核燃料后處理產(chǎn)生大量毒性大、放射性強(qiáng)、半衰期長(zhǎng)的高放廢物,必須將高放廢物固化進(jìn)耐用基材中與生物圈隔離。人造巖石固化體被譽(yù)為“第二代高放廢物固化體”,國(guó)內(nèi)外針對(duì)人造巖石固化體的制備、核素包容量及固化體穩(wěn)定性開(kāi)展了大量研究工作。堿硬錳礦是Synroc-C的主礦相之一,是一種具有自調(diào)節(jié)能力的穩(wěn)定礦相,通過(guò)類質(zhì)同象替代或低溫共熔,能將大尺寸離子(如:Cs⁺,Ba²⁺,Sr²⁺)包容進(jìn)礦相的晶格或晶格間隙,實(shí)現(xiàn)放射性核素的晶格固化。然而,放射性核素不穩(wěn)定,經(jīng)衰變產(chǎn)生與母體核素存在較大差異的子體核素,如¹³⁷Cs釋放β^-粒子衰變到¹³⁷Ba的過(guò)程中,化學(xué)價(jià)態(tài)從+1價(jià)變?yōu)?2價(jià),離子半徑減小²0%。因此,在評(píng)價(jià)固化體性能時(shí),需要關(guān)注衰變子體的影響。本研究以堿硬錳礦為固化基材,用¹³³Cs和¹³³Ba分別模擬放射性核素¹³⁷Cs及子體¹³⁷Ba,通過(guò)高溫固相法和噴...

【文章頁(yè)數(shù)】：64 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
1 緒論
    1.1 高放廢液概述
        1.1.1 高放廢液的產(chǎn)生及特點(diǎn)
        1.1.2 高放廢液貯存管理
        1.1.3 高放廢液的處理與處置
    1.2 高放廢液的固化處理
        1.2.1 高放廢液玻璃固化
        1.2.2 高放廢液陶瓷固化
        1.2.3 高放廢液玻璃-陶瓷固化
    1.3 人造巖石晶格固化銫
        1.3.1 銫榴石固化銫
        1.3.2 堿硬錳礦固化銫
    1.4 本課題主要研究?jī)?nèi)容
2 (Ba,Cs)(M,Ti)₈O₁₆(M=Al³⁺,Ti³⁺,Fe³⁺)固化體的制備和表征
    2.1 固化體配方設(shè)計(jì)與制備
        2.1.1 配方設(shè)計(jì)
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)原料及設(shè)備
        2.1.3 固化體制備
    2.2 (Ba,Cs)(M,Ti)₈O₁₆固化體合成條件探討
        2.2.1 TG-DSC分析
        2.2.2 XRD分析
    2.3 (Ba,Cs)(M,Ti)₈O₁₆固化體相組成與顯微結(jié)構(gòu)
        2.3.1 物相分析及相結(jié)構(gòu)
        2.3.2 化學(xué)組成及顯微結(jié)構(gòu)
    2.4 本章小結(jié)
3 堿硬錳礦固化體穩(wěn)定性
    3.1 固化體結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性
        3.1.1 Rietveld精修基本原理
        3.1.2 固化體結(jié)構(gòu)演變
    3.2 固化體的抗浸出性能
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)原料及設(shè)備
        3.2.2 實(shí)驗(yàn)方法
        3.2.3 浸出率分析
        3.2.4 浸出后物相及顯微結(jié)構(gòu)分析
    3.3 本章小結(jié)
4 噴霧熱解法制備[Cs,Ba][Al,Ti]₈O₁₆固化體
    4.1 固化體的制備
        4.1.1 實(shí)驗(yàn)原料及設(shè)備
        4.1.2 制備工藝
    4.2 礦相分析與顯微結(jié)構(gòu)
        4.2.1 固化體物相結(jié)構(gòu)
        4.2.2 固化體微觀結(jié)構(gòu)
    4.3 化學(xué)穩(wěn)定性分析
    4.4 本章小結(jié)
5 主要結(jié)論及后續(xù)研究工作
    5.1 主要結(jié)論
    5.2 主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)
    5.3 后續(xù)研究工作
致謝
參考文獻(xiàn)
攻讀學(xué)位期間取得的研究成果



本文編號(hào)：3823790