本文關(guān)鍵詞：凝聚相體系微觀動(dòng)力學(xué)的理論研究

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【摘要】：凝聚相體系結(jié)構(gòu)及其微觀動(dòng)力學(xué)研究涵蓋生命、能源、環(huán)境和材料等當(dāng)下重點(diǎn)研究領(lǐng)域。人們期望從不同時(shí)空尺度上探究微觀物理機(jī)制的成因及其演化,進(jìn)而構(gòu)筑完善的物理圖像,促進(jìn)相關(guān)領(lǐng)域的發(fā)展。然而,受限于實(shí)驗(yàn)探測(cè)手段自身的探測(cè)表征能力,往往無(wú)法對(duì)研究體系的微觀結(jié)構(gòu)及其動(dòng)力學(xué)過(guò)程進(jìn)行準(zhǔn)確描繪,不同探測(cè)手段甚至?xí)o出截然相反的結(jié)論。為了彌合不同實(shí)驗(yàn)手段在微觀動(dòng)力學(xué)過(guò)程描述的局限性和差異性,同時(shí)為凝聚相動(dòng)力學(xué)研究提供可靠的微觀物理圖像,人們通常會(huì)尋求結(jié)合理論模擬和實(shí)驗(yàn)探測(cè)的方式開(kāi)展研究。通過(guò)與實(shí)驗(yàn)探測(cè)信號(hào)定量比照,理論不僅可以指導(dǎo)對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)潛藏的物理圖像進(jìn)行剖析,還可以指導(dǎo)實(shí)驗(yàn)和預(yù)測(cè)實(shí)驗(yàn)結(jié)果。同樣的,在二者的對(duì)比中,實(shí)驗(yàn)也有助于提升和完善理論模型,從而對(duì)微觀動(dòng)力學(xué)過(guò)程提供更為準(zhǔn)確的物理圖像。理論和實(shí)驗(yàn)二者緊密結(jié)合、螺旋式發(fā)展,有力推進(jìn)人們對(duì)于凝聚相體系微觀動(dòng)力學(xué)過(guò)程的理解,促進(jìn)相關(guān)研究領(lǐng)域的發(fā)展。絕大多數(shù)的化學(xué)和生物過(guò)程都發(fā)生在溶液環(huán)境中,因而對(duì)于溶液結(jié)構(gòu)及其動(dòng)力學(xué)研究重要性顯得尤為突出。然而,常用的溶液結(jié)構(gòu)觀測(cè)手段在處理離子結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)方面困擾重重,因?yàn)殡x子相互關(guān)聯(lián)信號(hào)相較于整體散射信號(hào)過(guò)于微弱。在本文中,我們結(jié)合fs IR實(shí)驗(yàn)手段,通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)模擬從原子層面進(jìn)行溶液體系中離子團(tuán)簇結(jié)構(gòu)和動(dòng)力學(xué)研究。而同處溶液環(huán)境,蛋白質(zhì)結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)研究也是備受關(guān)注的生物物理學(xué)問(wèn)題。作為蛋白質(zhì)結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)研究的重要工具,紅外振動(dòng)光譜手段所觀測(cè)到光譜信號(hào)是所有振動(dòng)模信號(hào)集合,為此需要借助理論辨別剖析。結(jié)合分子動(dòng)力學(xué)模擬和二維振動(dòng)光譜手段,我們提出了一種高效并且經(jīng)濟(jì)的蛋白質(zhì)熱致去折疊相關(guān)光譜模擬方法。該方法不僅可以較好復(fù)現(xiàn)實(shí)驗(yàn)光譜探測(cè)結(jié)果,并且可以為理解蛋白質(zhì)在熱致去折疊過(guò)程中結(jié)構(gòu)變化及其相關(guān)光譜變化提供幫助。同時(shí)該方法被證明有能力運(yùn)用于蛋白質(zhì)不同折疊機(jī)理研究。面對(duì)能源短缺,熱電材料、光伏材料等清潔可再生能源再過(guò)去幾十年愈發(fā)受到關(guān)注。理解材料內(nèi)部載流子輸運(yùn)動(dòng)力學(xué)機(jī)理有助于新型材料的研發(fā)。