水相UCST型溫敏聚合物催化劑的設計及其催化性能研究
發(fā)布時間:2023-04-15 13:47
水作為一種綠色環(huán)保的反應介質(zhì),成為人們的研究熱點。在傳統(tǒng)水相催化反應中,催化劑與底物溶解困難,傳質(zhì)效果差,反應活性低,且難以實現(xiàn)催化劑的分離和回收;赨CST型聚合物的溫敏特性,本論文設計并制備出系列UCST型溫敏聚合物催化劑。高溫(T>UCST)條件下,催化劑溶于水,表現(xiàn)為兩親性,通過分子間疏水作用有序自組裝,形成具有親水表面和疏水催化空腔的超分子自組裝體,解決水相反應中的傳質(zhì)問題。反應結束后,降低水相溫度,催化劑從水中析出,實現(xiàn)催化劑的分離和回收。(1)采用可逆加成-斷裂鏈轉移聚合(RAFT)法,將溫敏材料聚(丙烯酰胺-丙烯腈)(P(AAm-co-AN))與疏水堿性離子液體(N(CH3)2/IL)聚合,合成了系列溫敏聚合物功能化堿性離子液體催化劑P[(AAm-co-AN)x-(N(CH3)2/IL)y]。研究表明,該類催化劑在水溶液中具有最高臨界溶解溫度(UCST)。高溫條件下,催化劑溶于水,在水中通過分子間疏水作用自組裝,形成外部親水內(nèi)腔疏水...
【文章頁數(shù)】:87 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 文獻綜述
1.1 引言
1.2 環(huán)境響應型聚合物概述
1.3 溫敏聚合物概述
1.4 溫敏聚合物的性質(zhì)
1.4.1 LCST型聚合物的性質(zhì)
1.4.2 UCST型聚合物的性質(zhì)
1.5 UCST型溫敏聚合物的應用
1.6 研究思路
第二章 實驗部分
2.1 主要實驗試劑
2.2 主要實驗儀器
2.3 樣品表征及性能分析方法
2.3.1 最高臨界溶解溫度(UCST)的測定
2.3.2 動態(tài)光散射(DLS)表征
2.3.3 透射電子顯微鏡(TEM)表征
2.3.4 金屬含量的測定
2.3.5 產(chǎn)物的1HNMR表征
2.3.6 產(chǎn)物的色譜分析
2.4 芐基丙二硫酸酯的合成
2.5 3-叔丁基-5-氯甲基水楊醛的合成
2.6 底物α,β-不飽和酮的合成
第三章 溫敏聚合物功能化堿性離子液體催化劑水相中催化Knoevenagel縮合反應研究
3.1 前言
3.2 實驗部分
3.2.1 溫敏材料P(AAm-co-AN)的制備
3.2.2 疏水性堿性離子液體的合成
3.2.3 溫敏聚合物P(AAm-co-AN)功能化堿性離子液體催化劑的制備
3.2.4 Knoevenagel縮合反應
3.3 結果與討論
3.3.1 催化劑的設計與制備
3.3.2 催化劑的表征
3.3.3 催化劑應用于水相中Knoevenagel縮合反應的催化性能研究
3.4 本章小結
第四章 溫敏聚合物功能化席夫堿鐵(Ⅲ)金屬配體催化劑應用于水相中磺胺-邁克爾加成反應
4.1 引言
4.2 實驗部分
4.2.1 席夫堿配體的制備
4.2.2 席夫堿鐵(Ⅲ)配合物(Schiff/FeⅢ)的制備
4.2.3 溫敏聚合物功能化席夫堿鐵(Ⅲ)金屬配體催化劑的制備
4.2.4 α,β-不飽和酮與硫醇加成反應
4.3 結果與討論
4.3.1 催化劑的設計與制備
4.3.2 催化劑的表征
4.3.3 催化劑應用于α,β-不飽和酮與硫醇加成反應的催化性能研究
4.4 本章小結
第五章 溫敏聚合物功能化席夫堿鋅(Ⅱ)金屬絡合物催化劑應用于水相中傅克烷基化反應
5.1 引言
5.2 實驗部分
