含氟樹脂與導(dǎo)電聚苯胺在柴油光催化氧化脫硫中的應(yīng)用
本文關(guān)鍵詞:含氟樹脂與導(dǎo)電聚苯胺在柴油光催化氧化脫硫中的應(yīng)用,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。
【摘要】:隨著經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展,重工業(yè)對(duì)環(huán)境造成的壓力越來越大,尤其是對(duì)大氣污染嚴(yán)重;其次,隨著汽車的普及,其排放的尾氣也會(huì)加重大氣污染。導(dǎo)致產(chǎn)生酸雨,以及“霧霾”,對(duì)人體健康產(chǎn)生巨大的威脅。因此,世界各國越來越重視環(huán)境保護(hù),也隨之制定了越來越嚴(yán)苛的燃料油含硫標(biāo)準(zhǔn)。傳統(tǒng)的加氫脫硫技術(shù)耗能大,操作條件苛刻等限制了其應(yīng)用,本文以氧氣為氧化劑的光催化氧化脫硫是一種低耗能、環(huán)境友好的脫硫技術(shù)。大孔樹脂作為催化活性組分的載體,由于其多孔的結(jié)構(gòu)能夠有效提高催化活性組分在其上的負(fù)載量,并且其結(jié)構(gòu)可控易于有目的進(jìn)行改性。導(dǎo)電高分子應(yīng)用于催化劑中,在光催化過程中其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)有利于光催化反應(yīng)過程中電子與空穴對(duì)的分離,從而提高催化劑的光催化氧化效率。本文首先合成了氟改性的聚苯乙烯系D001-cc樹脂,以其作為載體,通過等體積浸漬法制備了磷鎢酸含量分別為5wt%、7.5wt%、10wt%、12.5wt%以及15wt%的五種樹脂基復(fù)合催化劑,使用紅外光譜和掃描電子顯微鏡對(duì)合成的氟改性樹脂的結(jié)構(gòu)以及樹脂基催化劑的表面形貌進(jìn)行表征分析。通過對(duì)柴油的光催化氧化脫硫?qū)嶒?yàn)考察了脫硫率與反應(yīng)溫度、催化劑負(fù)載量以及反應(yīng)時(shí)間之間的關(guān)系。結(jié)果表明,光催化氧化脫硫的最適宜條件為使用磷鎢酸負(fù)載量為10wt%的復(fù)合催化劑,接通氧氣和紫外光源,在90℃下反應(yīng)2h,反應(yīng)結(jié)束后以90%NMP水溶液為萃取劑進(jìn)行萃取,最終獲得的最大脫硫率為61.52%。實(shí)驗(yàn)還考察了在光催化反應(yīng)體系中引入萃取劑90%NMP水溶液,對(duì)脫硫效果產(chǎn)生的影響,在80℃下進(jìn)行反應(yīng)2h,反應(yīng)體系中加入90%NMP水溶液的脫硫率比不加萃取劑時(shí)脫硫率由52.10%提高到68.55%。實(shí)驗(yàn)中還做了對(duì)照實(shí)驗(yàn),分別考察了紫外光照以及氟改性對(duì)脫硫效果的影響,結(jié)果表明二者均有促進(jìn)脫硫效果的影響。之后用化學(xué)氧化法制備了聚苯胺與TiO2復(fù)合納米粒子作為柴油光催化氧化脫硫的催化劑,經(jīng)紅外光譜和掃描電鏡以及X射線衍射表征分析催化劑的結(jié)構(gòu)組成與表面形貌。通過實(shí)驗(yàn)探討了脫硫的最適宜條件為氧氣流速150mL/min,劑油比為1時(shí),隨著反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng),脫硫率呈現(xiàn)上升趨勢(shì),且在反應(yīng)時(shí)間為3h時(shí)脫硫率為56.81%。通過水熱法制備了以聚苯胺(PANI)為載體負(fù)載TiO2的復(fù)合催化劑,通過X射線衍射以及掃描電子顯微鏡對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)及形貌進(jìn)行表征分析?疾炝薖ANI與TiO2的用量比值對(duì)催化劑脫硫效果的影響,并考察隨著反應(yīng)時(shí)間的推進(jìn),脫硫率的變化趨勢(shì)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,PANI/TiO2質(zhì)量比為10時(shí),在氧氣流速為150mL/min,劑油比為1時(shí),反應(yīng)3h后取得最優(yōu)脫硫率為57.85%。
【關(guān)鍵詞】:氟改性 樹脂 聚苯胺 TiO_2 光催化 氧氣
【學(xué)位授予單位】:中國海洋大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類號(hào)】:TE624.9
【目錄】:
- 摘要5-7