結(jié)合實(shí)驗(yàn)研究,我們通過(guò)運(yùn)用玻爾茲曼輸運(yùn)理論和簡(jiǎn)化載流子散射模型對(duì)重?fù)诫s和多相體系內(nèi)部的載流子輸運(yùn)動(dòng)力學(xué)過(guò)程進(jìn)行定性分析,對(duì)材料內(nèi)部所發(fā)生的微觀動(dòng)力學(xué)過(guò)程提供合理的理論解釋。同時(shí),簡(jiǎn)要介紹了二維新型光電材料內(nèi)部光致電子-空穴形成、分離,層間電子輸運(yùn)及其層間激子動(dòng)力學(xué)研究。本論文共分為六章:第一章著重介紹了本論文的選題背景和介紹。從鹽溶液結(jié)構(gòu)出發(fā),介紹離子對(duì)水分子微觀動(dòng)力學(xué)過(guò)程的影響,以及鹽溶液中離子微觀動(dòng)力學(xué)研究。爾后,簡(jiǎn)要介紹溶液體系中蛋白質(zhì)折疊機(jī)理研究,著重介紹酰胺-Ⅰ振動(dòng)動(dòng)力學(xué)研究和紅外光譜理論背景知識(shí)和非線性激子演化方法。在本章結(jié)尾,則介紹了熱電材料的發(fā)展歷程、熱電材料最新進(jìn)展以及簡(jiǎn)要介紹玻爾茲曼輸運(yùn)理論。第二章則是簡(jiǎn)要闡述了本論文中所使用的分子動(dòng)力學(xué)模擬和第一性原理計(jì)算所用的理論背景知識(shí)。第三章中,結(jié)合fs IR實(shí)驗(yàn)觀測(cè)手段與分子動(dòng)力學(xué)模擬開(kāi)展離子溶液內(nèi)部動(dòng)力學(xué)行為研究。運(yùn)用不同力場(chǎng)所開(kāi)展不同濃度復(fù)雜陰陽(yáng)離子GdmSCN鹽溶液分子動(dòng)力學(xué)模擬的分析結(jié)果表明,不同力場(chǎng)所得到的徑向分布函數(shù)權(quán)重疊加都可以與中子散射實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合。但是與中子散射實(shí)驗(yàn)結(jié)論不同的是,振動(dòng)能量轉(zhuǎn)移實(shí)驗(yàn)和理論模擬結(jié)果都明確給出了溶液內(nèi)離子團(tuán)簇存在的直觀證據(jù),從而厘清中子散射實(shí)驗(yàn)觀測(cè)結(jié)論誤區(qū)。第四章中,運(yùn)用分子動(dòng)力學(xué)模擬和理論光譜模擬方法,我們提出了一種高效的多肽熱致去折疊紅外光譜理論模擬方法。該方法所模擬得到的振動(dòng)光譜信號(hào)特征可以很好匹配實(shí)驗(yàn)結(jié)果,并且加深了對(duì)于該多肽結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)過(guò)程的認(rèn)識(shí)。另外,通過(guò)研究發(fā)現(xiàn),該理論光譜模擬方法對(duì)折疊機(jī)理差異具有良好的分辨能力。由此,我們搜尋到了誘導(dǎo)光譜信號(hào)特征變化的分子層面物理起源,并且促進(jìn)了人們對(duì)于蛋白質(zhì)在折疊過(guò)程中結(jié)構(gòu)變化的理解。第五章中,通過(guò)實(shí)驗(yàn)與理論相結(jié)合,運(yùn)用第一性原理計(jì)算和半經(jīng)典玻爾茲曼輸運(yùn)理論以及簡(jiǎn)化載流子散射模型對(duì)不同摻雜體系內(nèi)部的載流子輸運(yùn)動(dòng)力學(xué)過(guò)程開(kāi)展研究,并且分析導(dǎo)致熱電性能提高的內(nèi)在原因。載流子散射模型理論研究揭示Ti金屬摻雜體相WS2中Seebeck各向異性所暗含的不同散射機(jī)制。而對(duì)氧摻雜體相MoS2所形成多相體系的理論研究表明,導(dǎo)致實(shí)驗(yàn)上測(cè)量得到的Seebeck系數(shù)隨載流子濃度非單調(diào)變化趨勢(shì),這是載流子濃度增加和能量過(guò)濾效應(yīng)共同作用的結(jié)果。第六章中,我們簡(jiǎn)要介紹了基于第一性原理的簡(jiǎn)化庫(kù)倫勢(shì)模型開(kāi)展新型二維光電材料載流子輸運(yùn)及激子動(dòng)力學(xué)研究。同時(shí),介紹了亟待理論解釋的實(shí)驗(yàn)上觀測(cè)到二維異質(zhì)結(jié)材料中電荷-空穴形成/分離以及激子動(dòng)力學(xué)現(xiàn)象和對(duì)未來(lái)的展望。
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：O645.1

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本文編號(hào)：1262069