本文關(guān)鍵詞：毒性鑒別評價和效應(yīng)導(dǎo)向分析的聯(lián)用：廣州河涌沉積物中致毒物的篩查

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【摘要】：隨著社會的發(fā)展,大量的化學(xué)物質(zhì)被釋放到水環(huán)境中,沉積物也因此成為諸多疏水性污染物的重要歸宿。這些富集在沉積物中的污染物不僅直接威脅生活其中的水生生物,且可通過食物鏈傳遞危害整個水生生態(tài)系統(tǒng),甚至人類健康。沉積物基體復(fù)雜,其中污染物種類繁多,難以逐一檢測,且環(huán)境污染物間的拮抗、協(xié)同、加和等復(fù)合作用機(jī)制以及污染物生物可利用性研究的匱乏,使得單純化學(xué)分析手段難以評價復(fù)雜樣品的毒性效應(yīng)。生物測試雖可直接反映沉積物的毒性效應(yīng),但測試結(jié)果難以判定毒性產(chǎn)生的原因和主要致毒物質(zhì)。建立科學(xué)而實用的致毒污染物篩查方法對于復(fù)雜環(huán)境體系中主要毒性物質(zhì)的識別和管控具有重要意義。近年來,美國環(huán)保局開發(fā)的毒性鑒別評價(toxicity identification evaluation,TIE)和歐洲國家廣泛使用的效應(yīng)導(dǎo)向分析(effect-directed analysis,EDA)兩種技術(shù)在沉積物致毒污染物篩查中效果突出,應(yīng)用日趨廣泛。兩種方法均綜合運(yùn)用毒性測試與化學(xué)分析,不僅測試樣品的生物毒性效應(yīng),且能明確致毒污染物,避免了化學(xué)分析中檢測的盲目性和生物測試中毒性物質(zhì)的不確定性。本論文結(jié)合毒性鑒別評價(TIE)和效應(yīng)導(dǎo)向分析(EDA)兩種技術(shù),考慮沉積物中污染物的生物可利用性問題,建立分級致毒物質(zhì)甄別方法,并將其用于篩查廣州河涌沉積物中的主要致毒污染物。在毒性鑒別評價測試中,初篩中表現(xiàn)出毒性的沉積物經(jīng)椰殼活性炭、陽離子樹脂和吸氨沸石處理,結(jié)果表明沉積物對搖蚊幼蟲(Chironomus dilutus)的致死毒性主要由有機(jī)污染物和重金屬導(dǎo)致,而氨氮的毒性貢獻(xiàn)很小。全沉積物的化學(xué)分析測定表明主要的致毒重金屬為Cr、Cu、Ni、Pb和Zn,主要的致毒有機(jī)物為氯氰菊酯(cypermethrin)、高效氯氟氰菊酯(lambda-cyhalothrin)、溴氰菊酯(deltamethrin)和氟蟲腈及其降解產(chǎn)物(fipronles)等當(dāng)前使用農(nóng)藥。進(jìn)一步運(yùn)用溶液分步萃取測試了重金屬的生物可利用性和Tenax樹脂萃取測試了有機(jī)污染物的生物可利用性,結(jié)合了生物可利用性的測試結(jié)果表明主要的致毒污染物為當(dāng)前使用農(nóng)藥氯氰菊酯(cypermethrin)、高效氯氟氰菊酯(lambda-cyhalothrin)與氟蟲腈(fipronles)。由于以上致毒化合物的鑒定基于目標(biāo)物的分析,可能忽略其他眾多污染物,研究進(jìn)一步采用了基于非目標(biāo)物識別的效應(yīng)導(dǎo)向分析方法。為考慮沉積物中有機(jī)污染物的生物可利用性,效應(yīng)導(dǎo)向分析首先采用XAD樹脂提取沉積物中的有機(jī)污染物,結(jié)果顯示,經(jīng)XAD樹脂提取后沉積物對搖蚊幼蟲的毒性顯著降低。XAD提取液依次經(jīng)凝膠滲透色譜(GPC)凈化,正相高效液相色譜(NP-HPLC)分離和反相高效液相色譜(RP-HPLC)分離,并運(yùn)用新建的小體積活體生物測試追蹤分離過程中的毒性組分,最終運(yùn)用氣相色譜-質(zhì)譜(GC/MS)和液相色譜-質(zhì)譜(LC/MS)聯(lián)用技術(shù)掃描并初步定性其中可能的致毒化合物,并通過劑量-效應(yīng)關(guān)系對主要的致毒化合物進(jìn)行確認(rèn)。篩查結(jié)果表明,萬山麝香(versalide)對廣州市河道沉積物中搖蚊幼蟲的致死毒性具有重要貢獻(xiàn),此外另一未知物可能也有一定毒性貢獻(xiàn),但該污染物尚需進(jìn)一步鑒定�？傮w而言,通過所建立的包含生物可利用性測定的分級毒性鑒定方法,發(fā)現(xiàn)廣州市河道沉積物對搖蚊幼蟲的致死毒性主要由重金屬和有機(jī)污染物共同導(dǎo)致。主要的毒性重金屬為Zn、Ni和Pb,主要的致毒有機(jī)物為萬山麝香(versalide)和有機(jī)農(nóng)藥,包括氯氰菊酯(cypermethrin)、高效氯氟氰菊酯(lambda-cyhalothrin)與氟蟲腈(fipronles),此外另一未知物也有一定毒性貢獻(xiàn)。綜合運(yùn)用毒性鑒別評價與效應(yīng)導(dǎo)向分析兩種篩查方法,并結(jié)合生物可利用性可有效地應(yīng)對實際環(huán)境中的復(fù)合污染狀況,提高篩查結(jié)果的準(zhǔn)確性,并為污染治理與修復(fù)提供現(xiàn)實依據(jù)。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：X52;X832

【參考文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前6條

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本文編號：1298811