本文關(guān)鍵詞：鈣鈦礦晶體生長(zhǎng)及形貌控制對(duì)電池性能的影響及機(jī)理研究

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【摘要】：從染料敏化太陽(yáng)電池演化而來(lái)的有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化異質(zhì)結(jié)鈣鈦礦太陽(yáng)電池發(fā)展迅速。自從2009年,經(jīng)過(guò)數(shù)年的發(fā)展,電池性能已經(jīng)遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)了染料敏化太陽(yáng)電池DSSC、有機(jī)電池OPV、聚合物太陽(yáng)電池,接近與商業(yè)化的硅太陽(yáng)電池,成為了當(dāng)今最有發(fā)展前途的光伏技術(shù)之一。目前已認(rèn)證的電池效率已達(dá)到22.1%。作為鈣鈦礦太陽(yáng)電池的核心,光吸收層對(duì)器件最終的性能有至關(guān)重要的影響。在電池器件的制備過(guò)程中,不連續(xù)的、沒(méi)有完全覆蓋的、存在孔隙的薄膜,生長(zhǎng)方向混亂、結(jié)晶度差、內(nèi)部缺陷多、陷阱態(tài)多的鈣鈦礦晶體,導(dǎo)致吸光度變差和光電流、填充因子變小,破壞鈣鈦礦電池的性能。鈣鈦礦材料晶體生長(zhǎng)過(guò)程和薄膜形貌與電池的制備工藝條件、材料及環(huán)境氛圍等息息相關(guān)。優(yōu)化鈣鈦礦薄膜制備工藝、調(diào)控鈣鈦礦晶體生長(zhǎng)與形貌、提高薄膜覆蓋性及均勻性、減少薄膜內(nèi)部缺陷的形成,獲得連續(xù)、無(wú)針孔、覆蓋率高平整度高質(zhì)量鈣鈦礦晶體對(duì)于太陽(yáng)電池性能至關(guān)重要。本論文工作主要聚焦于鈣鈦礦晶體生長(zhǎng)及形貌控制來(lái)提高鈣鈦礦電池器件的效率和穩(wěn)定性。以制備高質(zhì)量鈣鈦礦薄膜為基礎(chǔ),開(kāi)展一系列研究工作,具體如下:(1)鈣鈦礦帽子層晶體形貌的調(diào)控,通過(guò)弱腐蝕性混合反溶劑配合超干氣流控制帽子層形貌,并誘導(dǎo)低缺陷晶體形成。帽子層厚度在240nm及低缺陷大尺寸鈣鈦礦晶體電池的最優(yōu)電池平均效率為17.57%。我們期望這種方法可以應(yīng)用于不同類型的鈣鈦礦材料制備鈣鈦礦太陽(yáng)電池,為后面的工作打好基礎(chǔ)。(2)鈣鈦礦大顆粒晶體制備。我們開(kāi)發(fā)了一種溫度在220℃退火的快速制備鈣鈦礦太陽(yáng)電池的方法,薄膜會(huì)在15s內(nèi)迅速制備。我們使用(FAPbI3)0.85(MAPbBr3)0.15鈣鈦礦前驅(qū)體,通過(guò)高溫退火工藝可以成功制備較大尺寸和定向生長(zhǎng)的鈣鈦礦晶體薄膜。(3)鈣鈦礦表面形貌控制。我們?cè)阝}鈦礦旋涂過(guò)程中通過(guò)調(diào)節(jié)周圍環(huán)境的氛圍溫度,可以有效地抑制表面開(kāi)裂的情況并恢復(fù)鏡面狀的表面形貌。在氛圍溫度為18℃,基于(FAPbI3)0.85(MAPbBr3)0.15結(jié)構(gòu)的鈣鈦礦電池得到了 18.46%的最高效率。(4)超平滑鈣鈦礦表面形貌制備。我們近一步對(duì)常規(guī)的反溶劑誘導(dǎo)晶體生長(zhǎng)的方法進(jìn)行了創(chuàng)新性的變革,摸索出一種高度可重復(fù)的控制鈣鈦礦晶體生長(zhǎng)的方法:反溶劑噴涂法(SAP)。當(dāng)反溶劑通過(guò)噴涂的方法落在基底上時(shí),霧化的溶劑顆�？梢跃鶆蚍稚�,與膜接觸力度更加柔和均勻,減少了沖擊波紋現(xiàn)象,消除了沖擊和離心力造成的鈣鈦礦薄膜的環(huán)缺陷。優(yōu)化噴涂工藝后,光電轉(zhuǎn)換效率由15.34%提高到18.78%�；贔A0.81MA0.5Cs0.025PbI2.5Br0.45為吸光層結(jié)構(gòu)的電池在標(biāo)準(zhǔn)條件下測(cè)得的最高效率達(dá)到19.21%,同時(shí)填充因子高達(dá)80.84%。(5)鈣鈦礦層狀晶體的制備,通過(guò)控制晶體的堆疊方式來(lái)提高穩(wěn)定性。基于混合維(MD)鈣鈦礦的吸光層,具有層狀晶體結(jié)構(gòu),這種源于3D和2D鈣鈦礦的混合維鈣鈦礦,使MD鈣鈦礦電池同時(shí)具有高性能和穩(wěn)定性的特征。我們已經(jīng)成功地制備了[CF3CH2NH2]2(FA0.825MA0.15Cs0.025)29Pb30(I0.85Br0.15)91 為吸光層的鈣鈦礦電池,最高得到18.17%PCE。此外,由于疏水三氟乙胺烷基鏈的疏水作用和層狀的結(jié)構(gòu)屏障,使MD鈣鈦礦具有優(yōu)良的耐濕性能。通過(guò)以上對(duì)鈣鈦礦晶體形貌調(diào)控、裂紋的抑制及層狀鈣鈦礦晶體的制備,我們能夠在不同環(huán)境氛圍條件下制備出光滑平整和高覆蓋率的薄膜,得到高效穩(wěn)定的太陽(yáng)電池。
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TM914.4

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