丙烯是僅次于乙烯的最重要的有機(jī)化工原料之一,結(jié)合丙烯短缺以及國內(nèi)低值C4/C5資源利用率低的現(xiàn)狀,本課題擬采用C4=催化裂解的方法來達(dá)到增產(chǎn)丙烯的目的。通過對Cr=化裂解反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)圖的分析,我們緊緊圍繞"強(qiáng)酸有利于乙烯生成路徑發(fā)生,弱酸有利于丙烯生成路徑發(fā)生"的規(guī)律,從分子篩的酸性質(zhì)方面入手,將磷改性后的ZSM-5分子篩與弱酸性的SAPO-11分子篩進(jìn)行耦合,從而進(jìn)一步降低催化劑的整體酸量酸強(qiáng)度,有利于丙烯的增產(chǎn)。與此同時(shí)我們也對SAPO-11樣品進(jìn)行了不同方法的改性,取得的主要結(jié)果如下:1、在SAPO-11分子篩酸性質(zhì)調(diào)變方面,我們通過改變合成配方中Si02/Al2O3比以及銨交換和焙燒先后順序的方法對其進(jìn)行了改性,隨著SiO2/Al203比的增大,SAPO-11分子篩酸量呈現(xiàn)出先增大后減小的趨勢,主要與Si島的逐漸增多有關(guān);先銨交換后焙燒的處理方式既能更好的暴露SAPO-11分子篩的酸性位點(diǎn),又能保持分子篩骨架在焙燒過程中的穩(wěn)定性,有利于分子篩反應(yīng)性能的提升;2、耦合催化劑在1-丁烯催化裂解反應(yīng)的應(yīng)用中,我們發(fā)現(xiàn)耦合催化劑中SAPO-11的引入有利于乙烯、丙烯產(chǎn)率的提高,最佳耦合比例...

【文章頁數(shù)】：79 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
1 研究背景
    1.1 C4
=催化裂解反應(yīng)
        1.1.1 C4
=催化裂解反應(yīng)機(jī)理
        1.1.2 提高丙烯選擇性的方法
    1.2 ZSM-5與SAPO系列分子篩耦合的應(yīng)用研究
        1.2.1 ZSM-5與SAPO-5分子篩耦合
        1.2.2 ZSM-5與SAPO-34分子篩耦合
        1.2.3 ZSM-5與SAPO-11分子篩耦合
    1.3 SAPO-11分子篩的合成方法
        1.3.1 水熱合成法
        1.3.2 微波合成法
        1.3.3 干凝膠合成法
        1.3.4 無溶劑合成法
    1.4 SAPO-11分子篩酸性質(zhì)調(diào)變的方法
        1.4.1 酸性產(chǎn)生機(jī)理
        1.4.2 晶化液預(yù)處理調(diào)變分子篩酸性
        1.4.3 后處理改性方法調(diào)變分子篩酸性
    1.5 選題依據(jù)、研究思路及策略
2 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 主要化學(xué)試劑及儀器規(guī)格
        2.1.1 主要化學(xué)試劑及規(guī)格
        2.1.2 主要化學(xué)儀器規(guī)格
    2.2 催化劑的制備及后處理
        2.2.1 不同SiO₂/Al₂O₃比SAPO-11分子篩的制備
        2.2.2 SAPO-11分子篩的后處理
        2.2.3 SAPO-5與SAPO-34分子篩的制備
    2.3 催化劑的物化表征
        2.3.1 X-射線粉末衍射測試(XRD)
        2.3.2 掃描電鏡(SEM)
        2.3.3 比表面和孔徑分析(BET)
        2.3.4 魔角固體核磁共振(²⁹Si MAS NMR)
        2.3.5 電感組合等離子體發(fā)射光譜(ICP)
        2.3.6 程序升溫脫附NH₃測試(NH₃-TPD)
        2.3.7 熱重-差熱分析(TG-DTA)
    2.4 ZSM-5/SAPO-11分子篩的耦合
    2.5 耦合分子篩的反應(yīng)性能評價(jià)
3 結(jié)果與討論
    3.1 SAPO-11分子篩酸性質(zhì)的調(diào)變
        3.1.1 SiO₂/Al₂O₃比的影響
        3.1.2 銨交換與焙燒順序的影響
        3.1.3 小結(jié)
    3.2 耦合催化劑的制備及其反應(yīng)結(jié)果
        3.2.1 不同類型SAPO分子篩與ZSM-5分子篩的耦合
        3.2.2 不同比例ZSM-5/SAPO-11分子篩的耦合
        3.2.3 不同處理方式的SAPO-11與ZSM-5分子篩的耦合
        3.2.4 小結(jié)
    3.3 耦合催化劑的長周期運(yùn)行及其失活分析
        3.3.1 長周期運(yùn)行結(jié)果
        3.3.2 催化劑失活分析
        3.3.3 小結(jié)
4 工作總結(jié)與展望
    4.1 研究總結(jié)
    4.2 工作展望
參考文獻(xiàn)
學(xué)習(xí)期間科研成果
致謝



本文編號(hào)：3893921

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