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PbO_2-CeO_2電極的電沉積制備與性能研究

發(fā)布時(shí)間:2017-06-01 13:21

  本文關(guān)鍵詞:PbO_2-CeO_2電極的電沉積制備與性能研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:采用電沉積法摻雜Ce~(3+)制備了PbO_2-CeO_2電極,并考察了Ce~(3+)對(duì)二氧化鉛電極性能及電結(jié)晶過程的影響。研究表明:隨著鍍液中Ce~(3+)含量增高,鍍層表面粗糙度明顯降低,晶粒尺寸減小,當(dāng)Ce~(3+)含量為3mmol/L時(shí),晶粒尺寸最小為16.2nm,鍍層中鈰含量為0.70%(At%),穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)中電極的強(qiáng)化壽命為74h,是PbO_2電極的2倍左右,極化曲線中析氧電位正移為1.77V,更有利于有機(jī)污染物的電催化降解。通過循環(huán)伏安(CV)、計(jì)時(shí)電流(CA)和交流阻抗(EIS)研究了Ce~(3+)對(duì)二氧化鉛電沉積過程的影響,發(fā)現(xiàn)摻雜Ce~(3+)不會(huì)改變二氧化鉛的電結(jié)晶方式,摻雜前后均符合擴(kuò)散控制下的三維瞬時(shí)成核模型,但是隨著Ce~(3+)摻雜,循環(huán)伏安曲線中相同電流密度下電位正移,計(jì)時(shí)電流曲線中同一階躍電位下峰值電流密度降低,達(dá)到峰值的時(shí)間延長,交流阻抗圖譜中阻抗變大,說明Ce~(3+)摻雜對(duì)二氧化鉛電結(jié)晶過程起到阻礙作用。硝酸鉛鍍液中添加CeO_2納米顆粒電沉積制備了PbO_2-CeO_2復(fù)合電極,并考察了CeO_2納米顆粒對(duì)二氧化鉛電極性能的影響。當(dāng)鍍液中CeO_2納米顆粒含量為50 mmol/L,電流密度為30 mA/cm2,攪拌速度為180rpm,鍍液溫度為30℃時(shí),鍍層中鈰含量最高達(dá)8.79%(At%),是PbO_2-CeO_2電極鍍層中鈰含量的12倍左右,且復(fù)合電極的強(qiáng)化壽命達(dá)135h,是PbO_2-CeO_2電極的2倍左右,PbO_2電極的4倍左右,循環(huán)伏安曲線中PbO_2-CeO_2復(fù)合電極的析氧電位最大,降解污染物時(shí)副反應(yīng)發(fā)生的概率最低。PbO_2-CeO_2復(fù)合電極電催化降解孔雀石綠(MG)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),當(dāng)電流密度為30mA/cm2,MG初始濃度為30mg/L,pH值為5,電解質(zhì)Na2SO4濃度為0.20mmol/L時(shí),降解90min,MG脫色率和COD去除率分別為95.37%、69.36%,且降解過程均符合準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。連續(xù)循環(huán)伏安曲線及重復(fù)降解實(shí)驗(yàn)表明PbO_2-CeO_2復(fù)合電極電催化氧化能力較好,抗毒化鈍化能力較強(qiáng),可重復(fù)利用性較高,穩(wěn)定性較好。最佳工藝條件下三種電極分別降解MG實(shí)驗(yàn)對(duì)比,PbO_2-CeO_2復(fù)合電極的MG脫色率與COD去除率均最大,電流效率最高,能耗最低,表明PbO_2-CeO_2復(fù)合電極的電催化氧化能力最強(qiáng),更適合有機(jī)污染物廢水的處理。
【關(guān)鍵詞】:PbO_2-CeO_2電極 電結(jié)晶 PbO_2-CeO_2復(fù)合電極 電催化降解
【學(xué)位授予單位】:河北工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類號(hào)】:O646.54
【目錄】:
  • 摘要4-5
  • Abstract5-10
  • 第一章 緒論10-26
  • 1.1 引言10-11
  • 1.2 二氧化鉛電極的制備11-13
  • 1.2.1 涂覆法11
  • 1.2.2 熱浸法11-12
  • 1.2.3 溶膠凝膠法12
  • 1.2.4 電沉積法12-13
  • 1.3 二氧化鉛電極的改性13-17
  • 1.3.1 基體改性13-14
  • 1.3.2 中間層改性14
  • 1.3.3 表面活性層改性14-17
  • 1.4 二氧化鉛電沉積過程研究進(jìn)展17-21
  • 1.4.1 電結(jié)晶理論的發(fā)展概況18-19
  • 1.4.2 電結(jié)晶理論模型及研究方法19-20
  • 1.4.3 電結(jié)晶過程研究現(xiàn)狀20-21
  • 1.5 二氧化鉛電極在有機(jī)廢水處理中的應(yīng)用21-24
  • 1.5.1 降解芳香烴類有機(jī)廢水21-22
  • 1.5.2 降解染料類有機(jī)廢水22-23
  • 1.5.3 降解其他污染物有機(jī)廢水23-24
  • 1.6 本課題研究的意義及內(nèi)容24-26
  • 1.6.1 課題研究的意義24-25
  • 1.6.2 課題研究的內(nèi)容25-26
  • 第二章 實(shí)驗(yàn)材料及實(shí)驗(yàn)方法26-36
