本文選題：沉積物微生物燃料電池　切入點：沉積物有機質(zhì)　出處：《哈爾濱工業(yè)大學》2017年博士論文　論文類型：學位論文

【摘要】：隨著經(jīng)濟的快速發(fā)展,工業(yè)和農(nóng)業(yè)規(guī)模的擴大以及不斷增加的人口數(shù)量,迫使大量的工業(yè)廢水和生活污水排入地表水體,造成水體中有機物、氮磷營養(yǎng)元素和重金屬污染嚴重。水體沉積物與上覆水之間持續(xù)地進行著物質(zhì)和能量交換,在特定條件下,沉積物中的污染物可通過解吸、擴散等方式重新回到上覆水中,因此從根本上消除水體污染必須同時進行沉積物的治理,但傳統(tǒng)的水體沉積物修復技術(shù)均存在一定的局限性。針對水體受污染的現(xiàn)狀以及污染物的遷移轉(zhuǎn)化特征,基于微生物電化學技術(shù)思想,構(gòu)建了可用于強化水體自凈過程的沉積物微生物燃料電池(sediment microbial fuel cell,SMFC),并比較研究不同因素的影響,確定了最優(yōu)結(jié)構(gòu)及運行條件。在確定了結(jié)構(gòu)及運行條件的基礎上,SMFC與自然降解的開路狀態(tài)相比較,研究其強化不同污染物的去除效能及產(chǎn)電特性。結(jié)果表明,SMFC可明顯促進沉積物中有機質(zhì)和PCBs的降解。運行60d后,沉積物中TOC和DOC的最大去除率分別為48.45±1.52%和62.23±1.70%。PCBs的初始濃度為57.2±1.5mg/kg時去除率最大,為14.66±0.61%,約為開路狀態(tài)的2.3倍。沉積物中有機質(zhì)和PCBs的去除使上覆水中污染物的濃度明顯低于開路狀態(tài)。且有機質(zhì)和PCBs去除伴隨產(chǎn)生的最大電壓分別為0.768和0.581V,最大功率密度分別為98.99和60.79W/m2。SMFC修復受重金屬污染水體的研究表明,SMFC在促進有機質(zhì)降解的同時可使沉積物中的Cr、Cu和Cd向更穩(wěn)定的殘渣態(tài)轉(zhuǎn)化,且陰極在缺氧條件下運行SMFC可以有效促進Cr(VI)和Cu(II)的還原反應。運行60d后可使上覆水中Cr(VI)和Cu(II)的去除率分別為88.5±3.5%和82.1±3.2%,產(chǎn)生的最大電壓和功率密度分別為0.517V和54.21m W/m2。SMFC強化水體脫氮的研究表明,SMFC對上覆水中氨氮和沉積物間隙水中硝酸鹽氮去除作用明顯。氨氮初始濃度為30mg/L時,30d后即可降為5mg/L以下,且沉積物和上覆水中的TOC可同步去除,伴隨產(chǎn)生的最大電壓為0.539V,最大功率密度為66.34m W/m2。在SMFC對沉積物屬性改變的研究中發(fā)現(xiàn),運行SMFC可促進生物聚合物、富里酸和腐殖酸的降解,改變p H值和電導率,降低沉積物溶解性有機質(zhì)的UV254值,增加沉積物有機質(zhì)的腐殖化程度。研究中發(fā)現(xiàn),三價鐵氧化物和非離子型表面活性劑(吐溫-80)均可強化沉積物中污染物的去除。Fe(III)和SMFC聯(lián)合作用使得沉積物中TOC和DOC的去除率分別是開路運行的2.64和1.82倍,且沉積物中Fe(III)氧化物的濃度隨反應時間逐漸減小。吐溫-80作為典型的非離子型表面活性劑可以將沉積物中疏水性有機污染物溶出,當吐溫-80與PCBs的質(zhì)量比為50時,沉積物間隙水中的PCBs濃度是空白時的近10倍,與SMFC聯(lián)合作用獲得的PCBs去除率為58.67±2.02%,約為單獨運行SMFC的2倍,約為自然降解的6倍。SMFC強化污染去除和產(chǎn)電的微生物學機制表明,沉積物和陽極生物膜內(nèi)的微生物群落結(jié)構(gòu)豐富,電極作為電子受體的參與會使微生物群落中產(chǎn)電細菌的相對豐度增加。產(chǎn)電與有機質(zhì)降解同時發(fā)生,不同有機質(zhì)含量的沉積物中TOC去除率與電能的輸出成線性正相關(guān)。微生物群落中不同功能菌群與相應污染物的降解和轉(zhuǎn)化有關(guān)。樣品中的Clostridium、Bacteroides發(fā)酵菌群和Shewanella、Pseudomonas和Geobacter產(chǎn)電菌群可參與完全降解有機質(zhì),樣品中存在的Clostridium、Longilinea和Bradyrhizobium菌屬在受PCBs污染的環(huán)境中相對豐度增加。在重金屬的轉(zhuǎn)化途徑中,陽極發(fā)生有機質(zhì)降解產(chǎn)生的電子傳遞到陰極,由Cr(VI)和Cu(II)作為最終的電子受體可減少其在上覆水中的含量,SMFC中重金屬質(zhì)量平衡證明了其轉(zhuǎn)化的各種途徑。在SMFC的脫氮過程中,上覆水中的好氧硝化菌將NH3氧化成NO3-,擴散到沉積物中,沉積物中的Pseudomonas和Bacillus反硝化菌在脫氮環(huán)境中相對豐度顯著增加,反硝化菌利用有機質(zhì)代謝產(chǎn)生的電子,以NO3-作為最終的電子受體還原反應生成N2,實現(xiàn)了同步去除有機物和脫氮。環(huán)境條件對微生物群落結(jié)構(gòu)的選擇性作用明顯。比較分析表明,SMFC作為一種強水體自凈過程的微生物電化學方法,具有結(jié)構(gòu)簡單、易于操作、無二次污染、污染物去除效能高并能同時產(chǎn)電的特點,可通過一定的強化手段,顯著提高其處理效率,是一種經(jīng)濟、高效、環(huán)保的水體污染治理技術(shù)。
[Abstract]:......
【學位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：X52;TM911.45

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