發(fā)布時間：2022-01-16 13:02

　　目前,以化石燃料為主的傳統(tǒng)能源日益枯竭,開發(fā)新能源迫在眉睫。氫能是一種清潔能源,零污染、來源豐富、能量密度高且應用廣泛,成為替代化石燃料等傳統(tǒng)能源的最佳選擇。在眾多制氫方法中,熱化學硫碘分解水循環(huán)以其低成本、環(huán)保、可大規(guī)模應用的優(yōu)勢受到普遍關注。HI分解反應是循環(huán)過程產氫的重要步驟,與其相關的催化劑研究是提升氫氣產率的熱點問題。研究表明以活性炭為主的碳材料廉價、易得、高效,能使HI分解率在500℃時達到相應溫度下的平衡分解率23%,適合工業(yè)大規(guī)模應用。在活性炭催化特性研究中,研究人員針對制備及處理過程,分析指出了灰分和比表面積、孔容等孔隙結構對HI分解的影響。然而作為活性炭的重要化學屬性,官能團對活性炭催化分解HI的影響尚未形成一致的定論。本文通過氮摻雜和還原改性方法調控活性炭的氮含量和氧含量,探索含氮官能團和含氧官能團對活性炭催化分解HI的影響,并結合量子化學計算方法驗證實驗結果、揭示實驗機理,以對制備適應于HI分解的專用活性炭起到基礎性指導作用。本文以椰殼為原料,采用水熱炭化過程中添加尿素以及后續(xù)C02活化的方法制備了系列含氮量梯級變化的氮摻雜活性炭,對其進行測試表征及HI分解活性... 

【文章來源】：山東大學山東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數】：79 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１－２硫碘開路循環(huán)過程示意圖［１９］??硫碘開路循環(huán)的提出符合中國國情

?第２章實驗及量子化學研究方法???／ｍｉｎ的升溫速率升溫至活化溫度８００°Ｃ，然后轉換為Ｃ０２?（２５０ｍｌ／ｍｉｎ）氣氛保??持ｌｈ，最后在Ｎ２?（２５０ｍｌ／ｍｉｎ）氛圍下自然冷卻至室溫，得到生物質活性炭。??

?第２章實驗及量子化學研究方法???針管注射器氫碘酸??＝３＝＝＝?？?石英砂??注射泵?Ｉ?｜￣圈—??Ｊｌ?管式爐?圍?國—甲甲??ｊ?＾?煉廠氣分析儀??催化劑夂，＝＝?＾?｜｜?＇??氮氣??Ｌ?＿ｉ?ｑ??ｙ?Ｉ?Ａ?ｎ?廠Ｉ?ｎ?Ｉ??＝＇■—■■■？）循環(huán)水入口?）?了??螺旋式冷凝管＾?ｆ??：?）??循環(huán)水出口——？＝］丨??＾?氣體采樣袋??［＿＿＿＼?圍■?｜＿?Ｗ５１?膠??氫氧化鈉溶液硫代硫酸鈉溶液??圖２－２活性炭催化ＨＩ分解的實驗原理圖??２．３置子化學研究方法??目前，盡管己經有大量實驗研究探討了?ＨＩ分子在碳材料上的反應機理，但??是其結論大多是基于宏觀方面綜合分析碳材料元素、孔隙結構和化學官能團等的??表征與活性測試得到。但隨著量子化學計算的推廣，其在與碳材料相關的污染物??資源化和能源物質催化合成方面得到了廣泛應用，其基于原子、分子等微觀方面??進行機理研究的優(yōu)點逐漸顯現，為深入、準確確定ＨＩ活性位點性質、描述ＨＩ??分解反應機理提供新的途徑。張彥威等［３７，５３］通過Ｇａｕｓｓｉａｎ計算得到了?ＨＩ分子在??鋸齒型碳結構上的催化分解過程，如圖２－３。第一個ＨＩ分子優(yōu)先吸附在不飽和??碳原子上，形成吸附結構Ｐ１；然后第二個ＨＩ分子繼續(xù)進行吸附，伴隨著１２的生??成、而后脫附；緊接著第三個ＨＩ分子繼續(xù)吸附形成產物出，并完成脫附。整個??過程驗證了未飽和的邊緣碳原子是Ｈ丨分解的活性位點。另外，第一個ＨＩ分子的??化學吸附作為第一步驟，推動著后續(xù)產物的進一步形成。同時反應完成后，它在??１５??

【參考文獻】：
期刊論文
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[6]2008年我國磷肥、硫酸行業(yè)生產與消費概述[J]. 武雪梅.  磷肥與復肥. 2009(04)
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[9]氫能及其近期應用前景[J]. 毛宗強.  科技導報. 2005(02)
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博士論文
[1]活性炭及其改性催化劑應用于碘化氫分解的性能及機理研究[D]. 陳云.浙江大學 2010

碩士論文
[1]石墨烯基催化劑及其硫碘循環(huán)制氫應用[D]. 張秀巖.浙江大學 2015
[2]碳材料應用于碘化氫催化分解的實驗及量子化學研究[D]. 王銳.浙江大學 2015
[3]碘硫循環(huán)中碘化氫分解用新型催化劑的制備與表征[D]. 李道才.清華大學 2014
[4]熱化學硫碘循環(huán)制氫中Bunsen反應與碘化氫分解的模擬與實驗研究[D]. 劉廣義.浙江大學 2006



本文編號：3592710