本文關(guān)鍵詞：影響生物質(zhì)和煤共熱解油產(chǎn)率和品質(zhì)的機(jī)理研究

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【摘要】：近年來(lái)秸稈的露天焚燒和燃煤導(dǎo)致了嚴(yán)重的環(huán)境污染。共熱解能夠?qū)⒅袊?guó)豐富的生物質(zhì)和中低階煤炭資源清潔轉(zhuǎn)化為液態(tài)燃料和高附加值的化學(xué)產(chǎn)品,可以保護(hù)環(huán)境,促進(jìn)低碳發(fā)展。以提高共熱解油的產(chǎn)率和品質(zhì)為目標(biāo),開展熱解產(chǎn)物與其影響因素的關(guān)聯(lián)研究。進(jìn)而采用自由基調(diào)控理論探究共熱解產(chǎn)物的生成機(jī)理與反應(yīng)途徑,然后從熱解物料結(jié)構(gòu)和性質(zhì)層面研究共熱解交互作用提高共熱解油產(chǎn)率和品質(zhì)的機(jī)理,這不但能夠拓展生物燃料油的來(lái)源,也將切實(shí)推動(dòng)含碳固體廢棄物的資源化利用,無(wú)害化處理。本文選擇棉桿(CS)、稻殼(RH)、木屑(SD)、小球藻(GA)等多種生物質(zhì)和淮南煤(HN)、神木煤(SM)、黑山煤(HS)、大柳塔煤(DLT)、內(nèi)蒙褐煤(NM)等中低階煤為共熱解原料,通過(guò)管式干餾爐研究溫和熱解條件下不同種類和配比的原料共熱解對(duì)產(chǎn)物分布的影響。發(fā)現(xiàn)在適宜條件下共熱解的交互作用能夠提高熱解油的產(chǎn)率和品質(zhì);進(jìn)一步比較棉桿、脫灰棉桿和神木煤的共熱解發(fā)現(xiàn),棉桿中賦存的礦物質(zhì)能夠催化共熱解反應(yīng),提高熱解油和正己烷可溶物產(chǎn)率。對(duì)共熱解油中正己烷可溶物的GC/MS(氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用)分析表明棉桿作為添加物能夠明顯促進(jìn)棉桿/神木煤共熱解過(guò)程中脂肪烴和芳烴的生成及穩(wěn)定。為進(jìn)一步研究共熱解產(chǎn)物生成機(jī)理,引入微晶纖維素作為模型化合物,分析比較棉桿熱解、神木煤熱解、棉桿/神木煤共熱解和微晶纖維素/神木煤共熱解產(chǎn)生的正己烷可溶物中組分變化。發(fā)現(xiàn)熱解油中的脂肪烴是由原料熱解生成的烷基自由基經(jīng)自由基反應(yīng)生成的。生物質(zhì)和煤熱解產(chǎn)生的單環(huán)芳烴自由基是苯、酚化合物的來(lái)源。單環(huán)芳烴自由基同時(shí)能夠與煤芳香核裂解生成芳香自由基形成多環(huán)芳烴化合物。對(duì)上述熱解油中與水互溶組分的GC/MS分析發(fā)現(xiàn),來(lái)自于神木煤熱解的烷基自由基促進(jìn)了熱解油中吡啶的生成,阻斷了酰胺的產(chǎn)生;這些烷基自由基還提高了熱解油中酮、醇類化合物含量,同時(shí)抑制了醛的產(chǎn)生。棉桿/神木煤共熱解的交互作用阻斷了乙酸的生成,同時(shí)促進(jìn)了共熱解油中酯的生成和穩(wěn)定,本質(zhì)上共熱解油中小分子化合物的生成與脂肪烴、芳烴和熱解氣的生成存在競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系。還利用氣相色譜結(jié)果分析了共熱解交互作用對(duì)熱解氣組成的影響�；谏鲜鼋Y(jié)論,推衍了共熱解過(guò)程中脂肪烴、芳烴和含氧小分子化合物生成的自由基反應(yīng)途徑。為驗(yàn)證煤中碳結(jié)構(gòu)與其熱解產(chǎn)物分布關(guān)系,研究了 4種中低階煤的碳結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)這些生物質(zhì)和煤的共熱解油與煤的碳結(jié)構(gòu)存在一定的關(guān)聯(lián)。煤的烷基結(jié)構(gòu)影響熱解油中脂肪烴的含量,煤的芳香結(jié)構(gòu)則影響熱解油中的芳烴組分和熱解水的生成。煤中的含氧官能團(tuán)一定程度上會(huì)降低共熱解油品質(zhì)。另外,基于對(duì)共熱解交互作用的認(rèn)識(shí),利用MATLAB軟件的RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)工具箱,建立了以生物質(zhì)和煤的理化性質(zhì)為輸入特征量的共熱解產(chǎn)物預(yù)測(cè)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型。該神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型達(dá)到了較好的預(yù)測(cè)精度,最大平均泛化誤差僅為1.41%。
【學(xué)位授予單位】：華東理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TQ530;TK6

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