- Abstract7-11
- 1 緒論11-27
- 1.1 研究背景11-13
- 1.2 含氟樹脂13-15
- 1.3 導(dǎo)電高分子15-17
- 1.4 雜多酸、TiO_2的性質(zhì)17-21
- 1.4.1 雜多酸性質(zhì)以及光催化性能17-19
- 1.4.2 TiO_2的性質(zhì)及光催化性能19-21
- 1.5 分子氧脫硫21-24
- 1.5.1 空氣作為氧化劑21-22
- 1.5.2 氧氣作為氧化劑22-23
- 1.5.3 臭氧作為氧化劑23-24
- 1.6 本論文的研究?jī)?nèi)容、目標(biāo)及創(chuàng)新點(diǎn)24-27
- 1.6.1 論文選題意義24
- 1.6.2 論文研究?jī)?nèi)容24-25
- 1.6.3 論文研究目標(biāo)25
- 1.6.4 論文創(chuàng)新點(diǎn)25-27
- 2 氟改性聚苯乙烯樹脂在柴油光催化氧化脫硫中的應(yīng)用27-42
- 2.1 引言27
- 2.2 實(shí)驗(yàn)部分27-32
- 2.2.1 實(shí)驗(yàn)所用試劑和儀器27-28
- 2.2.2 實(shí)驗(yàn)方法28-30
- 2.2.3 催化劑表征方法30-32
- 2.3 樹脂基催化劑表征及分析32-36
- 2.3.1 紅外光譜結(jié)果分析(FT-IR)32-33
- 2.3.2 掃描電子顯微鏡結(jié)果分析(SEM)33-34
- 2.3.3 比表面積、平均孔容和孔徑分布分析34-36
- 2.4 光催化氧化脫硫結(jié)果36-39
- 2.4.1 反應(yīng)時(shí)間對(duì)脫硫率的影響36-37
- 2.4.2 反應(yīng)溫度對(duì)脫硫率的影響37
- 2.4.3 磷鎢酸負(fù)載量對(duì)脫硫率的影響37-39
- 2.5 對(duì)照實(shí)驗(yàn)39-41
- 2.5.1 考察氟改性樹脂對(duì)柴油光催化氧化脫硫的影響39
- 2.5.2 考察紫外光照射對(duì)于柴油光催化氧化脫硫的影響39-40
- 2.5.3 考察萃取劑對(duì)脫硫效果的影響40-41
- 2.6 結(jié)論41-42
- 3 PANI/TiO_2納米復(fù)合粒子在柴油光催化氧化脫硫中的效果42-54
- 3.1 引言42
- 3.2 實(shí)驗(yàn)方法42-44
- 3.2.1 實(shí)驗(yàn)所用試劑與儀器42-43
- 3.2.2 催化劑制備43
- 3.2.3 柴油脫硫效果的評(píng)價(jià)方法43-44
- 3.3 催化劑的表征結(jié)果44-48
- 3.3.1 紅外光譜結(jié)果分析(FT-IR)44-45
- 3.3.2 掃描電子顯微鏡結(jié)果分析(SEM)45-46
- 3.3.3 X射線衍射結(jié)果分析(XRD)46-48
- 3.4 催化劑的脫硫效果48-52
- 3.4.1 氧氣流速對(duì)脫硫效果的影響48-50
- 3.4.2 萃取劑用量對(duì)脫硫效果的影響50-51
- 3.4.3 反應(yīng)時(shí)間對(duì)脫硫效果的影響51
- 3.4.4 萃取劑種類對(duì)脫硫效果的影響51-52
- 3.4.5 柴油的收率52
- 3.5 結(jié)論52-54
- 4 TiO_2/PANI復(fù)合催化劑在柴油光催化氧化脫硫中的效果54-63
- 4.1 引言54
- 4.2 實(shí)驗(yàn)部分54-56
- 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器54-55
- 4.2.2 催化劑的制備55-56
- 4.3 催化劑表征56-59
- 4.3.1 掃描電子顯微鏡分析(SEM)56-57
- 4.3.2 X射線衍射結(jié)果分析(XRD)57-59
- 4.4 催化劑脫硫效果59-61
- 4.4.1 PANI/TiO_2相對(duì)含量對(duì)脫硫效果的影響59-60
- 4.4.2 反應(yīng)時(shí)間對(duì)TiO_2/PANI催化劑脫硫效果的影響60-61
- 4.5 結(jié)論61-63
- 5 結(jié)論與建議63-65
- 5.1 結(jié)論63-64
- 5.2 建議64-65
- 參考文獻(xiàn)65-70
- 致謝70-71
- 個(gè)人簡(jiǎn)歷71
- 發(fā)表的學(xué)術(shù)論文71
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,本文編號(hào):370438
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