發(fā)布時間：2017-12-16 07:32

  本文關(guān)鍵詞：熒光碳點及復(fù)合物的制備、發(fā)光調(diào)控與機(jī)理研究

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【摘要】：碳點,也稱碳納米點、碳量子點,是一種新型的發(fā)光納米材料,因其良好的物理光學(xué)性質(zhì)和廣闊的應(yīng)用前景近年來備受關(guān)注。由于其較高的發(fā)光效率、不含重金屬元素、毒性低、生物兼容性強(qiáng)等優(yōu)點,碳點有望取代半導(dǎo)體量子點和有機(jī)熒光染料等傳統(tǒng)熒光探針應(yīng)用于成像、傳感、臨床診斷和疾病治療等領(lǐng)域;此外在照明、新能源等領(lǐng)域,因其環(huán)保、原材料廣、制備方法簡單等優(yōu)勢,碳點有望取代傳統(tǒng)的藍(lán)光芯片和稀土熒光粉,用于制造高效、綠色、廉價的LED(發(fā)光二極管)照明設(shè)備。但是迄今為止,碳點的發(fā)光本身還存在一些不足,其中最主要的問題就是碳點發(fā)射波長難以調(diào)控。目前大多數(shù)報道的碳點仍然以藍(lán)光發(fā)射為主,而長波發(fā)光如黃光、紅光區(qū)碳點的量子效率低,發(fā)光機(jī)制尚不清楚,仍然處于探索階段�；谝陨蠋c,本論文探索了具有定域能級的稀土離子摻雜、有機(jī)材料(聚多巴胺)表面修飾、溶劑化效應(yīng)調(diào)控分子態(tài)發(fā)光以及表面基團(tuán)控制等多條途徑調(diào)控碳點的發(fā)光行為,并深入研究了其作用機(jī)制及在白光LED、生物成像等領(lǐng)域的應(yīng)用。論文取得的主要成果如下:第一,通過一步水熱法制備了單分散銪離子(Eu~(3+))摻雜的碳點納米復(fù)合材料。其同時擁有碳點和稀土離子本征發(fā)光的雙熒光特性,且對pH值環(huán)境變化呈現(xiàn)不同的響應(yīng),并基于此實現(xiàn)了比率pH傳感,具有較高的準(zhǔn)確度和靈敏度。此外,通過在納米復(fù)合材料合成中同時引入兩種稀土離子(Eu~(3+)、Tb~(3+)),成功制備了具有可調(diào)節(jié)的白光復(fù)合材料,有望用于白光二極管(WLED)器件。第二,以碳點為“種子”,引入多巴胺分子在其表面聚合自組裝,制備了單分散、高效率的碳點聚多巴胺有機(jī)熒光納米粒子。通過控制反應(yīng)時間,實現(xiàn)了納米粒子由藍(lán)光到綠光的連續(xù)可調(diào)控發(fā)光。進(jìn)一步研究表明,在復(fù)合材料中碳點與表面生長的聚多巴胺之間存在能量傳遞效應(yīng),而隨著反應(yīng)時間的增加,多巴胺的聚合度提高導(dǎo)致傳能效率提高,使納米粒子的發(fā)光顏色逐漸變化。所制備的熒光納米粒子被成功地應(yīng)用于細(xì)胞成像實驗中,并且?guī)缀鯚o細(xì)胞毒性,展示了良好的生物應(yīng)用前景。第三,以對苯二胺為前驅(qū)體,通過多種溶劑熱法制備了不同紅光碳點,最高效率可達(dá)31%。多種表征和多項光譜分析,表明其發(fā)光來自于碳點表面含氮分子態(tài)發(fā)光。而這種分子態(tài)發(fā)光機(jī)制,使得碳點在不同溶劑中呈現(xiàn)強(qiáng)烈的溶劑化效應(yīng),利用多個理論模型,證明溶劑化效應(yīng)主要是碳點與溶劑分子之間的氫鍵作用。在非質(zhì)子極性溶劑中,不同弱氫鍵作用的形成導(dǎo)致光譜發(fā)射呈現(xiàn)可調(diào)控變化,而在醇類溶劑中,強(qiáng)氫鍵作用導(dǎo)致其光譜產(chǎn)生更大的紅移,產(chǎn)生紅光發(fā)射�；诖嗽�,制備了連續(xù)可調(diào)固態(tài)發(fā)光的碳點聚合物薄膜。第四,以四組經(jīng)典檸檬酸-有機(jī)胺為前驅(qū)體,分別使用水熱法和甲苯溶劑熱法對在同一條件下制備了不同發(fā)光的碳點。研究發(fā)現(xiàn),溶劑熱法制備的碳點主要發(fā)射波長在綠光、黃光等長波區(qū)域,而水熱法制備的碳點均以藍(lán)光為主。結(jié)構(gòu)分析表明,藍(lán)光碳點發(fā)射主要來自于羰基等親水基團(tuán);而溶劑熱法中,這些基團(tuán)的數(shù)量大幅減少,藍(lán)光輻射通道受到抑制,呈現(xiàn)來自表面態(tài)的長波發(fā)射。這一結(jié)論可以指導(dǎo)我們進(jìn)一步探索出更多長波區(qū)域碳點。
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：TB383.1;TB33

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本文編號：1295213