本文關(guān)鍵詞：新型納米光學(xué)傳感體系的構(gòu)建及其對生物體內(nèi)重金屬離子的分析研究

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【摘要】：近年來,由重金屬離子引發(fā)的環(huán)境安全和各種疾病問題給分析化學(xué)的發(fā)展帶來了嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)和機遇,開發(fā)新的分析方法檢測重金屬離子是解決這一問題的重要手段之一。納米技術(shù)的飛速發(fā)展,有力地推動了生物技術(shù)和分析檢測技術(shù)的進步,隨著納米技術(shù)和生物傳感器的交叉融合,納米生物傳感器已經(jīng)成為國際生物技術(shù)領(lǐng)域的研究前沿,納米生物傳感器在生物分析應(yīng)用中,具有操作簡單、響應(yīng)迅速、靈敏度高的特點,日益成為新型檢測技術(shù)的熱點。到目前為止,國內(nèi)外的許多研究工作者對生物傳感器領(lǐng)域中納米材料的應(yīng)用進行了大量的理論及實踐研究,并且已經(jīng)取得突破性的進展,這為納米生物傳感器的蓬勃發(fā)展提供了堅實的基礎(chǔ)。相信隨著新型納米材料的出現(xiàn)以及對現(xiàn)有納米材料結(jié)構(gòu)與性能的不斷改善,生物傳感器的發(fā)展將會有更為廣闊的應(yīng)用前景。本論文的主要研究內(nèi)容在于利用功能小分子對納米材料表面進行修飾及改性,并將其與光學(xué)生物傳感器結(jié)合,以構(gòu)建一系列新型的納米光學(xué)生物傳感器,用于對生物體相關(guān)重金屬離子的檢測。本論文由五個部分組成,具體如下:第一章 緒論這部分內(nèi)容主要是對納米材料和生物傳感器的定義、分類以及應(yīng)用和發(fā)展進行系統(tǒng)的概括總結(jié),重點介紹了生物傳感器與新型功能化納米材料之間有機結(jié)合而衍生出新方法、新策略的研究以及在生化分析等各領(lǐng)域的研究應(yīng)用。第二章 基于功能化石墨烯量子點的熒光傳感體系構(gòu)建及腦滲析液中鉛離子分析研究本章構(gòu)建了一種基于功能化石墨烯量子點/色氨酸復(fù)合體系用于特異性檢測鉛離子(Pb~(2+))的turn-on型熒光探針。Pb~(2+)可以與復(fù)合體系作用形成剛性結(jié)構(gòu),引起熒光強度的增強,從而構(gòu)建起對Pb~(2+)檢測的熒光傳感體系。該傳感體系具有選擇性好、靈敏度高的特點,最低可以實現(xiàn)對9 pM Pb~(2+)的檢測。通過結(jié)合微滲析活體取樣技術(shù),此傳感體系還被成功用于大鼠腦滲析液中的Pb~(2+)檢測,表明了該傳感體系在復(fù)雜生物樣品的應(yīng)用中具有巨大的潛力。本研究工作的開展為石墨烯量子點這一納米材料在生物傳感領(lǐng)域中的廣泛應(yīng)用提供了新的方法和思路。第三章 基于鋱離子/金納米團簇復(fù)合物的熒光比率探針的構(gòu)建及組織器官中汞離子分析研究本章將稀土鋱離子(Tb~(3+))與納米金團簇(BSA-AuNCs)相結(jié)合,制備了新型的Tb~(3+)/BSA-AuNCs比率型熒光探針,實現(xiàn)了對汞離子(Hg~(2+))的快速、準(zhǔn)確、高靈敏、高選擇性檢測,檢測限可達1 nM。此方法還被成功用于染毒鼠樣生物組織中Hg~(2+)離子的檢測。此外,通過把Tb~(3+)/BSA-AuNCs探針嵌入到濾紙中,開發(fā)了一種用于檢測Hg~(2+)的紙質(zhì)可視傳感器,可以通過肉眼觀察到的試紙條的顏色變化來判斷Hg~(2+)的濃度。本工作提出了一種通過自我校準(zhǔn)機制來準(zhǔn)確、靈敏、選擇性檢測Hg~(2+)的方法,拓寬了 AuNCs在不同領(lǐng)域的應(yīng)用。第四章 基于二氧化硅包被的金納米團簇的比率熒光傳感體系構(gòu)建及汞離子分析研究本章通過將Hoechst染料和DNA修飾的二氧化硅包被的金納米顆粒(AuNCs@SiO_2-DNA)相結(jié)合,開發(fā)了一種簡單、快速無標(biāo)記的比率型熒光探針。由于T-Hg~(2+)-T配位的特異性結(jié)合作用,Hg~(2+)可以和堿基之間結(jié)合形成發(fā)卡結(jié)構(gòu),發(fā)生此作用后,Hoechst染料的熒光強度增大,基于此原理,可以實現(xiàn)Hg~(2+)的無標(biāo)記熒光分析。實驗結(jié)果表明在加入Hg~(2+)后,反應(yīng)體系在488 nm波長處的熒光值升高,同時在646 nm波長處熒光值保持不變,且熒光值比率(F488/646)與Hg~(2+)濃度呈線性相關(guān)。我們還對該比率型熒光探針對Hg~(2+)的特異性進行了考察,結(jié)果表明,其它金屬離子的存在對Hg~(2+)的檢測基本無任何干擾,甚至在干擾物濃度十倍于Hg~(2+)濃度的混合樣中也表現(xiàn)出很好的選擇性。第五章 基于磺基丙氨酸修飾納米銀的比色傳感體系構(gòu)建及腦組織中錳離子分析研究本章利用磺基丙氨酸制備了新型的納米銀顆粒(CA-AgNPs),將其作為特異性檢測錳離子(Mn~(2+))的比色探針。體系中加入Mn~(2+)后,可以引起CA-AgNPs的迅速聚集,使溶液顏色從橘黃色變?yōu)槟G色。我們還利用密度泛函理論對作用機理進行了探討,結(jié)果表明該體系對Mn~(2+)有特異性識別作用,檢測限可達5 nM。此外,我們還將此方法成功用于大鼠缺血模型中Mn~(2+)的檢測,結(jié)果表明該方法在實際應(yīng)用中具有巨大的潛力。
【學(xué)位授予單位】：華東師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O657.3

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