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北京市大氣顆粒相中有機(jī)硝酸酯的季節(jié)變化規(guī)律及其生成機(jī)制的探究

發(fā)布時(shí)間:2023-08-29 23:00
  有機(jī)硝酸酯(Organic Nitrates)是大氣中一類活性含氮酯類化合物的總稱,也是大氣中氮氧化物(NOx)的一類重要的匯。氣相中的ONs主要通過OH、NO3自由基和VOCs的氧化過程產(chǎn)生。ONs不僅消耗大氣中的氧化劑,也可能在后續(xù)反應(yīng)中釋放NOx,從而影響光化學(xué)反應(yīng),以及臭氧的生成。另外,ONs對(duì)顆粒相中的有機(jī)物有一定的貢獻(xiàn)。ONs因其前體VOCs的不同而種類眾多,在城市地區(qū)和郊區(qū)也存在不同種類的組成和分布。本研究利用合成標(biāo)樣建立了基于GC-MS/MS的顆粒相(PM2.5)中有機(jī)硝酸酯的檢測(cè)方法,確定了直鏈烷基硝酸酯以及三種苯基硝酸酯的定性定量離子對(duì),并優(yōu)化了儀器方法。利用加標(biāo)回收率實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了該方法的可重復(fù)性及回收率,并進(jìn)一步將該方法應(yīng)用于實(shí)際環(huán)境樣本的檢測(cè)。環(huán)境樣本中,7種待測(cè)物的總檢出率為87%。本研究選擇位于北京市城區(qū)的中央民族大學(xué)作為采樣點(diǎn),利用建立的分析方法對(duì)2018年9月、11月和2019年1月、3月、5月的PM2.5樣本中C8-C12直鏈烷基硝酸酯進(jìn)行了檢測(cè),并利用相同的定性定量...

【文章頁數(shù)】:90 頁

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
    1.1 研究背景
    1.2 國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀
        1.2.1 顆粒相中有機(jī)硝酸酯的生成機(jī)制
        1.2.2 顆粒相有機(jī)硝酸酯的定性及定量分析方法
        1.2.3 烷基有機(jī)硝酸酯及芳香烴硝酸酯的研究現(xiàn)狀
        1.2.4 顆粒相中含氮無機(jī)鹽離子的研究現(xiàn)狀
    1.3 研究目的與內(nèi)容
第2章 大氣顆粒相中直鏈烷基硝酸酯及芳香烴硝酸酯分析方法的建立
    2.1 實(shí)驗(yàn)儀器與試劑
    2.2 儀器參數(shù)與方法
    2.3 樣品采集及前處理
    2.4 標(biāo)準(zhǔn)樣品合成及鑒定
        2.4.1 標(biāo)準(zhǔn)樣品的合成
        2.4.2 利用1H/13C NMR對(duì)合成標(biāo)樣進(jìn)行定性
    2.5 儀器方法的建立
        2.5.1 烷基硝酸酯定性及定量離子的選擇
        2.5.2 芳香烴硝酸酯定性及定量離子的選擇
        2.5.3 儀器參數(shù)的優(yōu)化
    2.6 分析方法的驗(yàn)證
        2.6.1 標(biāo)準(zhǔn)曲線的線性,及ONs的儀器檢出限和方法檢出限
        2.6.2 分析方法的回收率驗(yàn)證
        2.6.3 實(shí)際樣本驗(yàn)證
    2.7 本章小結(jié)
第3章 大氣顆粒相中C8-C12直鏈烷基硝酸酯的季節(jié)及晝夜?jié)舛茸兓?br>    3.1 采樣、實(shí)驗(yàn)、及數(shù)據(jù)處理
        3.1.1 顆粒物樣本的采集與保存
        3.1.2 氣象參數(shù)、PAN、NOx、O3以及顆粒相NO3數(shù)據(jù)采集及處理
        3.1.3 實(shí)驗(yàn)儀器與試劑
        3.1.4 PM2.5中ONs檢測(cè)前處理
        3.1.5 PM2.5中無機(jī)鹽離子的前處理
        3.1.6 儀器分析參數(shù)
        3.1.7 質(zhì)量保證與質(zhì)量控制
        3.1.8 數(shù)據(jù)分析
    3.2 PM2.5中C8-C12直鏈烷基硝酸酯的濃度水平及組成
        3.2.1 C8-C12直鏈烷基硝酸酯各單體的檢出率,濃度范圍及均值
        3.2.2 C8-C12直鏈烷基硝酸酯的季節(jié)濃度水平變化
        3.2.3 C8-C12直鏈烷基有機(jī)硝酸酯的季節(jié)及晝夜組成占比
        3.2.4 C8-C12直鏈烷基硝酸酯的晝夜?jié)舛炔町?br>    3.3 C8-C12直鏈烷基硝酸酯生成機(jī)制的初步探究
        3.3.1 C8-C12直鏈烷基硝酸酯與NOx的濃度時(shí)間變化趨勢(shì)
        3.3.2 C8-C12直鏈烷基硝酸酯與NOx的濃度時(shí)間變化趨勢(shì)
    3.4 本章小結(jié)
第4章 大氣顆粒相中C13-C16直鏈烷基硝酸酯及同分異構(gòu)體的季節(jié)晝夜?jié)舛茸兓?br>    4.1 PM2.5樣本中C13-C16直鏈烷基硝酸酯及同分異構(gòu)體的識(shí)別.
    4.2 C13-C16直鏈烷基硝酸酯的濃度變化趨勢(shì)
    4.3 C8-C16直鏈烷基硝酸酯的季節(jié)及晝夜組成占比
    4.4 C13-C16直鏈烷基硝酸酯生成機(jī)制的探討
        4.4.1 C13-C16直鏈烷基硝酸酯、PAN與O3的濃度時(shí)間變化趨勢(shì)
        4.4.2 C13-C16直鏈烷基硝酸酯生成機(jī)制的初步探究
    4.5 同分異構(gòu)體的濃度變化及討論
    4.6 本章小結(jié)
第5章 結(jié)論與展望
    5.1 主要結(jié)論
        5.1.1 建立了基于GC-MS/MS顆粒相中直鏈烷基硝酸酯及芳香烴硝酸酯的檢測(cè)方法
        5.1.2 顆粒相中C13-C16直鏈烷基硝酸酯的季節(jié)及晝夜的濃度變化
        5.1.3 顆粒相中C13-C16直鏈烷基硝酸酯的生成機(jī)制
        5.1.4 同分異構(gòu)體的濃度變化
    5.2 研究展望
參考文獻(xiàn)
附錄
致謝
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本文編號(hào):3844456

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