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金屬有機(jī)骨架(UIO-67、UIO-66)負(fù)載納米Au/Pd催化劑制備與催化性能研究

發(fā)布時(shí)間:2023-03-04 02:55
  金屬有機(jī)骨架(MOFs)作為一種多孔材料具有超高比表面積與孔隙率,是一種良好的催化劑載體材料。本文選用鋯系金屬有機(jī)骨架(UIO-67、UIO-66)作為載體材料,通過浸漬還原法和可控粒子封裝法制備了多種負(fù)載型M@MOF復(fù)合催化劑,并考察了其催化活性。通過浸漬還原法制備的三種負(fù)載型Au@UIO-67催化劑(Au@UIO-67-H2、Au@UIO-67-NaBH4、Au@UIO-67-oleylamine)其載體UIO-67的骨架結(jié)構(gòu)仍然保持完整,經(jīng)過高溫C02催化加氫后載體UIO-67轉(zhuǎn)變?yōu)閆r02。三種催化劑的活性成分都為Au0,Au@UIO-67-oleylamine與Au@UIO-67-NaBH4催化劑表面負(fù)載的Au出現(xiàn)不同程度的團(tuán)聚燒結(jié)現(xiàn)象,催化效率相對(duì)較低;Au@UIO-67-H2中由于Au的平均粒徑較小且嵌入到UIO-67表面孔道中,高溫下未發(fā)生燒結(jié)團(tuán)聚現(xiàn)象,催化效率相對(duì)較高。通過浸漬還原法制備了 Au@UIO-66、Pd@UIO-66兩種催化劑并研究了兩種催化劑在不同條件下催化還原對(duì)硝基苯酚的性能,結(jié)果表明:金納米粒子均勻分散在載體上,納米鈀呈現(xiàn)粒子和納米線兩種狀態(tài)且均勻分...

【文章頁(yè)數(shù)】:81 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
第1章 緒論
    1.1 研究背景
    1.2 金屬有機(jī)骨架材料(MOFs)
        1.2.1 IRMOFs系列材料
        1.2.2 MIL系列MOFs
        1.2.3 ZIF系列MOFs
        1.2.4 UIO系列MOFs
        1.2.5 PCN系列MOFs
    1.3 金屬有機(jī)骨架材料的合成
        1.3.1 分層擴(kuò)散法
        1.3.2 攪拌合成法
        1.3.3 水熱/溶劑熱法
        1.3.4 微波法
        1.3.5 超聲法
    1.4 納米貴金屬的合成與應(yīng)用
    1.5 金屬有機(jī)骨架負(fù)載納米貴金屬?gòu)?fù)合材料的制備
    1.6 研究目的與內(nèi)容
第2章 Au@UIO-67催化劑的制備及其催化逆水煤氣變換反應(yīng)
    2.1 前言
    2.2 實(shí)驗(yàn)方法
        2.2.1 主要化學(xué)試劑與材料
        2.2.2 樣品制備
        2.2.3 樣品表征
        2.2.4 催化劑活性評(píng)價(jià)
    2.3 結(jié)果與討論(可控粒子封裝法)
        2.3.1 AuNPs的掃描電鏡分析(SEM)
        2.3.2 Au@UIO-67的掃描電鏡(SEM)和透射電鏡(TEM)分析
    2.4 結(jié)果與討論(浸漬還原法)
        2.4.1 UIO-67形貌的調(diào)節(jié)
        2.4.2 Au@UIO-67透射電鏡分析(TEM)
        2.4.3 氮?dú)馕锢砦摳?BET)
        2.4.4 粉末X-射線衍射分析(XRD)
        2.4.5 XPS分析
    2.5 催化劑評(píng)價(jià)測(cè)試
        2.5.1 還原方法對(duì)催化劑活性的影響
        2.5.2 溫度對(duì)催化活性的影響
        2.5.3 反應(yīng)壓力對(duì)催化活性的影響
        2.5.4 原料氣體積比對(duì)催化劑活性的影響
        2.5.5 金負(fù)載量對(duì)催化劑活性的影響
        2.5.6 催化劑穩(wěn)定性評(píng)價(jià)
        2.5.7 產(chǎn)物選擇性
    2.6 小結(jié)
第3章 Au(Pd)@UIO-66催化劑的制備及其對(duì)廢水中對(duì)硝基苯酚的降解
    3.1 前言
    3.2 實(shí)驗(yàn)方法
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器
        3.2.2 樣品制備
        3.2.3 樣品表征手段
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 催化劑制備策略
        3.3.2 掃描電鏡分析(SEM)
        3.3.3 透射電鏡分析(TEM)
        3.3.4 物相結(jié)構(gòu)分析(XRD)
        3.3.5 紅外分析
        3.3.6 比表面積及孔徑分析(BET)
    3.4 催化劑評(píng)價(jià)
    3.5 小結(jié)
第4章 Au@UIO-67和Au@Pd@UIO-67形貌與尺寸的可控制備研究
    4.1 前言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 主要試劑與材料
        4.2.2 樣品制備
        4.2.3 樣品表征手段
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 掃描電鏡分析(SEM)
        4.3.2 XRD分析
    4.4 小結(jié)
第5章 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
參考文獻(xiàn)
致謝
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本文編號(hào):3753594

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