本文關(guān)鍵詞：多功能復(fù)合納米材料的合成及性能研究

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【摘要】：多功能復(fù)合納米材料具有納米材料的表面效應(yīng),量子尺寸、小尺寸效應(yīng)和宏觀量子隧道效應(yīng)等特點(diǎn)。除此之外,該復(fù)合結(jié)構(gòu)還能將具有不同物理、化學(xué)性質(zhì)的材料有機(jī)結(jié)合在一起,從而帶來新的功能和效應(yīng),使得該類材料在光學(xué)、磁學(xué)、催化和生物學(xué)等方面具有廣闊的應(yīng)用前景。本論文中,我們以稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光納米材料,貴金屬納米顆粒和多鐵性復(fù)雜氧化物納米材料等為基礎(chǔ),設(shè)計(jì)并合成了幾種多功能性的復(fù)合型納米材料。主要的研究內(nèi)容如下：1.我們?cè)O(shè)計(jì)并合成了Au/SiO2/Y2O3:Yb3+,Er3+(core/spacer/shell)結(jié)構(gòu)的復(fù)合納米顆粒。在980nm的激光的激發(fā)下,由于金納米顆粒的局域表面等離激元作用使得上轉(zhuǎn)換發(fā)光層(Y2O3:Yb3+,Er3+)的綠光發(fā)射得到增強(qiáng)。當(dāng)金核大小為-30nm,二氧化硅厚度為-40nm時(shí),綠光波段增強(qiáng)達(dá)到最大值,為9.59倍。金屬增強(qiáng)／淬滅熒光主要?dú)w因于如下幾個(gè)因素的競爭結(jié)果：場(chǎng)增強(qiáng)作用(LFE)導(dǎo)致激發(fā)速率增加,表面等離激元共振耦合作用(SPCE)導(dǎo)致輻射衰變速率增加和由上轉(zhuǎn)換材料到金屬表面的非輻射能量傳遞(NRET)導(dǎo)致的發(fā)光淬滅。3D-Comsol的數(shù)字模擬結(jié)果表明當(dāng)二氧化硅層的厚度小于70和75nm時(shí),激發(fā)速率和輻射衰減速率分別增加。當(dāng)小于55nm時(shí),非輻射能量傳遞作用導(dǎo)致上轉(zhuǎn)換發(fā)光淬滅。該結(jié)果將幫助我們進(jìn)一步理解和控制等離激元增強(qiáng)上轉(zhuǎn)換發(fā)光的過程。2.我們?cè)O(shè)計(jì)并合成了Nd3+-Yb3+共同敏化的Gd2O3:Yb3+,1%Nd3+, Er3+/SiO2/Au多功能復(fù)合納米顆粒,該結(jié)構(gòu)中每個(gè)成分都起著重要作用,可達(dá)到磁共振／上轉(zhuǎn)換發(fā)光雙模式成像和磁靶向作用下的光熱治療作用。用Nd3+離子作為共同敏化劑,不但能促進(jìn)Yb3+-Er3+離子之間的能量傳遞和上轉(zhuǎn)換發(fā)光過程,而且可以使用具有生物相容性的808nm激光作為激發(fā)光,從而避免了通常采用的980nm激光所導(dǎo)致的過熱問題。由于表面等離激元共振耦合作用,表面吸附的Au納米顆粒使得上轉(zhuǎn)換發(fā)光在綠光波段增強(qiáng)3.7倍。同時(shí),順磁性的Gd2O3:Yb3+,1%Nd3+, Er3+/SiO2/Au納米顆粒的磁靶向作用被首次證明,此外,該材料在生物體外的磁共振/上轉(zhuǎn)換發(fā)光的雙模式成像(MRI/UCL)及光熱治療作用也被研究。3.我們采用均相共沉淀法,通過Si02層的包覆和Nd3+離子的摻雜,成功合成了單分散的、六方相Gd2O2CO3:Yb3+, Er3+/SiO2多功能復(fù)合納米顆粒。光學(xué)透明的、具有生物相容性的Si02層和摻雜的Nd3+離子能有效抑制六方相的Gd2O2CO3在600℃的高溫處理下分解為立方相的Gd203,這是因?yàn)镾i02層限制了CO2氣體的擴(kuò)散,而且Nd3+離子的摻雜有利于提高Gd2O2CO3熱分解的溫度。相對(duì)于非層狀GdVO4:20at%Yb3+,2at%Er3+,4at%Nd3+納米顆粒,層狀的六方相Gd2O2CO3:20at%Yb3+,2at%Er3+,4at%Nd3+/Si02納米顆粒上轉(zhuǎn)換發(fā)光更強(qiáng),這是由于六方相Gd2O2CO3具有層狀結(jié)構(gòu),沿著C軸方向,(Gd2O22+)n層被碳酸根(C032-)分隔開來。在該層狀結(jié)構(gòu)中,由于CO32-層的存在導(dǎo)致Gd3+-Gd3+之間的距離變長,稀土離子之間的非輻射能量傳遞被抑制,從而抑制濃度淬滅,增強(qiáng)發(fā)光,并且為增加最大激活劑摻雜濃度提供了可能性。此結(jié)果表明該層狀材料更適合作為上轉(zhuǎn)換發(fā)光的基質(zhì)材料。除此之外,其順磁性特征也表明該結(jié)構(gòu)的納米顆粒在上轉(zhuǎn)換發(fā)光／磁共振雙模式成像(UCL/MRI)方面具有潛在應(yīng)用。4.我們用水熱法合成了在可見光波段具有光催化作用、室溫下具有鐵磁性的Bi6Fe1.9Co0.1Ti3O18 (BFCTO)多功能納米晶。通過調(diào)節(jié)反應(yīng)中NaOH溶液的濃度為1.OOM,1.50M和2.00M,我們分別合成了具有不同形貌、大小、鐵電性和帶隙的BFCTO-1.00, BFCTO-1.50和BFCTO-2.00納米單晶。隨著BFCTO的{117}晶面的增加,樣品的本征的吸收邊紅移32nm,帶隙變窄并從2.58降到2.42eV。更重要的是,光降解速率通過比表面積歸一化后,BFCTO-1.50樣品的光降解速率強(qiáng)于BFCTO-1.00和BFCTO-2.00納米顆粒,這是因?yàn)锽FCTO-1.50樣品具有最佳的{001}晶面與{117}晶面的比例。5.我們?cè)谏弦徽鹿?jié)的基礎(chǔ)上合成了一種集多鐵／上轉(zhuǎn)換發(fā)光／光催化功能于一體的BFCTO/NaGdF4:Yb3+,Er3+(NGF)多功能復(fù)合納米顆粒。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,隨著BFCTO/NGF納米顆粒尺寸的變化,樣品的鐵磁性、上轉(zhuǎn)換發(fā)光強(qiáng)度和可見光的光催化性能均發(fā)生改變。此外,該結(jié)構(gòu)的納米顆粒在生物成像方面具有很好的應(yīng)用前景。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TB383.1

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