形成回音壁模式(Whispering Gallery Modes,WGM)共振,可以提高發(fā)射光在增益介質(zhì)中局域(或停留)時間,有助于形成干涉,即振幅反饋,從而泵浦出相干隨機(jī)激光,而在無毛細(xì)管時,發(fā)射光在體系停留時間縮短,只有能量反饋,所以產(chǎn)生非相干隨機(jī)激光。4.在10-3M DPP的CS2溶液體系中加入一系列不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)(0-25wt%)的聚苯乙烯(PS),從而改變體系粘度,進(jìn)而改變有源散射體的布朗運(yùn)動速率,從而影響散射體的動態(tài)分布。實驗發(fā)現(xiàn),在低粘度體系(PS含量小于20wt%)中可以產(chǎn)生相干隨機(jī)激光。理論分析發(fā)現(xiàn),低粘度時粒子運(yùn)動速率較大,當(dāng)某一粒子運(yùn)動到其他位置時,其他粒子可以在較短時間內(nèi)占據(jù)該粒子原來位置,從整體來說為穩(wěn)定的動態(tài)分布,而散射體的穩(wěn)態(tài)分布有利于穩(wěn)定的散射回路(scattering loops)形成,進(jìn)而產(chǎn)生干涉效應(yīng),從而泵浦出相干隨機(jī)激光;而高粘度體系(PS含量大于20wt%),由于粒子運(yùn)動速率較慢,另一粒子無法在短時間內(nèi)占據(jù)原粒子初始位置,從而無法形成穩(wěn)態(tài)分布,進(jìn)而不易形成穩(wěn)定的散射回路,從而只有能量反饋,只能泵浦出非相干隨機(jī)激光。因此,可以在該體系中通過調(diào)節(jié)體系的粘度實現(xiàn)隨機(jī)激光相干性的轉(zhuǎn)變。5.合成了一系列間隔基(Spacer)的長度分別為0,2,6的單臂膽甾醇取代的偶氮苯衍生物,記為CholXAzo(X=0,2,6)。實驗發(fā)現(xiàn)只有當(dāng)4wt%的Chol6Azo摻入膽甾相液晶(60.7wt%E735.3wt%S811)時,可以誘導(dǎo)出藍(lán)相液晶(Blue phases,BPs)。當(dāng)在藍(lán)相溫度區(qū)間的較高溫度條件下,使用紫外光照射藍(lán)相樣品時,紫外輻射可以使樣品實現(xiàn)由藍(lán)相到各向同性相轉(zhuǎn)變;而在低溫藍(lán)相區(qū)域進(jìn)行紫外照射時,樣品仍保持藍(lán)相狀態(tài)。紫外可見吸收光譜分析表明:高溫時藍(lán)相織態(tài)結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定,紫外光照時偶氮順反異構(gòu)程度較高,從而打破了藍(lán)相結(jié)構(gòu),實現(xiàn)到各向同性相的轉(zhuǎn)變;低溫時穩(wěn)定的藍(lán)相結(jié)構(gòu)束縛了偶氮異構(gòu),較低程度的偶氮異構(gòu)不足以打破藍(lán)相結(jié)構(gòu),從而無法實現(xiàn)到各向同性相的轉(zhuǎn)變。從而在該體系中可以實現(xiàn)紫外光可調(diào)控的二元相轉(zhuǎn)變。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：TQ617.3

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本文編號：1734425