本文關(guān)鍵詞：基于氧化石墨烯的混合基質(zhì)膜的制備及其性能研究

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【摘要】：隨著社會經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展,大規(guī)模工業(yè)化生產(chǎn)提高經(jīng)濟(jì)效益的同時(shí),工業(yè)廢水的直接排放威脅著自然生態(tài)的平衡。膜分離技術(shù)具有能耗低、分離效率高等優(yōu)點(diǎn),在海水淡化、工業(yè)廢水凈化等領(lǐng)域發(fā)揮越來越大的作用。有機(jī)高分子膜是一種重要的分離膜材料,但在實(shí)際應(yīng)用中,有機(jī)高分子膜存在機(jī)械強(qiáng)度低、抗污染能力差等問題,制約著其在水處理中的廣泛應(yīng)用。氧化石墨烯(GO)作為石墨烯重要衍生物,具有石墨烯優(yōu)良的力學(xué)和熱學(xué)性能,同時(shí)經(jīng)氧化后引入了羥基、羧基、環(huán)氧基等含氧基團(tuán)。這些極性的含氧基團(tuán)的存在,使得GO具有很強(qiáng)的親水性。因此非常適合作為無機(jī)納米粒子添加到有機(jī)高分子膜材料中,制備混合基質(zhì)膜,進(jìn)而改善膜材料性質(zhì)。本文利用GO作為無機(jī)納米添加劑,分別與聚乙烯醇(PVA)和聚亞苯基砜(PPSU)膜材料共混改性,通過浸沒沉淀相轉(zhuǎn)化法制備有機(jī)-無機(jī)混合基質(zhì)膜,并將其應(yīng)用于染料廢水中具有苯環(huán)結(jié)構(gòu)的甲基紫的處理。主要研究內(nèi)容摘要如下:(1)采用改進(jìn)的Hummers氧化法制備氧化石墨,然后通過高頻超聲分散得到氧化石墨烯懸浮液。采用掃描電子顯微鏡(SEM)、紅外光譜(FT-IR)、X-射線衍射(XRD)以及熱失重(TGA)等手段對其進(jìn)行一系列的性能表征,結(jié)果表明,氧化石墨經(jīng)過超聲分散后的氧化石墨烯呈片層結(jié)構(gòu),GO的碳網(wǎng)表面引入了大量的羧基、環(huán)氧基、羥基等含氧官能團(tuán),具有極強(qiáng)的親水性。GO分散液在室溫下能長期穩(wěn)定存放,同時(shí)對添加GO后混合基質(zhì)膜的成膜機(jī)理進(jìn)行了探討。(2)采用浸沒沉淀相轉(zhuǎn)化法制備PVA/GO混合基質(zhì)膜�？疾炝巳軇╊愋�、PVA濃度、GO添加量及PEG濃度等條件對混合基質(zhì)膜的熱穩(wěn)定性、親水性、分離性能和抗污染性能的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,當(dāng)以去離子水為溶劑,PVA和PEG濃度均為10%、GO添加量為2wt%時(shí)制備的混合基質(zhì)膜具有最佳抗拉強(qiáng)度和抗污染能力,對染料中甲基紫廢水溶液具有很好的去除效果,通過兩次牛血清蛋白(BAS)溶液污染清洗后,膜的截留率仍可達(dá)到88.7%。(3)為了進(jìn)一步擴(kuò)展氧化石墨烯在有機(jī)高分子膜中的應(yīng)用范圍,本文制備了 PPSU/GO混合基質(zhì)膜。PPSU作為膜材料價(jià)格比較昂貴,為了降低成本,實(shí)驗(yàn)中通過改變?nèi)軇┙档统杀?采用親核取代反應(yīng)合成了性能優(yōu)異的PPSU,然后通過浸沒沉淀相轉(zhuǎn)化法制備了 PPSU/GO分離膜。測定了混合基質(zhì)膜的接觸角、水通量、對牛血清蛋白(BAS)截留率以及通量恢復(fù)率等性能指標(biāo),采用SEM對膜的微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征。隨著GO的加入,純水通量逐漸增大,GO含量為2%達(dá)到254.9 L·m-2·h-1,膜熱解溫度達(dá)到481.9℃,比純的PPSU膜提高了 88℃。GO的加入,使混合基質(zhì)膜的機(jī)械強(qiáng)度也待到提高,但GO含量大于1.5wt%時(shí),通過SEM觀察在膜內(nèi)部形成了橫孔結(jié)構(gòu),所以斷裂伸長率開始下降。當(dāng)GO添加量為1.5wt%時(shí),PPSU/GO混合基質(zhì)膜的抗污染能力達(dá)到最優(yōu),通量恢復(fù)率達(dá)到86%,膜的總污染數(shù)和不可逆污染參數(shù)均降低,同時(shí)對甲基紫廢液有一定的截留效果。綜上所述,GO具有豐富的含氧親水官能團(tuán)和光滑的原子級外表面,共混加入到有機(jī)膜材料中,制備出的混合基質(zhì)膜具有優(yōu)良的熱力學(xué)穩(wěn)定性和抗污染能力,為將來高分子膜材料的改性拓寬了思路。
【學(xué)位授予單位】：天津工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：TQ051.893

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本文編號：1279579