5.2.1 席夫堿鋅(Ⅱ)絡合物(Schiff/ZnⅡ)的制備
5.2.2 溫敏聚合物功能化席夫堿鋅(Ⅱ)金屬絡合物催化劑的制備
5.2.3 吲哚與不飽和烯烴的傅克烷基化反應
5.3 結果與討論
5.3.1 催化劑的設計與制備
5.3.2 催化劑的表征
5.3.3 催化劑應用于不飽和烯烴與吲哚傅克烷基化反應催化性能研究
5.4 本章小結
第六章 結論與展望
6.1 結論
6.2 展望
參考文獻
附錄
攻讀碩士學位期間發(fā)表學術論文情況
致謝
本文編號:3790974
【文章頁數(shù)】:87 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 文獻綜述
1.1 引言
1.2 環(huán)境響應型聚合物概述
1.3 溫敏聚合物概述
1.4 溫敏聚合物的性質(zhì)
1.4.1 LCST型聚合物的性質(zhì)
1.4.2 UCST型聚合物的性質(zhì)
1.5 UCST型溫敏聚合物的應用
1.6 研究思路
第二章 實驗部分
2.1 主要實驗試劑
2.2 主要實驗儀器
2.3 樣品表征及性能分析方法
2.3.1 最高臨界溶解溫度(UCST)的測定
2.3.2 動態(tài)光散射(DLS)表征
2.3.3 透射電子顯微鏡(TEM)表征
2.3.4 金屬含量的測定
2.3.5 產(chǎn)物的1HNMR表征
2.3.6 產(chǎn)物的色譜分析
2.4 芐基丙二硫酸酯的合成
2.5 3-叔丁基-5-氯甲基水楊醛的合成
2.6 底物α,β-不飽和酮的合成
第三章 溫敏聚合物功能化堿性離子液體催化劑水相中催化Knoevenagel縮合反應研究
3.1 前言
3.2 實驗部分
3.2.1 溫敏材料P(AAm-co-AN)的制備
3.2.2 疏水性堿性離子液體的合成
3.2.3 溫敏聚合物P(AAm-co-AN)功能化堿性離子液體催化劑的制備
3.2.4 Knoevenagel縮合反應
3.3 結果與討論
3.3.1 催化劑的設計與制備
3.3.2 催化劑的表征
3.3.3 催化劑應用于水相中Knoevenagel縮合反應的催化性能研究
3.4 本章小結
第四章 溫敏聚合物功能化席夫堿鐵(Ⅲ)金屬配體催化劑應用于水相中磺胺-邁克爾加成反應
4.1 引言
4.2 實驗部分
4.2.1 席夫堿配體的制備
4.2.2 席夫堿鐵(Ⅲ)配合物(Schiff/FeⅢ)的制備
4.2.3 溫敏聚合物功能化席夫堿鐵(Ⅲ)金屬配體催化劑的制備
4.2.4 α,β-不飽和酮與硫醇加成反應
4.3 結果與討論
4.3.1 催化劑的設計與制備
4.3.2 催化劑的表征
4.3.3 催化劑應用于α,β-不飽和酮與硫醇加成反應的催化性能研究
4.4 本章小結
第五章 溫敏聚合物功能化席夫堿鋅(Ⅱ)金屬絡合物催化劑應用于水相中傅克烷基化反應
5.1 引言
5.2 實驗部分
5.2.1 席夫堿鋅(Ⅱ)絡合物(Schiff/ZnⅡ)的制備
5.2.2 溫敏聚合物功能化席夫堿鋅(Ⅱ)金屬絡合物催化劑的制備
5.2.3 吲哚與不飽和烯烴的傅克烷基化反應
5.3 結果與討論
5.3.1 催化劑的設計與制備
5.3.2 催化劑的表征
5.3.3 催化劑應用于不飽和烯烴與吲哚傅克烷基化反應催化性能研究
5.4 本章小結
第六章 結論與展望
6.1 結論
6.2 展望
參考文獻
附錄
攻讀碩士學位期間發(fā)表學術論文情況
致謝
本文編號:3790974
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