本文關鍵詞：電沉積制備多孔輕稀土除磷吸附劑及性能研究

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【摘要】：磷是水體生物所必須的營養(yǎng)元素,水體中磷元素的含量直接反應了藻類生長的優(yōu)劣。然而當水中磷含量過多時會導致水體富營養(yǎng)化,從而嚴重危害水體生態(tài)系統(tǒng)。因此,在廢、污水排放之前進行可控的除磷顯得尤為重要。吸附法除磷具有操作簡單、污泥少等諸多優(yōu)勢,同時通過對吸附磷之后的吸附劑進行脫附,可以達到循環(huán)使用和磷的有效回收的目的。迄今為止,報道的除磷吸附劑的種類和數量較多,研究的重點主要集中在吸附劑材料上。論文針對現有的吸附劑普遍存在對磷的吸附容量低、吸附速率慢或難以分離等不足,采用電沉積作材料制備的方式,制備了一系列納米結構的多孔稀土吸附劑,對水溶液中的磷進行可控的吸附,開展了以下五個方面的研究:1)多孔氫氧化鐠納米線吸附劑的電沉積制備和除磷性能研究;2)多孔氫氧化鑭納米結構吸附劑的電沉積制備和除磷性能研究;3)多孔氫氧化釹納米線的電沉積制備吸附劑以及除磷性能;4)多孔二氧化鈰納米線吸附劑電沉積制備和除磷性能研究;5)多孔二氧化鈰納米線陣列吸附劑的電沉積制備和除磷性能的研究。在電沉積制備氫氧化鐠納米線吸附劑和除磷性能研究中,實驗采用一步法恒電流制備了具有納米線形貌和多孔結構的吸附劑。該吸附劑具有較大比表面積100.2 m2/g,獨特的多孔結構和表面大量的羥基作為活性位點,使得其具有較高的吸附容量(129.0 mg P/g)和吸附速率快的特點。吸附等溫線數據的擬合顯示,相比較于Freundlich方程,Langmuir吸附模型的相關性系數更高,說明吸附過程為單分子層吸附;在考察吸附容量隨不同時間而變化時發(fā)現,準二級動力學方程的相關性系數為0.999,說明吸附遵循準二級動力學方程,顯示了吸附過程為化學吸附。范特霍夫方程擬合的吸附熱力學數據說明,吸附的過程是自發(fā)的、放熱的過程。此外,吸附容量對p H的耐受范圍較廣,在p H為3.0-10.0之間時,吸附劑保持較好吸附效果;共存負一價的陰離子HCO3-,Cl-和NO3-對吸附劑的吸附性能影響較小,而負二價的陰離子CO32-和SO42-的影響較大。在電沉積制備氫氧化鑭納米結構吸附劑和除磷性能研究中,通過調節(jié)恒電流制備的電流強度,制備了具有不同形貌的吸附劑。結果顯示,在一定電流強度下制備出多孔納米線結構的氫氧化鑭具有較好的吸附效果。通過吸附劑表征發(fā)現,該類吸附劑具有較大比表面積119.1 m2/g,獨特的多孔結構和表面大量的羥基作為活性位點,使得其具有較快的吸附速率和較高的吸附容量(131.3 mg P/g)。吸附熱力學數據的擬合顯示,相比較于Freundlich和Dubinin-Radushkevich方程,Langmuir方程的相關性系數更高,說明吸附過程為單分子層吸附;在考察吸附容量隨不同時間而變化時發(fā)現,準二級動力學方程的相關性系數為0.999,能夠對吸附動力學數據進行很好的擬合,顯示出吸附過程為化學吸附。吸附熱力學數據顯示,吸附的過程是自發(fā)的、放熱的過程。此外,吸附容量隨溶液的初始p H影響較小,在p H為3.0-10.0之間時,吸附劑保持較好吸附效果;共存離子負一價的陰離子HCO3-,Cl-和NO3-對吸附劑的吸附性能影響較小,而負二價的陰離子CO32-和SO42-的影響較大,并且離子濃度越大,對吸附性能的影響越大。通過對吸附完成之后的吸附劑進行表征發(fā)現,磷被吸附在吸附劑的表面,以稀土的正磷酸鹽的形式存在。在合成廢水的應用當中,吸附劑表現出優(yōu)良的吸附效果,說明吸附劑在未來的實際應用當中具有潛在的應用價值。在電沉積制備氫氧化釹納米結構吸附劑和除磷性能的研究中,首先通過調節(jié)恒電流制備的不同銨鹽添加劑,制備了具有不同形貌的氫氧化釹納米結構吸附劑。通過吸附性能的結果顯示,具有納米線結構的氫氧化釹具有較好的吸附效果。對納米線結構的氫氧化釹吸附劑表征發(fā)現,該類吸附劑具有較大比表面107.4m2/g,獨特的多孔結構和表面大量的羥基作為活性位點,使得其具有較高的吸附容量(131.3 mg P/g)和較快的吸附速率。吸附熱力學數據的擬合顯示,相比較于Freundlich和Dubinin-Radushkevich方程,Langmuir方程的相關性系數更高,說明吸附過程為單分子層吸附;在考察吸附容量隨不同時間而變化時發(fā)現,準二級動力學方程的相關性系數為0.999,能夠對吸附動力學數據進行很好的擬合,顯示出吸附過程為化學吸附。吸附的范特霍夫方程熱力學數據說明,吸附的過程是自發(fā)的、放熱的過程。