發(fā)布時(shí)間：2018-03-08 13:35

  本文選題：兩維層狀材料　切入點(diǎn)：偏振拉曼散射　出處：《中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)》2017年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：以石墨烯為代表的二維層狀材料具有原子尺度上的量子限域性,從而表現(xiàn)出獨(dú)特的電學(xué)和光學(xué)行為,相關(guān)的基礎(chǔ)科學(xué)研究和應(yīng)用探索一直是物理、化學(xué)和材料科學(xué)等領(lǐng)域的國(guó)際前沿。與此同時(shí),拉曼光譜作為無(wú)損探測(cè)、定性/半定性分析和檢測(cè)的強(qiáng)大工具,已被廣泛的用來(lái)研究固體物理中的晶格振動(dòng)、電子和空穴的激發(fā)、以及它們之間相互作用的行為。因此,本論文針對(duì)化學(xué)氣相輸運(yùn)法合成的四種層狀新材料,利用拉曼光譜細(xì)致而深入地探索了層狀材料中的晶格振動(dòng)以及電子行為,揭示了層狀材料中的偏振拉曼光譜、連續(xù)電子激發(fā)與聲子耦合導(dǎo)致的激子方諾效應(yīng)、溫度依賴的拉曼光譜現(xiàn)象以及共振拉曼光譜現(xiàn)象。本論文開(kāi)展的主要研究?jī)?nèi)容和獲得的主要研究結(jié)果如下:層狀(NH_4)_2V_3O_8和NbSe_3的偏振拉曼光譜如何指認(rèn)拉曼光譜中不同拉曼峰的振動(dòng)模式對(duì)理解新材料的晶格振動(dòng)行為至關(guān)重要。偏振拉曼是依據(jù)已知單晶晶軸的取向來(lái)選擇偏振的入射光偏振方向,由散射光光強(qiáng)相對(duì)于入射光偏振情況的改變來(lái)區(qū)分不同拉曼峰的振動(dòng)模式。針對(duì)化學(xué)氣相合成的高質(zhì)量層狀(NH_4)_2V_3O_8和NbSe_3單晶,我們通過(guò)圍繞入射光傳播方向旋轉(zhuǎn)轉(zhuǎn)移到硅片表面的單晶樣品,以此來(lái)改變?nèi)肷涔馄穹较蚝途лS的取向,從而得到了散射光光強(qiáng)隨角度變化的規(guī)律。隨后,我們結(jié)合群理論和拉曼散射選擇定則,有效地指認(rèn)了兩種層狀材料的不同拉曼峰所屬的振動(dòng)模式。研究結(jié)果表明這種方法可以拓展到其他各向異性元激發(fā)導(dǎo)致的拉曼散射,比如等離激元,磁子的拉曼散射等。層狀Ta_2NiS_5拉曼光譜的激子方諾效應(yīng)自從1961年方諾通過(guò)干涉效應(yīng)解釋了 He原子對(duì)電子的前向非彈性散射截面出現(xiàn)非對(duì)稱的峰以來(lái),Fano-Anderson模型被推廣和運(yùn)用到物理的各個(gè)領(lǐng)域。我們研究了層狀Ta_2NiS_5的變溫拉曼光譜,發(fā)現(xiàn)了位于126cm~(-1)的拉曼峰是非對(duì)稱的,并且峰的非對(duì)稱度隨著溫度的降低而加劇。結(jié)合Fano-Anderson模型,我們把這個(gè)峰的非對(duì)稱性歸結(jié)為層狀Ta_2NiS_5拉曼光譜的激子方諾效應(yīng),并通過(guò)方諾線型擬合得到了其激子-聲子耦合強(qiáng)度系數(shù)。隨后,通過(guò)偏振拉曼光譜我們進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)了 126cm~(-1)的拉曼峰位與樣品的取向有關(guān),理論分析指出重整化的聲子頻率與激子-聲子耦合強(qiáng)度的模方成正比,從而進(jìn)一步揭示了層狀Ta_2NiS5_中激子-聲子耦合是各向異性的。層狀Ta_2NiS_5拉曼光譜的溫度依賴行為當(dāng)晶體的勢(shì)能展開(kāi)到原子偏離平衡位置位移的三次方、四次方等高階項(xiàng)時(shí),非簡(jiǎn)諧晶體對(duì)應(yīng)哈密頓量的對(duì)角化會(huì)導(dǎo)致簡(jiǎn)諧模式的耦合,而這些耦合主要來(lái)源于晶體勢(shì)能中的非簡(jiǎn)諧項(xiàng)。特別是在變溫拉曼光散射過(guò)程中,非簡(jiǎn)諧項(xiàng)使得晶體簡(jiǎn)振模式的頻率ω(kj)表現(xiàn)出顯著的溫度依賴關(guān)系�；趶�(fù)頻移△ω(kj)+iΓ(kj)的假設(shè),我們推導(dǎo)了三聲子和四聲子衰減條件下復(fù)頻移的具體表達(dá)式,并以層狀的Ta_2NiS_5作為例子,利用得到的表達(dá)式擬合了拉曼光譜中峰位置與溫度的變化曲線,從而得到了溫度依賴的光散射系數(shù)A和B。層狀MoS_2拉曼光譜的共振散射行為當(dāng)入射光或者散射光的能量接近電子躍遷的能量時(shí),拉曼散射截面會(huì)得到極大的增強(qiáng),表現(xiàn)出共振散射行為。我們按照光散射過(guò)程中間態(tài)和末態(tài)的特征,系統(tǒng)區(qū)分了三種不同的共振拉曼散射過(guò)程,并在包含各向同性電子-空穴關(guān)聯(lián)的情況下推導(dǎo)了拉曼散射截面表達(dá)式,發(fā)現(xiàn)了該條件對(duì)帶內(nèi)弗留里希散射具有重要的影響。隨后,利用格林函數(shù)表達(dá)式,我們處理了電子-空穴對(duì)的相對(duì)運(yùn)動(dòng),得到了散射截面的數(shù)值結(jié)果,并在層狀的MoS_2中利用638nm的激發(fā)光研究了三重共振的拉曼散射過(guò)程。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TB30;O657.37

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本文編號(hào)：1584114