磺胺類抗生素在水環(huán)境中的普遍殘留對(duì)人體健康和生態(tài)環(huán)境造成了潛在威脅,因此開展其去除方法研究具有重要意義。本文以磺胺類抗生素——磺胺甲惡唑（SMX）為研究對(duì)象,基于碘自由基和羥基自由基氧化,考察了超聲激發(fā)磷鎢酸（H3PW12O40,PW12）催化H2O2/KI對(duì)磺胺甲惡唑的氧化效果和機(jī)理,論文的主要內(nèi)容包括:（1）超聲能夠顯著增強(qiáng)H2O2/KI對(duì)磺胺甲惡唑的去除效果（60min,降解率由26.88%升高到94.6%）,降解過程符合擬一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。超聲功率、初始pH值、H2O2和KI濃度對(duì)降解效果具有一定影響。功率在65-195 W范圍,磺胺甲惡唑的降解率隨功率升高而增加;pH在3.2-6.1范圍,去除率逐漸降低;H2O2和KI均存在最佳添加濃度,分別為120.0 mmol/L和2.4 mmol/L。自由基抑制實(shí)驗(yàn)表明:碘自由基（Ⅰ2·-和Ⅰ·）是超聲/H2O2/KI體系降解磺胺甲惡唑的主要活性物質(zhì)。（2）與超聲/H2O2/KI相比,超聲/PW12/KI亦有效提高了磺胺甲惡唑的降解率。超聲激發(fā)PW12生成激發(fā)態(tài)PW12*,PW12*可直接氧化磺胺甲惡唑,或進(jìn)一步與水反應(yīng)生成HO·,HO·... 

【文章來源】：西安理工大學(xué)陜西省

【文章頁數(shù)】：70 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

技術(shù)路線

西安理工大學(xué)工程碩士專業(yè)學(xué)位論文10續(xù)2-2離子色譜DionexICS-1100美國戴安公司超高效液相-質(zhì)譜聯(lián)用儀UPLC-XevoTMTQ美國Waters公司MillQ超純水儀ZMQS50001美國Millipore公司2.1.2磺胺甲惡唑的定量分析（1）磺胺甲惡唑的HPLC條件利用Agilent1200高效液相色譜儀分析磺胺甲惡唑濃度。色譜柱為EclipsePlusC18(4.6×150mm；5μm)；流動(dòng)相為乙腈:超純水=25:75(V:V)；進(jìn)樣量為10.0μm；流速為0.30mL/min；檢測波長269nm；柱溫為30℃。在此條件下，磺胺甲惡唑的保留時(shí)間tR=8.408min。（2）標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制分別準(zhǔn)確移取質(zhì)量濃度為500mg/L的磺胺甲惡唑儲(chǔ)備液0.0、2.0、4.0、6.0、8.0、10.0mL于200mL容量瓶中，用超純水定容、搖勻；在上述HPLC色譜條件下，測定磺胺甲惡唑的峰面積，在5-20mg/L濃度范圍以濃度與其峰面積繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線，結(jié)果如圖2-1所示。圖2-1磺胺甲惡唑溶液的標(biāo)準(zhǔn)曲線Fig.2-1Sulfamethoxazolesolutionstandardcurve由圖2-1可知，Y=8.8177X+0.0286，R2=0.9997，線性關(guān)系良好。實(shí)驗(yàn)過程中以此標(biāo)準(zhǔn)曲線求出不同條件下磺胺甲惡唑的濃度。2.1.3磺胺甲惡唑的超聲降解實(shí)驗(yàn)準(zhǔn)確移取一定體積500mg/L磺胺甲惡唑儲(chǔ)備液于200mL容量瓶中，定容、搖勻、靜置后轉(zhuǎn)入250mL燒杯中，用緩沖溶液調(diào)節(jié)pH值，加入一定量KI后攪拌使其溶解，添加一定量H2O2攪拌均勻。采用JY92-IIN超聲波細(xì)胞粉碎機(jī)在標(biāo)準(zhǔn)大氣壓下進(jìn)行超聲處理，探針浸泡深度約1.0cm。每10min取樣，過0.22μm濾膜后通過HPLC分析磺胺甲惡唑

