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過渡金屬氧化物/氫氧化物在電化學催化氧化中的應用研究

發(fā)布時間:2021-09-25 20:37
  隨著社會經濟的快速發(fā)展,人們對能源的需求日益增多,而伴隨著化石能源的不斷消耗,人類面臨越來越嚴重的能源危機。與此同時,使用化石能源造成的環(huán)境污染問題也不容忽視。因此,尋找可持續(xù)的新型潔凈能源、進而解決目前所面臨的能源與環(huán)境問題成為近些年的研究熱點。在眾多解決方案中,電催化技術因其效率高、設備簡單易操作等優(yōu)點,成為科研工作者關注的熱點。氫能具有燃燒熱值高、清潔無污染等特點,是一種理想的新型潔凈能源。在眾多制氫方法中,電化學分解水技術是大規(guī)模生產氫氣的重要途經之一。在電解水反應中,由于產氧反應(OER)是四電子轉移過程,其在動力學上非常遲緩,較電催化析氫反應更加難以發(fā)生。基于此,目前限制電解水技術應用發(fā)展的制約因素之一是陽極催化材料過電位較高以及價格昂貴。因此,探索具有高效電解水產氧(OER)的陽極催化材料至關重要。與此同時,考慮到OER的平衡電位為1.23VvsRHE,而尿素氧化(UOR)的電位只有0.37Vvs RHE,特定領域中UOR有望部分取代OER,如基于UOR的尿素燃料電池在可持續(xù)能源發(fā)展方面也具有廣闊的應用前景。此外,尿素廣泛存在于人類和動物尿液以及工業(yè)廢水中,同樣也是水中的... 

【文章來源】:山東大學山東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數】:103 頁

【學位級別】:碩士

【部分圖文】:

過渡金屬氧化物/氫氧化物在電化學催化氧化中的應用研究


圖1.1電極反應途徑??目前,已經有相關電催化有機合成反應用于工業(yè)生產

反應機理


R性能[771。Zhenqian?Cao??等制備了?Ni(OH)2/PPy/GO復合電極,由于其良好的導屯性以及較大的比表面積,??該電極呈現出較大的UOR電流密度,該電極可進一步探索并應用于污水處理和??尿素燃料電池之中[7 ̄。目前,人們廣泛認為,在鎳基材料中Nim可作為尿素氧化??的活性位點,直接參與反應過程,以以上提到的研宄為例,在反應過程中,Nin??首先被氧化為Nim,之后Nim作為活性位點參與尿素氧化過程中,同時,Nim被??還原成最初的NA完成整個催化過程[791,如圖1.2所示。??C〇32'?+?N2?CO(NH2)2??爹?1??■??%'.入?<!?“:、,??GCE??圖1.21]〇尺反應機理178丨??1_2.3電催化甲醇/乙醇氧化??甲醇/乙醇足一種重要的能量載體,常溫常壓條件下為液態(tài),具打運輸和存??儲方便、燃燒效率高、潔凈環(huán)保等優(yōu)點。發(fā)展以甲醇水溶液或蒸汽甲醇為燃料的??直接「丨1醇燃料電池(PEMFC),是繼水力、火力、原子能發(fā)電方式之后的“第四種??發(fā)電方式”,也足解決環(huán)境與能源危機的存效途徑之一。逬接甲醇/乙醇燃料電池??(如圈:1.3)具冇能量轉換效率高、操作方便、污染物排放低等優(yōu)點,近年來受??到越來越多的關注。擴展其應用的-個M要手段就是增強電極材料的I?Li催化性能,??包括其活性和穩(wěn)定性。??評價兩者性能的?要指標是從循環(huán)伏安丨111線屮彳丨到的氣化電流仉的火小以??9??

示意圖,燃料電池,甲醇,示意圖


?山東大學碩士學位論文???及起始電位。Lei?Qian等將NiC〇204生長在不銹鋼基底上用于電催化H1醇氧化,??得益于NiC〇204良好的導電性以及更多的活性位點的暴露,該材料展現出優(yōu)異的??電催化甲醇氧化性能|8()|,EstevamV.?Spinacd等采用一種醇還原的方法制備出??PtRu/C電催化劑,以該催化劑制備的電極具有較大的電化學氧化乙醇電流密度??[811??〇??Sdufkm?+?Oxyg/^i??J|'?'J??哪廣??m?霞?漆::…??'一?\?Anode?Nathode??麵?Fow?field?|v1embrane|?n〇wF?dd??CH3OH?+?H:0?->?C〇2?-r?6c*?+?6H^?3/2〇2?+?6e?+?6H?->?3H2O??圖1.3甲醇燃料電池示意圖??第三節(jié)電催化陽極材料??1.3.1電極材料制備方法??(?)水熱/溶劑熱法??水熱法,是指一種在密封的壓力容器中,以水作為溶劑、粉體經溶解和再結??品過程來制備材料的一種方法。溶劑熱法是在水熱法的基礎上發(fā)展起來的,指密??閉體系如高壓釜內,以苻機物或非水溶媒為溶劑,在一定的溫度和溶液的自生壓??力下,原始混合物進行反應的-?種合成方法。水熱/溶劑熱法在電催化陽極材料??的制備屮應用十分廣泛,無論是粉體材料制備還是直接在導電基底上生長H標屯??催化材料。??該方法不需要高溫煅燒即可得到丨丨標產物,通過對反應條件的控制,"J?得到??不同結晶形態(tài)以及微觀形貌的產物。所得粉體材料粒度往往較小,可達幾十納米。??10??


本文編號:3410401

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