本文關(guān)鍵詞：Cu基納米材料的制備及催化性質(zhì)研究

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【摘要】：本文克服研究背景中存在的問題,利用液相法制備零維單質(zhì)Cu納米顆粒(CuNPs),一維Cu單質(zhì)納米線(CuNWs)以及多面體Cu2O三種典型的Cu基納米材料,并對其催化性能進(jìn)行研究。首先,我們解決了單質(zhì)Cu納米材料的氧化問題,通過簡單的方法,實(shí)現(xiàn)CuNPs的“可持續(xù)抗氧化性”。當(dāng)CuNPs表面受外界環(huán)境影響生成氧化層時,將其返回原反應(yīng)溶液進(jìn)行陳化,可去除表面的氧化層。整個陳化過程主要借助了檸檬酸根的兩個功能:一是檸檬酸根與2價Cu離子的絡(luò)合作用,該作用增進(jìn)了Cu2O的氧化刻蝕;二是檸檬酸根與Cu表面的相互作用,該作用增進(jìn)了Cu表面的抗氧化性。陳化過程中,Cu表面的氧化層通過與氧氣和水反應(yīng)被刻蝕,而新生成的Cu納米晶再次被檸檬酸根保護(hù),從而實(shí)現(xiàn)了單質(zhì)Cu納米材料的“可持續(xù)抗氧化”。由于在Cu表面無長鏈配體或疏水基吸附,反應(yīng)試劑可順利的吸脫附,使得CuNPs展現(xiàn)優(yōu)異的催化特性。在催化還原4-硝基苯酚中,CuNPs的室溫下的催化反應(yīng)速率為0.0385/s,該速率大于同類Ag以及AuNPs。其次,相比于貴金屬來說,Cu單質(zhì)納米材料除了表面氧化問題,在形貌調(diào)控方面也存在固有的局限性。傳統(tǒng)的“胺類輔助法”不僅需要在高溫或強(qiáng)還原劑條件下進(jìn)行,且殘留在Cu表面的活性劑還很難去除。本文成功實(shí)現(xiàn)在溫和反應(yīng)條件下制備具有“清潔表面”的CuNWs。研究表明:“清潔表面”提拱了更多的電子傳輸活性位點(diǎn),使得CuNWs具有增強(qiáng)的電催化活性。在甲醇催化氧化中,具有“清潔表面”的CuNWs正向掃描電流密度為表面含有殘留活性劑分子的CuNWs電流密度的6.45倍。此“清潔表面效應(yīng)”同樣適用于葡萄糖氧化反應(yīng),所得到的比表面積活性增強(qiáng)較“非清潔表面”的CuNWs提高了11.3倍。由于直接線路作用以及豐富的(100)面,CuNWs在催化甲醇氧化應(yīng)用中擁有較低的過電勢,克服了Cu基納米材料作為電催化劑"高過電勢"的瓶頸。鑒于電催化反應(yīng)中過電勢是衡量催化劑效率的重要標(biāo)準(zhǔn)之一,該發(fā)現(xiàn)為開發(fā)非貴金屬作為燃料電池的電催化劑具有借鑒意義。最后,我們將“清潔表面效應(yīng)”推廣至其他Cu基材料————Cu2O。研究發(fā)現(xiàn):通過控制合成溶液中Br離子的濃度,可實(shí)現(xiàn)Cu2O多面體由凹立方體向多分支狀,長六足支狀以及短六足支狀的演變。我們將四種結(jié)構(gòu)的Cu2O多面體分別應(yīng)用于葡萄糖傳感,并對其構(gòu)成的傳感器進(jìn)行性能比較:其中,長六足支狀Cu2O檢測范圍最廣(可達(dá)0-14.3mM),檢測范圍更接近人體生理血糖值。此外,在構(gòu)建H2O2傳感過程中,長六足支狀Cu2O亦可表現(xiàn)其良好的催化特性。本文在不復(fù)合其他材料條件下,提高Cu基納米材料的催化性能以及抗氧化性能。所提供的全部合成方法成本低廉,無毒無害,操作簡單。鑒于金屬Cu豐富的資源,本文的研究內(nèi)容將為非貴金屬的開發(fā)提供可借鑒思路。
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36

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本文編號：1275005