  • 2.1 實(shí)驗(yàn)材料26-27
  • 2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑26-27
  • 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器27
  • 2.2 電極制備及性能測試方法27-32
  • 2.2.1 工藝流程27-28
  • 2.2.2 基體預(yù)處理28
  • 2.2.3 制備錫銻氧化物中間層28-29
  • 2.2.4 PbO_2-CeO_2電極的制備29-30
  • 2.2.5 電極表面形貌及物相組成測試30-31
  • 2.2.6 電極穩(wěn)定性測試31
  • 2.2.7 電化學(xué)測試31-32
  • 2.3 二氧化鉛電沉積過程研究方法32-33
  • 2.3.1 玻碳電極前處理32
  • 2.3.2 電沉積過程32-33
  • 2.4 電極的電催化性能測試方法33-36
  • 2.4.1 PbO_2-CeO_2復(fù)合電極降解MG最佳工藝條件的確定33-34
  • 2.4.2 電化學(xué)曲線34
  • 2.4.3 相關(guān)計(jì)算公式34-36
  • 第三章 Ce~(3+)摻雜制備PbO_2-CeO_2電極及性能的研究36-48
  • 3.1 鍍液中鈰離子含量對(duì)電極制備的影響36-39
  • 3.1.1 鈰離子含量對(duì)電極表面形貌的影響36-37
  • 3.1.2 鈰離子含量對(duì)電極結(jié)構(gòu)的影響37-39
  • 3.1.3 鈰離子含量對(duì)電極中鈰原子含量的影響39
  • 3.2 PbO_2-CeO_2電極的穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)39-41
  • 3.3 PbO_2-CeO_2電極的析氧性能41-42
  • 3.4 Ce~(3+)對(duì)二氧化鉛電沉積過程的影響42-47
  • 3.4.1 Ce~(3+)作用下的循環(huán)伏安42-43
  • 3.4.2 Ce~(3+)作用下的二氧化鉛電結(jié)晶過程43-45
  • 3.4.3 Ce~(3+)作用下的阻抗研究45-47
  • 3.5 本章小結(jié)47-48
  • 第四章 復(fù)合CeO_2納米顆粒制備PbO_2-CeO_2復(fù)合電極及其性能的研究48-58
  • 4.1 工藝參數(shù)對(duì)復(fù)合電極中鈰含量的影響48-52
  • 4.1.1 鍍液中CeO_2納米顆粒含量對(duì)復(fù)合電極中鈰含量的影響48-49
  • 4.1.2 電流密度對(duì)復(fù)合電極中鈰含量的影響49-50
  • 4.1.3 攪拌速度對(duì)復(fù)合電極中鈰含量的影響50-51
  • 4.1.4 鍍液溫度對(duì)復(fù)合電極中鈰含量的影響51-52
  • 4.2 不同電極的表面形貌及物相組成52-54
  • 4.2.1 不同電極的表面形貌分析52-53
  • 4.2.2 不同電極的物相組成分析53-54
  • 4.3 不同電極的穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)54-55
  • 4.4 不同電極的析氧性能55-56
  • 4.5 本章小結(jié)56-58
  • 第五章 PbO_2-CeO_2電極的電催化性能研究58-70
  • 5.1 PbO_2-CeO_2復(fù)合電極降解MG的最佳工藝條件58-63
  • 5.1.1 電流密度的影響58-60
  • 5.1.2 MG初始濃度的影響60-61
  • 5.1.3 初始pH值的影響61-62
  • 5.1.4 電解質(zhì)濃度的影響62-63
  • 5.2 最佳條件下降解MG的脫色率與COD去除率比較63-64
  • 5.3 MG降解紫外圖譜64-65
  • 5.4 PbO_2-CeO_2復(fù)合電極在MG溶液中的連續(xù)循環(huán)伏安曲線65
  • 5.5 PbO_2-CeO_2復(fù)合電極在MG降解中重復(fù)利用性能65-66
  • 5.6 不同電極降解MG的實(shí)驗(yàn)66-68
  • 5.6.1 不同電極在MG溶液中的循環(huán)伏安曲線66-67
  • 5.6.2 不同電極降解MG中脫色率、COD去除率、電流效率、能耗比較67-68
  • 5.7 本章小結(jié)68-70
  • 第六章 結(jié)論70-72
  • 參考文獻(xiàn)72-82
  • 攻讀碩士期間發(fā)表論文82-84
  • 致謝84

【相似文獻(xiàn)】

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1 崔麗華;PbO_2-CeO_2電極的電沉積制備與性能研究[D];河北工業(yè)大學(xué);2015年


  本文關(guān)鍵詞:PbO_2-CeO_2電極的電沉積制備與性能研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

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本文編號(hào):412708

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