本文選題：含氮炭材料　切入點：多級孔結構　出處：《南京大學》2017年博士論文　論文類型：學位論文

【摘要】：炭材料由于其來源廣泛,成本低廉,比表面積大,穩(wěn)定性好,無毒,孔道豐富等特點,在吸附、分離等領域引起了人們廣泛的關注。為了進一步提高材料的性能,在炭骨架中引入氮基團,不僅可以提供堿性位點,缺陷活性位增加,而且親水性和導電性增強,極大擴展了其在能源存儲、電催化和催化劑載體等方面的應用。此外,得益于多級孔結構帶來的質量傳遞性能的改進,在含氮炭材料中構造多級孔結構也受到了極大的關注。因此開發(fā)設計簡單有效的方法合成同時具有高含氮量、高比表面積和多級孔結構的炭材料對于材料的應用具有重大的意義。本論文圍繞含氮多孔炭材料的設計合成,將其應用于儲能領域和催化劑載體方面,并且開發(fā)了一種簡單制備高度分散負載型貴金屬催化劑的方法。主要研究工作如下:(1)發(fā)展了一種簡單的初濕浸漬法,以輕質氧化鎂為模板,富含氮的對苯二胺和吡啶二醛為前體,制備了一種高含氮量(10 wt.%)高比表面積(904 m2/g)多級孔炭材料。此材料具有優(yōu)異的超級電容器(419F/g@0.5A/g)和鋰離子電池(2722mAh/g@0.1A/g)容量,且具有良好的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性。(2)以含氮多孔炭材料(CN)為載體,制備了雙金屬Pd10Au/CN催化劑。相比于純炭作為載體和負載單金屬Pd,PdioAu/CN具有更高的穩(wěn)定性和活性;合金效應是苯酚加氫活性提高的原因。(3)發(fā)展了一種固相分散法,制備了高度分散Pd/HAP催化劑。對比傳統(tǒng)浸漬法制備樣品,Pd的顆粒粒徑減小(1.2nm);活性Pd0含量的增多是加氫活性顯著提高的可能原因。
[Abstract]:Because of its wide source, low cost, large specific surface area, good stability, non-toxic and rich pore channels, carbon materials have attracted wide attention in the fields of adsorption, separation and so on. The introduction of nitrogen groups into the carbon skeleton can not only provide basic sites, increase the active sites of defects, but also enhance hydrophilicity and conductivity, greatly expanding their applications in energy storage, electrocatalysis and catalyst carriers. Due to the improvement of mass transfer performance brought about by multistage pore structure, the construction of multistage pore structure in nitrogen-containing carbon materials has attracted much attention. Therefore, a simple and effective method for synthesis with high nitrogen content has been developed and designed. Carbon materials with high specific surface area and multilevel pore structure have great significance for the application of materials. In this paper, the design and synthesis of nitrogen-containing porous carbon materials are applied in the field of energy storage and catalyst support. A simple method for preparing highly dispersed supported noble metal catalysts was developed. The main research work is as follows: 1) A simple initial wet impregnation method was developed, using light magnesium oxide as template. The nitrogen-rich p-phenylenediamine and pyridine dialdehyde were used as precursors to prepare a kind of multiporous carbon material with a high specific surface area of 904 m2 / g and a high nitrogen content of 10 wt.This material has excellent supercapacitor 419F / g @ 0.5A / g) and lithium-ion battery / battery capacity of 2722m / g / g / g / 0.1A / g. Bimetallic Pd10Au/CN catalyst was prepared by using nitrogen-containing porous carbon as the carrier. Compared with pure carbon as support and supported on single metal PdPdioAu-CN, bimetallic Pd10Au/CN catalyst has higher stability and activity. The alloy effect is the reason for the improvement of phenol hydrogenation activity. (3) A solid phase dispersion method has been developed. A highly dispersed Pd/HAP catalyst was prepared. The particle size of Pd prepared by the traditional impregnation method was decreased by 1.2 nmM, and the increase of the active Pd0 content was the possible reason for the significant increase of the hydrogenation activity.
【學位授予單位】：南京大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36

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本文編號：1642270