發(fā)布時(shí)間：2017-06-16 03:05

  本文關(guān)鍵詞：Keggin型雜多酸荷移鹽的酸催化性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：以飽和Keggin型鎢硅酸、鎢磷酸、鉬硅酸、鉬磷酸4種雜多酸為母體化合物,在水溶液中,通過(guò)陽(yáng)離子間的交換反應(yīng),利用直接沉淀法合成了堿金屬離子、銨離子、含氮有機(jī)陽(yáng)離子、過(guò)渡金屬離子及過(guò)渡金屬-聯(lián)咪唑配陽(yáng)離子等為抗衡陽(yáng)離子的各種keggin結(jié)構(gòu)多酸基荷移鹽。并以環(huán)己酮與乙二醇反應(yīng)合成環(huán)己酮乙二醇縮酮為模型反應(yīng),考察了該類(lèi)荷移鹽的酸催化性能,較系統(tǒng)地研究了抗衡陽(yáng)離子、多酸類(lèi)型對(duì)該類(lèi)酸催化劑酸性的影響。研究結(jié)果表明,通過(guò)改變陽(yáng)離子可對(duì)母體酸的酸性及溶解性進(jìn)行調(diào)控,從而獲得高效、可循環(huán)使用、易分離的多酸基催化劑。將銅-聯(lián)咪唑配合物引入多酸體系,獲得了非均相高效催化劑。本工作為深入研究開(kāi)發(fā)這類(lèi)催化劑奠定了堅(jiān)實(shí)的實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ),具有重要實(shí)際意義。1、當(dāng)母體酸保持不變時(shí),即雜多陰離子相同時(shí),考察了以Na+、K+、NH4+、Bu4N+、含N有機(jī)陽(yáng)離子(如質(zhì)子化的咪唑、2,2'-聯(lián)咪唑、2,2'-聯(lián)吡啶、4,4'-聯(lián)吡啶等)、Cu2+, Co2+、Mn2+、Zn2+、Ni2+、Fe3+、[Cu(H2biim)2]2+、[Co(H2biim)2]2+、[Mn(H2biim)2]2+ [Zn(H2biim)2]2+, [Ni(H2biim)2]2+、[Fe(H2biim)2]3+等為抗衡陽(yáng)離子的多金屬氧酸鹽化合物催化合成環(huán)己酮乙二醇縮酮的酸催化性能及催化規(guī)律；2、當(dāng)抗衡陽(yáng)離子相同時(shí),考察了不同雜多陰離子,如鎢硅酸、鎢磷酸、鉬硅酸、鉬磷酸等陰離子形成的多金屬氧酸鹽化合物催化合成環(huán)己酮乙二醇縮酮的酸催化性能及催化規(guī)律；3、通過(guò)大量實(shí)驗(yàn),分別以H4SiW12O40、(H4biim)H2SiWi2O40、[Cu(H2biim)2]H2SiWi2O40為催化劑,研究了催化劑與環(huán)己酮的比例、反應(yīng)物料比、反應(yīng)時(shí)間及催化劑循環(huán)使用次數(shù)等因素對(duì)催化合成環(huán)己酮乙二醇縮酮效率的影響。
【關(guān)鍵詞】：多金屬氧酸鹽 飽和Keggin結(jié)構(gòu) 抗衡陽(yáng)離子 酸催化
【學(xué)位授予單位】：遼寧師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-8
• 第一章 緒論8-18
• 1.1 多金屬氧酸鹽簡(jiǎn)介8-9
• 1.2 1:12A Keggin型POM結(jié)構(gòu)特點(diǎn)9-10
• 1.3 Keggin型POM研究進(jìn)展10-12
• 1.3.1 Keggin型POMs用于催化氧化反應(yīng)10-11
• 1.3.2 Keggin型POMs用于酸催化反應(yīng)11-12
• 1.4 酸催化合成環(huán)己酮乙二醇縮酮研究進(jìn)展12-15
• 1.4.1 無(wú)機(jī)鹽及其負(fù)載物催化合成環(huán)己酮乙二醇縮酮12
• 1.4.2 有機(jī)化合物催化合成環(huán)己酮乙二醇縮酮12-13
• 1.4.3 多酸化合物催化合成環(huán)己酮乙二醇縮酮13-15
• 1.5 選題依據(jù)及目的15-16
• 1.6 實(shí)驗(yàn)試劑和測(cè)試手段16-18
• 1.6.1 試劑16-17
• 1.6.2 測(cè)試手段17-18
• 第二章 Keggin結(jié)構(gòu)POM化合物的合成、表征及熒光性質(zhì)18-32
• 2.1 引言18
• 2.2 合成18-21
• 2.2.1 4種Keggin型母體酸H_nXM_(12)O_(40·y)H_2O的合成18
• 2.2.2 16種一價(jià)無(wú)機(jī)陽(yáng)離子K~+、Na~+、Bu_4N~+、NH_4~+-{XM_(12)}(X=Si、P；M=Mo、W)化合物的合成18-19
• 2.2.3 24種過(guò)渡金屬陽(yáng)離子Mn~(2+)、Co~(2+)、Cu~(2+)、Zn~(2+)、Ni~(2+)、Fe~(2+)-{XM_(12)}(X=Si、P；M=Mo、W)化合物的合成19
• 2.2.4 16種有機(jī)陽(yáng)離子H_2biim~+、2,2'-bipy~+、4,4'-bipy~+、im~+-{XM_(12)}(X=Si、P；M=Mo、W)化合物的合成19-20
• 2.2.5 28種過(guò)渡金屬-聯(lián)咪唑形成的配陽(yáng)離子[M(H_2biim)_2]~(n+)-{XM_(12)}(M=Cr~(3+)Mn~(2+)、Fe~(3+)、Co~(2+)、Ni~(2+)、Cu~(2+)、Zn~(2+)；n=2、3；X=Si、P；M=Mo、W)化合物的合成20-21
• 2.3 晶體結(jié)構(gòu)測(cè)定21-22
• 2.4 表征22-32
• 2.4.1 晶體結(jié)構(gòu)22-24
• 2.4.2 IR光譜表征24-30
• 2.4.2.1 {SiW_(12)}系列荷移鹽IR光譜24-26
• 2.4.2.2 {SiMo_(12)}系列荷移鹽IR光譜26-27
• 2.4.2.3 {PW_(12)}系列荷移鹽IR光譜27-29
• 2.4.2.4 {PMo_(12)}系列荷移鹽IR光譜29-30
• 2.4.3 熒光光譜30-31
• 2.4.4 UV光譜31-32
• 第三章 不同抗衡陽(yáng)離子Keggin結(jié)構(gòu)POM化合物酸催化性能研究32-41
• 3.1 引言32-33
• 3.2 催化反應(yīng)實(shí)驗(yàn)具體操作33
• 3.3 催化反應(yīng)各類(lèi)影響因素探討和最佳條件的確定33-35
• 3.3.1 催化劑用量對(duì)產(chǎn)率的影響33-34
• 3.3.2 反應(yīng)時(shí)間對(duì)產(chǎn)率的影響34-35
• 3.3.3 催化劑使用次數(shù)對(duì)產(chǎn)率的影響35
• 3.4 不同母體酸對(duì)催化反應(yīng)的影響35-38
• 3.5 不同抗衡陽(yáng)離子對(duì)POMs酸催化性能的影響38-41
• 第四章 結(jié)論41-42
• 參考文獻(xiàn)42-45
• 附錄45-49
• 攻讀碩土學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文及參加科研項(xiàng)目情況49-50
• 致謝50

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本文編號(hào)：454208