此外,在溶液p H為3.0-10.0之間時,吸附劑仍然保持較好的吸附容量,說明吸附隨溶液的初始p H影響較小;共存負一價陰離子HCO3-,Cl-和NO3-對吸附劑的吸附性能影響較小,而負二價陰離子CO32-和SO42-的存在對吸附性能影響較大,并且離子濃度越大,對吸附性能的影響越大。在經過3次吸附-脫附再生循環(huán)后研究發(fā)現,吸附劑可以保持較高的吸附容量,說明該吸附劑具有一定的再生循環(huán)利用的價值。在電沉積制備多孔Ce O2納米吸附劑和除磷性能研究中,實驗采用一步法調節(jié)恒電流的強度,制備了不同形貌的Ce O2吸附劑。通過吸附性能的結果顯示,具有納米線形貌的Ce O2具有較好的吸附效果。該類吸附劑具有較大比表面積102.7 m2/g,表面大量的羥基作為活性位點和獨特的多孔結構,使得其具有較高的吸附容量(136.6 mg P/g)和較快的吸附速率。吸附熱力學數據的擬合顯示,相比較于Freundlich和Dubinin-Radushkevich方程,Langmuir方程的相關性系數更高,說明吸附過程為單分子層吸附;在考察吸附容量隨不同時間而變化時發(fā)現,準二級動力學方程的相關性系數為0.999,大于一級動力學的相關性系數,顯示出吸附過程為化學吸附。吸附熱力學說明,吸附的過程是自發(fā)的、放熱的過程。此外,吸附容量隨溶液的初始p H影響較小,在p H為3.0-10.0之間時,吸附劑保持較好吸附效果;共存陰離子SO42-,Cl-和NO3-對吸附劑的吸附性能影響較小,而負二價的陰離子CO32-和負一價陰離子HCO3-的影響較大并,且離子濃度越大,對吸附性能的影響越大。在經過3次吸附-脫附再生循環(huán)后研究發(fā)現,吸附劑可以保持較高的吸附容量,說明該吸附劑具有一定的再生循環(huán)利用的價值。在電沉積制備二氧化鈰納米線陣列吸附劑和除磷性能研究中,實驗采用調節(jié)恒電位的強度,制備了不同形貌的Ce O2吸附劑。通過吸附性能的結果顯示,具有納米線陣列形貌的Ce O2具有較好的吸附效果。該吸附劑具有較大比表面積110.2 m2/g,獨特的多孔結構和表面大量的羥基作為活性位點,使得其具有較高的吸附容量(136.6 mg P/g)和較快的吸附速率。吸附熱力學數據的擬合顯示,相比較于Freundlich和Dubinin-Radushkevich方程,Langmuir方程的相關性系數更高,說明吸附過程為單分子層吸附;在考察吸附容量隨不同時間而變化時發(fā)現,準二級動力學方程的相關性系數為0.999,大于一級動力學的相關性系數,顯示出吸附過程為化學吸附。吸附熱力學說明,吸附的過程是自發(fā)的、放熱的過程。此外,吸附容量隨溶液的初始p H影響較小,在p H為3.0-10.0之間時,吸附劑保持較好吸附效果;共存離子SO42-,Cl-和NO3-對吸附劑的吸附性能影響較小,而負二價的陰離子CO32-和負一價的陰離子HCO3-的影響較大,并且離子濃度越大,對吸附性能的影響越大。在經過3次吸附-脫附再生循環(huán)后研究發(fā)現,吸附劑可以保持較高的吸附容量,說明該吸附劑具有一定的再生循環(huán)利用的價值。
【關鍵詞】：稀土 多孔材料 電沉積 吸附 除磷
【學位授予單位】：暨南大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：X703;O647.33
【目錄】：

• 摘要3-6
• Abstract6-13
• 第一章 緒論13-26
• 1.1 研究背景13-15
• 1.1.1 水體富營養(yǎng)化及其危害13-14
• 1.1.2 磷的概況14-15
• 1.2 國內外污水除磷的研究現狀15-17
• 1.2.1 化學沉淀法15
• 1.2.2 生物法15-16
• 1.2.3 電解法16
• 1.2.4 膜技術16
• 1.2.5 結晶法16-17
• 1.3 吸附法除磷的原理及其優(yōu)勢17
• 1.4 常用的吸附劑17-21
• 1.4.1 沸石18
• 1.4.2 天然粘土材料18-19
• 1.4.3 人工合成材料19-20
• 1.4.4 稀土元素20-21
• 1.5 選題意義及研究內容21-22
• 1.6 參考文獻22-26
• 第二章 實驗設計與技術26-32
• 2.1 實驗試劑、原料與儀器26-27
• 2.2 吸附劑的表征27-28
• 2.3 靜態(tài)吸附除磷實驗28-29
• 2.4 吸附數據的計算機公式29-30
• 2.5 吸附數據的擬合模型30-31
• 2.6 參考文獻31-32
• 第三章 恒電流制備氫氧化鐠及其除磷性能32-49
• 3.1 引言32
• 3.2 實驗方法32-34
• 3.2.1 氫氧化鐠的電化學制備32-33
