本文關(guān)鍵詞：伽瑪輻射降解土霉素的降解機(jī)理與路徑的研究

  更多相關(guān)文章： 土霉素 輻射降解 量化計(jì)算 降解機(jī)理 降解路徑

【摘要】：抗生素的廣泛使用給人類的生活和生產(chǎn)帶來了諸多好處,但它的濫用也造成了環(huán)境污染問題。伽瑪輻照是一種新興的高級(jí)氧化技術(shù),本文研究了其對(duì)土霉素(Oxytetracycline,OTC)的輻照降解。探索了伽瑪輻照降解土霉素的影響因素,輻照降解后的產(chǎn)物檢測(cè),伽瑪輻照降解機(jī)理和土霉素的輻照降解路徑。伽瑪輻照降解機(jī)理和路徑的明確,能為探索更高效的降解土霉素方法提供理論依據(jù)。伽瑪輻照能有效降解水溶液中的土霉素。在p H=7、輻照劑量為4k Gy條件下,10mg/L土霉素溶液的降解率達(dá)到了95.6%。輻照降解率與溶液的初始濃度(C0)、溶液p H,伽瑪輻照劑量(Dose)有關(guān)。溶液初始濃度越高,輻照降解效率越低;溶液的降解效率隨溶液p H值升高而逐漸降低;伽瑪輻照劑量越大,土霉素的降解效率則越高。伽瑪輻照后的土霉素樣品用LC-ESI-MS檢測(cè),發(fā)現(xiàn)存在多個(gè)降解產(chǎn)物。保留時(shí)間分別在19.35min、18.84min、21.45min、30.05min、23.06min和22.38min。質(zhì)譜掃描發(fā)現(xiàn)母離子峰的質(zhì)荷比(M/Z)為461、447、433、279、443和218。進(jìn)一步根據(jù)質(zhì)譜圖像得到,M/Z461為土霉素本身;M/Z447為土霉素分子脫去一個(gè)甲基的質(zhì)譜結(jié)果;M/Z433為土霉素分子脫去兩個(gè)甲基的檢測(cè)結(jié)果;M/Z279為M/Z433物質(zhì)進(jìn)一步脫去M(154)的結(jié)果;M/Z218為二元稠環(huán)結(jié)構(gòu),由土霉素分子的開環(huán)降解導(dǎo)致,其結(jié)構(gòu)中含有酯基結(jié)構(gòu)。量子化學(xué)計(jì)算軟件Gaussian 03優(yōu)化土霉素分子及其可能降解產(chǎn)物構(gòu)型。計(jì)算結(jié)果得到NPA電荷、原子鍵級(jí)、Wiberg鍵級(jí)和能量等性質(zhì)。根據(jù)計(jì)算得到的物質(zhì)性質(zhì)推斷,土霉素分子及降解產(chǎn)物易受伽瑪輻照產(chǎn)生的自由基攻擊。土霉素分子中四元稠環(huán)上的官能團(tuán)易受攻擊而發(fā)生降解。分子中多處碳環(huán)與碳環(huán)連接處的化學(xué)鍵不穩(wěn)定,易發(fā)生斷裂。詳細(xì)分析了土霉素分子及降解產(chǎn)物在降解時(shí)的電子轉(zhuǎn)移過程,根據(jù)質(zhì)譜檢測(cè)結(jié)果和量化計(jì)算數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)分子內(nèi)原子的結(jié)構(gòu)重排過程。提出土霉素輻照降解的兩條主要路徑,一條為M/Z461→M/Z447→M/Z433到M/Z279;另一條為M/Z461→M/Z443(a)?M/Z443(b)到M/Z218。
【關(guān)鍵詞】：土霉素 輻射降解 量化計(jì)算 降解機(jī)理 降解路徑
【學(xué)位授予單位】：南京航空航天大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：X505
【目錄】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-10
• 第一章 緒論10-25
• 1.1 研究背景10-19
• 1.1.1 抗生素發(fā)展10-12
• 1.1.2 抗生素污染12-17
• 1.1.3 抗生素污染的危害17-19
• 1.2 伽瑪輻照概況19-20
• 1.2.1 伽瑪輻照降解污染物的機(jī)理簡介19
• 1.2.2 伽瑪輻照的國內(nèi)外研究進(jìn)展19-20
• 1.3 量子化學(xué)計(jì)算理論概況20-22
• 1.3.1 量子化學(xué)計(jì)算理論20-21
• 1.3.2 Gaussian軟件簡介21
• 1.3.3 量子化學(xué)理論計(jì)算的研究進(jìn)展21-22
• 1.4 選題目的和意義22-23
• 1.5 本文研究的主要內(nèi)容23-25
• 第二章 伽瑪輻照降解土霉素的影響因素25-31
• 2.1 引言25-26
• 2.2 實(shí)驗(yàn)藥品、試劑與設(shè)備26-27
• 2.3 實(shí)驗(yàn)方法27
• 2.3.1 土霉素樣品的制備27
• 2.3.2 土霉素溶液的60Co伽瑪射線輻照實(shí)驗(yàn)27
• 2.3.3 紫外-可見分光光度計(jì)檢測(cè)輻照樣品27
• 2.3.4 輻照降解率的計(jì)算27
• 2.4 結(jié)果與討論27-30
• 2.4.1 OTC初始濃度對(duì)伽瑪輻照降解效率的影響27-28
• 2.4.2 土霉素溶液pH對(duì)伽瑪輻照降解效率的影響28-29
• 2.4.3 伽瑪輻照劑量對(duì)伽瑪輻照降解效率的影響29-30
• 2.5 小結(jié)30-31
• 第三章土霉素及其降解產(chǎn)物的檢測(cè)與分析31-40
• 3.1 引言31-32
• 3.2 實(shí)驗(yàn)藥品、試劑與設(shè)備32
• 3.3 實(shí)驗(yàn)過程32
• 3.3.1 樣品的制備與輻照32
• 3.3.2 樣品的檢測(cè)32
• 3.4 結(jié)果與討論32-39
• 3.5 小結(jié)39-40
• 第四章 量子化學(xué)方法計(jì)算土霉素及其降解產(chǎn)物40-49
• 4.1 引言40-41
• 4.2 計(jì)算方法41
• 4.3 結(jié)果與討論41-48
• 4.3.1 土霉素分子計(jì)算結(jié)果41-43
• 4.3.2 M/Z=433 物質(zhì)分子計(jì)算結(jié)果43-45
• 4.3.3 M/Z=443(a)物質(zhì)分子計(jì)算結(jié)果45-46
• 4.3.4 M/Z=443(b)物質(zhì)分子計(jì)算結(jié)果46-48
• 4.4 小結(jié)48-49
• 第五章 土霉素的輻射降解機(jī)理與降解路徑49-58
• 5.1 引言49-50
• 5.2 分析過程50-54
• 5.2.1 土霉素分子輻射降解機(jī)理50-51
• 5.2.2 M/Z=443 物質(zhì)輻射降解機(jī)理51-52
• 5.2.3 M/Z=433 物質(zhì)輻射降解機(jī)理52-54
• 5.3 降解路徑54-57
• 5.3.1 輻照降解路徑一54-55
• 5.3.2 輻照降解路徑二55-57
• 5.4 小結(jié)57-58
• 第六章 總結(jié)與展望58-61
• 6.1 全文總結(jié)58-59
• 6.2 思考與展望59-61
• 參考文獻(xiàn)61-68
• 致謝68-69
• 在學(xué)期間的研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文69

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4 李s，

本文編號(hào)：516998