目前,以化石燃料為主的傳統(tǒng)能源日益枯竭,開發(fā)新能源迫在眉睫。氫能是一種清潔能源,零污染、來源豐富、能量密度高且應(yīng)用廣泛,成為替代化石燃料等傳統(tǒng)能源的最佳選擇。在眾多制氫方法中,熱化學(xué)硫碘分解水循環(huán)以其低成本、環(huán)保、可大規(guī)模應(yīng)用的優(yōu)勢受到普遍關(guān)注。HI分解反應(yīng)是循環(huán)過程產(chǎn)氫的重要步驟,與其相關(guān)的催化劑研究是提升氫氣產(chǎn)率的熱點(diǎn)問題。研究表明以活性炭為主的碳材料廉價(jià)、易得、高效,能使HI分解率在500℃時(shí)達(dá)到相應(yīng)溫度下的平衡分解率23%,適合工業(yè)大規(guī)模應(yīng)用。在活性炭催化特性研究中,研究人員針對制備及處理過程,分析指出了灰分和比表面積、孔容等孔隙結(jié)構(gòu)對HI分解的影響。然而作為活性炭的重要化學(xué)屬性,官能團(tuán)對活性炭催化分解HI的影響尚未形成一致的定論。本文通過氮摻雜和還原改性方法調(diào)控活性炭的氮含量和氧含量,探索含氮官能團(tuán)和含氧官能團(tuán)對活性炭催化分解HI的影響,并結(jié)合量子化學(xué)計(jì)算方法驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)結(jié)果、揭示實(shí)驗(yàn)機(jī)理,以對制備適應(yīng)于HI分解的專用活性炭起到基礎(chǔ)性指導(dǎo)作用。本文以椰殼為原料,采用水熱炭化過程中添加尿素以及后續(xù)C02活化的方法制備了系列含氮量梯級變化的氮摻雜活性炭,對其進(jìn)行測試表征及HI分解活性... 

【文章來源】：山東大學(xué)山東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：79 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１－２硫碘開路循環(huán)過程示意圖［１９］??硫碘開路循環(huán)的提出符合中國國情

?第２章實(shí)驗(yàn)及量子化學(xué)研究方法???／ｍｉｎ的升溫速率升溫至活化溫度８００°Ｃ，然后轉(zhuǎn)換為Ｃ０２?（２５０ｍｌ／ｍｉｎ）氣氛保??持ｌｈ，最后在Ｎ２?（２５０ｍｌ／ｍｉｎ）氛圍下自然冷卻至室溫，得到生物質(zhì)活性炭。??

?第２章實(shí)驗(yàn)及量子化學(xué)研究方法???針管注射器氫碘酸??＝３＝＝＝?？?石英砂??注射泵?Ｉ?｜￣圈—??Ｊｌ?管式爐?圍?國—甲甲??ｊ?＾?煉廠氣分析儀??催化劑夂，＝＝?＾?｜｜?＇??氮?dú)??Ｌ?＿ｉ?ｑ??ｙ?Ｉ?Ａ?ｎ?廠Ｉ?ｎ?Ｉ??＝＇■—■■■？）循環(huán)水入口?）?了??螺旋式冷凝管＾?ｆ??：?）??循環(huán)水出口——？＝］丨??＾?氣體采樣袋??［＿＿＿＼?圍■?｜＿?Ｗ５１?膠??氫氧化鈉溶液硫代硫酸鈉溶液??圖２－２活性炭催化ＨＩ分解的實(shí)驗(yàn)原理圖??２．３置子化學(xué)研究方法??目前，盡管己經(jīng)有大量實(shí)驗(yàn)研究探討了?ＨＩ分子在碳材料上的反應(yīng)機(jī)理，但??是其結(jié)論大多是基于宏觀方面綜合分析碳材料元素、孔隙結(jié)構(gòu)和化學(xué)官能團(tuán)等的??表征與活性測試得到。但隨著量子化學(xué)計(jì)算的推廣，其在與碳材料相關(guān)的污染物??資源化和能源物質(zhì)催化合成方面得到了廣泛應(yīng)用，其基于原子、分子等微觀方面??進(jìn)行機(jī)理研究的優(yōu)點(diǎn)逐漸顯現(xiàn)，為深入、準(zhǔn)確確定ＨＩ活性位點(diǎn)性質(zhì)、描述ＨＩ??分解反應(yīng)機(jī)理提供新的途徑。張彥威等［３７，５３］通過Ｇａｕｓｓｉａｎ計(jì)算得到了?ＨＩ分子在??鋸齒型碳結(jié)構(gòu)上的催化分解過程，如圖２－３。第一個(gè)ＨＩ分子優(yōu)先吸附在不飽和??碳原子上，形成吸附結(jié)構(gòu)Ｐ１；然后第二個(gè)ＨＩ分子繼續(xù)進(jìn)行吸附，伴隨著１２的生??成、而后脫附；緊接著第三個(gè)ＨＩ分子繼續(xù)吸附形成產(chǎn)物出，并完成脫附。整個(gè)??過程驗(yàn)證了未飽和的邊緣碳原子是Ｈ丨分解的活性位點(diǎn)。另外，第一個(gè)ＨＩ分子的??化學(xué)吸附作為第一步驟，推動(dòng)著后續(xù)產(chǎn)物的進(jìn)一步形成。同時(shí)反應(yīng)完成后，它在??１５??

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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博士論文
[1]活性炭及其改性催化劑應(yīng)用于碘化氫分解的性能及機(jī)理研究[D]. 陳云.浙江大學(xué) 2010

碩士論文
[1]石墨烯基催化劑及其硫碘循環(huán)制氫應(yīng)用[D]. 張秀巖.浙江大學(xué) 2015
[2]碳材料應(yīng)用于碘化氫催化分解的實(shí)驗(yàn)及量子化學(xué)研究[D]. 王銳.浙江大學(xué) 2015
[3]碘硫循環(huán)中碘化氫分解用新型催化劑的制備與表征[D]. 李道才.清華大學(xué) 2014
[4]熱化學(xué)硫碘循環(huán)制氫中Bunsen反應(yīng)與碘化氫分解的模擬與實(shí)驗(yàn)研究[D]. 劉廣義.浙江大學(xué) 2006



本文編號：3592710