• 3.2.2 靜態(tài)吸附除磷實驗33-34
• 3.3 吸附劑的表征結果分析34-37
• 3.4 氫氧化鐠吸附劑的除磷性能研究37-44
• 3.4.1 吸附劑的除磷最優(yōu)去除率37-38
• 3.4.2 Langmuir和Freundlich方程擬合38-39
• 3.4.3 吸附量與文獻值比較39-40
• 3.4.4 吸附熱力學分析40-41
• 3.4.5 吸附動力學41-42
• 3.4.6 pH對吸附性能的影響42-44
• 3.4.7 干擾離子對吸附性能的影響44
• 3.5 本章小結44-45
• 3.6 參考文獻45-49
• 第四章 恒電流制備氫氧化鑭及其除磷性能49-71
• 4.1 引言49-50
• 4.2 實驗方法50-51
• 4.2.1 納米結構的氫氧化鑭的電化學制備50
• 4.2.2 靜態(tài)吸附除磷實驗50-51
• 4.3 吸附劑的表征結果分析51-56
• 4.4 吸附劑氫氧化鑭納米線的除磷性能56-67
• 4.4.1 吸附等溫線56-57
• 4.4.2 吸附量與文獻值比較57-58
• 4.4.3 吸附熱力學分析58-59
• 4.4.4 吸附動力學分析59-61
• 4.4.5 pH對吸附性能的影響61-63
• 4.4.6 干擾離子對吸附性能的影響63-64
• 4.4.7 吸附劑氫氧化鑭用于實際廢水除磷64-65
• 4.4.8 吸附完成后對吸附劑氫氧化鑭的表征65-67
• 4.5 本章小結67
• 4.6 參考文獻67-71
• 第五章 恒電流制備氫氧化釹及其除磷性能71-94
• 5.1 引言71
• 5.2 實驗方法71-73
• 5.2.1 納米結構的氫氧化釹的電化學制備71-72
• 5.2.2 靜態(tài)吸附除磷實驗72-73
• 5.3 吸附劑的表征結果分析73-78
• 5.4.氫氧化釹吸附劑的除磷性能研究78-90
• 5.4.1 吸附劑的除磷最優(yōu)去除率78-79
• 5.4.2 吸附熱力學79-80
• 5.4.3 吸附量與文獻值比較80-81
• 5.4.4 吸附熱力學分析81-84
• 5.4.5 pH對吸附性能的影響84-86
• 5.4.6 干擾離子對吸附性能的影響86-87
• 5.4.7 吸附劑氫氧化釹的脫附動力學87-89
• 5.4.8 吸附-脫附循環(huán)研究89-90
• 5.5 本章小結90
• 5.6 參考文獻90-94
• 第六章 恒電流制備二氧化鈰及其除磷性能94-115
• 6.1 引言94-95
• 6.2 實驗方法95-96
• 6.2.1 納米結構的二氧化鈰的電化學制備95
• 6.2.2 靜態(tài)吸附除磷實驗95-96
• 6.3 吸附劑的表征結果分析96-99
• 6.4 CeO_2吸附劑的除磷性能研究99-110
• 6.4.1 吸附劑的除磷最優(yōu)去除率99-100
• 6.4.2 吸附熱力學100-101
• 6.4.3 吸附量與文獻值比較101-102
• 6.4.4 吸附熱力學分析102-105
• 6.4.5 pH對吸附性能的影響105-107
• 6.4.6 干擾離子對吸附性能的影響107-108
• 6.4.7 吸附劑二氧化鈰的脫附動力學108-110
• 6.4.8 吸附-脫附循環(huán)研究110
• 6.5 本章小結110-111
• 6.6 參考文獻111-115
• 第七章 恒電位制備二氧化鈰及其除磷性能115-132
• 7.1 實驗方法115-116
• 7.1.1 納米結構的二氧化鈰的電化學制備115
• 7.1.2 靜態(tài)吸附除磷實驗115-116
• 7.2 吸附劑的表征結果分析116-119
• 7.3.CeO_2吸附劑的除磷性能研究119-130
• 7.3.1 吸附劑的除磷最優(yōu)去除率119
• 7.3.2 吸附熱力學119-121
• 7.3.3 吸附量與文獻值比較121-122
• 7.3.4 吸附熱力學分析122-125
• 7.3.5 pH對吸附性能的影響125-127
• 7.3.6 干擾離子對吸附性能的影響127-128
• 7.3.7 吸附劑二氧化鈰納米線陣列的脫附動力學128-129
• 7.3.8 吸附-脫附循環(huán)研究129-130
• 7.4 本章小結130-131
• 7.5 參考文獻131-132
• 第八章 總結與展望132-134
• 8.1 總結132
• 8.2 展望132-134
• 博士期間發(fā)表論文134-135
• 致謝135

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本文編號：1133291