不同體系降解水中磺胺甲惡唑11的濃度，去除率按照式(2.1)計(jì)算：00去除率=CC/C100%\*MERGEFORMAT(2-1)式中，C0和C分別為開始和t時(shí)刻磺胺甲惡唑的濃度(mg/L)2.1.4中間產(chǎn)物的檢測磺胺甲惡唑降解的中間產(chǎn)物的鑒定采用液相色譜與質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)測定。（1）液相色譜條件C18色譜柱（4.6μm×2.1μm），流動(dòng)相A：水(含0.1%甲酸)，流動(dòng)相B：乙腈(含0.1%甲酸)，用梯度洗脫法進(jìn)行分析；流速：300μL·min-1；柱溫：20℃．進(jìn)樣量：2μL．（2）質(zhì)譜條件質(zhì)譜儀采用正離子模式（ESI+）對(duì)中間產(chǎn)物進(jìn)行鑒定。錐孔電壓為30V，毛細(xì)管電壓為3.0kV，脫溶劑氣溫度為900oC，源溫度為600oC，碰撞電壓為2kV，質(zhì)譜的全掃范圍為50-600m/z，掃描時(shí)間為0.3s。2.2結(jié)果與討論2.2.1不同反應(yīng)體系中磺胺甲惡唑的降解實(shí)驗(yàn)探究了磺胺甲惡唑初始濃度10mg/L，超聲功率195W，pH=3.2，H2O2、KI、PW12添加濃度分別為120mmol/L、2.4mmol/L和0.36mmol/L時(shí)，單獨(dú)超聲（US）、US/PW12、US/PW12/KI、H2O2/KI、US/KI/H2O2、US/H2O2/KI/PW12不同體系中磺胺甲惡唑的去除情況，結(jié)果如圖2-2所示。圖2-2不同體系中磺胺甲惡唑的降解效果Fig.2-2Sulfamethoxazoledegradationunderdifferentcomparativesystems

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]泰樂菌素的超聲波降解效果及機(jī)制[J]. 舒小華,張倩,楊琛,許子夫,韋惠華,梁英,莫德清.  農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2018(02)
[2]基于雜多酸的高效氧化脫硫催化劑的合成及應(yīng)用[J]. 郭芬草,李鵬翔,廉紅蕾.  現(xiàn)代化工. 2018(03)
[3]UV/H2O2降解水中磺胺嘧啶影響因素及機(jī)理[J]. 茍璽瑩,張盼月,錢鋒,王培良,趙春曉,宋永會(huì).  環(huán)境工程學(xué)報(bào). 2017(11)
[4]超聲激發(fā)碘自由基降解水中磺胺嘧啶[J]. 魏紅,楊小雨,閔濤,李克斌.  中國環(huán)境科學(xué). 2015(11)
[5]Fenton試劑處理磺胺甲惡唑制藥廢水的研究[J]. 蘇榮軍,韓思宇.  哈爾濱商業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2015(02)
[6]水環(huán)境中抗生素的遷移轉(zhuǎn)化及其危害[J]. 蘇小歡.  廣州化工. 2015(05)
[7]中國主要水域抗生素污染現(xiàn)狀及其生態(tài)環(huán)境效應(yīng)研究進(jìn)展[J]. 章強(qiáng),辛琦,朱靜敏,程金平.  環(huán)境化學(xué). 2014(07)
[8]畜禽養(yǎng)殖廢水中抗生素和重金屬的污染效應(yīng)及其修復(fù)研究進(jìn)展[J]. 盧信,羅佳,高巖,嚴(yán)少華,張振華.  江蘇農(nóng)業(yè)學(xué)報(bào). 2014(03)
[9]Fenton氧化法對(duì)磺胺類抗生素的降解動(dòng)力學(xué)[J]. 符荷花,陳猛,熊小京.  環(huán)境工程學(xué)報(bào). 2014(03)
[10]左氧氟沙星的超聲/H2O2聯(lián)合降解研究[J]. 魏紅,李娟,李克斌,胡妲.  中國環(huán)境科學(xué). 2013(02)

博士論文
[1]g-C3N4基可見光催化劑降解水中典型磺胺類抗生素的研究[D]. 宋亞麗.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2018
[2]納米氧化鐵的優(yōu)化制備及其可見光芬頓降解水中的雙酚S[D]. 邵鵬輝.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2017
[3]分子碘催化和促進(jìn)的有機(jī)合成反應(yīng)研究[D]. 任一鳴.南京理工大學(xué) 2009

碩士論文
[1]典型雜多酸催化氧化降解聚乙烯醇模擬廢水的研究[D]. 馬姍姍.吉林大學(xué) 2019
[2]光化學(xué)及生物法降解磺胺甲噁唑（SMX）的研究[D]. 俞悅.上海師范大學(xué) 2013
[3]抗生素廢水的超聲空化效應(yīng)降解研究[D]. 史雅慧.濟(jì)南大學(xué) 2010



本文編號(hào)：3503603