本文關(guān)鍵詞：基于激光誘導(dǎo)熒光技術(shù)的大氣OH自由基測量方法研究　出處：《中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)》2017年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：OH自由基是日間大氣中重要的氧化劑,它能與CO、NO2、SO2、CH4、VOCs等大部分痕量氣體成分發(fā)生反應(yīng),在對流層氧化反應(yīng)中起初始化作用,是痕量污染氣體自清潔能力的一個度量,因此OH自由基濃度的準(zhǔn)確測量對研究大氣化學(xué)反應(yīng)及其機理有著重要的意義。由于OH自由基濃度低(～1×106 molecules/cm3)、壽命短(大氣環(huán)境壽命1s)、反應(yīng)活性高,其濃度檢測是比較困難的,國際上僅有少數(shù)研究小組發(fā)展了幾種大氣OH自由基的可靠監(jiān)測技術(shù)。其中,氣體擴(kuò)張激光誘導(dǎo)熒光技術(shù)(Fluorescence Assay by Gas Expansion,FAGE)具有高靈敏性、高選擇性、低探測限等特點,是目前大氣OH自由基測量的主要技術(shù)之一。本文開展了基于FAGE技術(shù)的OH自由基測量方法研究工作,自主研發(fā)了一套應(yīng)用于大氣OH自由基監(jiān)測的FAGE系統(tǒng)。通過A-X(0,0)帶的共振熒光強度來定量測量OH自由基濃度,解決了 OH 自由基監(jiān)測中自由基高效低損耗采樣、激光器波長修正、共振熒光的時間相關(guān)測量、實驗室OH自由基定標(biāo)等部分關(guān)鍵技術(shù),系統(tǒng)初步應(yīng)用于大氣OH自由基的測量研究。1)完成低壓熒光池的設(shè)計搭建,實現(xiàn)OH自由基的高效低損耗采樣。結(jié)合自由膨脹射流技術(shù),采用特殊面型的針孔噴嘴(直徑約1mm)將大氣環(huán)境OH自由基采集進(jìn)入低壓(本文選用350Pa)熒光池內(nèi),對采樣流場及熒光激發(fā)探測位置進(jìn)行分析,在減少自由基碰撞損耗的同時實現(xiàn)其高活性自由基的高速采樣。2)建立激光輸出波長修正及反饋調(diào)節(jié)系統(tǒng),實現(xiàn)熒光信號的穩(wěn)定激發(fā)。針對熒光信號受激發(fā)線位置影響較敏感的問題,建立激光波長修正系統(tǒng),通過熒光參比池內(nèi)高濃度OH自由基熒光峰值信號的實時監(jiān)測,采用Labview等軟件實現(xiàn)激光輸出波長的反饋調(diào)節(jié),完成OH自由基熒光信號在Q1(2)激發(fā)線位置的的穩(wěn)定激發(fā),精度可達(dá)0.1pm。3)設(shè)計光電倍增管(PMT)電子門控系統(tǒng),實現(xiàn)OH自由基共振熒光的時間相關(guān)測量研究。考慮到OH自由基308nm激發(fā)機制下產(chǎn)生的共振熒光波長與激發(fā)波長相同,且熒光信號壽命短(約200ns)、強度低,需要通過PMT的電子門控系統(tǒng)實現(xiàn)OH自由基的時序選擇測量,設(shè)計相應(yīng)的高壓調(diào)制電路和PMT分壓電路,通過打拿級電壓調(diào)制實現(xiàn)PMT的門控開啟和關(guān)閉。電路上升沿時間可達(dá)20ns,開關(guān)比優(yōu)于105,可以實現(xiàn)激光脈沖結(jié)束后納秒級時序內(nèi)PMT的開啟和響應(yīng)恢復(fù),在避免激光雜散光干擾的同時實現(xiàn)超短壽命熒光信號的檢測。4)研究了實驗室OH自由基定標(biāo)技術(shù),開展基于同步光解法的OH自由基定標(biāo)系統(tǒng)研究。搭建基于汞燈185nm線同步光解H20和O2法的定標(biāo)裝置,實現(xiàn)定標(biāo)池流動管內(nèi)低濃度OH自由基的穩(wěn)定產(chǎn)生,結(jié)合化學(xué)反應(yīng)機理對其定標(biāo)流動管內(nèi)OH自由基濃度進(jìn)行了準(zhǔn)確的計算和分析,實現(xiàn)OH自由基準(zhǔn)確定標(biāo)。5)優(yōu)化系統(tǒng)性能,開展了實驗室及外場環(huán)境的OH自由基測量實驗。對FAGE系統(tǒng)探測靈敏度及探測限進(jìn)行了分析,實驗室條件下采用門控PMT和MCP 作為探測器,探測限分別為 9.4×105 molecules/cm3 和 1.6×105 molecules/cm3(S/N=2,積分時間60s)。同時搭建OH自由基外場移動觀測平臺,在合肥市初步實現(xiàn)了外場大氣OH自由基的測量。本文研究表明,FAGE技術(shù)能夠有效的實現(xiàn)大氣超低濃度OH自由基的監(jiān)測。系統(tǒng)具有高靈敏度、高選擇性等特點,能滿足復(fù)雜條件下我國大氣OH自由基的實時在線監(jiān)測需求,為OH自由基的監(jiān)測提供重要手段。
[Abstract]:In this paper , a method for measuring OH free radical is studied by means of a method of measuring OH free radicals in the atmosphere . The results show that the OH radical concentration is low ( ~ 1 脳 106 molecules / cm3 ) , the long life is short ( the life of atmospheric environment is 1 s ) , and the concentration of OH radical is measured . In order to realize the stable production of the low concentration OH radical in the flow tube of the calibration pool , the OH free radical concentration in the flow tube of the calibration pool is studied . The detection limit is 9.4 脳 105 molecules / cm3 and 1.6 脳 105 molecules / cm3 ( S / N = 2 , integration time 60s ) . The detection limit of the OH radical is 9.4 脳 105 molecules / cm3 and 1.6 脳 105 molecules / cm3 . At the same time , an OH free radical field mobile observation platform is built , and the measurement of OH free radicals in the atmosphere is preliminarily realized in Hefei . The research shows that the FAGE technology can effectively monitor the OH free radical in the atmosphere . The system has the characteristics of high sensitivity , high selectivity and the like , can meet the real - time on - line monitoring demand of OH free radicals in China under complex conditions , and provides an important means for the monitoring of OH radicals .

【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：X831;O657.3

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本文編號：1372665