過(guò)渡金屬氧化物/氫氧化物在電化學(xué)催化氧化中的應(yīng)用研究
發(fā)布時(shí)間:2021-09-25 20:37
隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展,人們對(duì)能源的需求日益增多,而伴隨著化石能源的不斷消耗,人類(lèi)面臨越來(lái)越嚴(yán)重的能源危機(jī)。與此同時(shí),使用化石能源造成的環(huán)境污染問(wèn)題也不容忽視。因此,尋找可持續(xù)的新型潔凈能源、進(jìn)而解決目前所面臨的能源與環(huán)境問(wèn)題成為近些年的研究熱點(diǎn)。在眾多解決方案中,電催化技術(shù)因其效率高、設(shè)備簡(jiǎn)單易操作等優(yōu)點(diǎn),成為科研工作者關(guān)注的熱點(diǎn)。氫能具有燃燒熱值高、清潔無(wú)污染等特點(diǎn),是一種理想的新型潔凈能源。在眾多制氫方法中,電化學(xué)分解水技術(shù)是大規(guī)模生產(chǎn)氫氣的重要途經(jīng)之一。在電解水反應(yīng)中,由于產(chǎn)氧反應(yīng)(OER)是四電子轉(zhuǎn)移過(guò)程,其在動(dòng)力學(xué)上非常遲緩,較電催化析氫反應(yīng)更加難以發(fā)生。基于此,目前限制電解水技術(shù)應(yīng)用發(fā)展的制約因素之一是陽(yáng)極催化材料過(guò)電位較高以及價(jià)格昂貴。因此,探索具有高效電解水產(chǎn)氧(OER)的陽(yáng)極催化材料至關(guān)重要。與此同時(shí),考慮到OER的平衡電位為1.23VvsRHE,而尿素氧化(UOR)的電位只有0.37Vvs RHE,特定領(lǐng)域中UOR有望部分取代OER,如基于UOR的尿素燃料電池在可持續(xù)能源發(fā)展方面也具有廣闊的應(yīng)用前景。此外,尿素廣泛存在于人類(lèi)和動(dòng)物尿液以及工業(yè)廢水中,同樣也是水中的...
【文章來(lái)源】:山東大學(xué)山東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:103 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
圖1.1電極反應(yīng)途徑??目前,已經(jīng)有相關(guān)電催化有機(jī)合成反應(yīng)用于工業(yè)生產(chǎn)
R性能[771。Zhenqian?Cao??等制備了?Ni(OH)2/PPy/GO復(fù)合電極,由于其良好的導(dǎo)屯性以及較大的比表面積,??該電極呈現(xiàn)出較大的UOR電流密度,該電極可進(jìn)一步探索并應(yīng)用于污水處理和??尿素燃料電池之中[7 ̄。目前,人們廣泛認(rèn)為,在鎳基材料中Nim可作為尿素氧化??的活性位點(diǎn),直接參與反應(yīng)過(guò)程,以以上提到的研宄為例,在反應(yīng)過(guò)程中,Nin??首先被氧化為Nim,之后Nim作為活性位點(diǎn)參與尿素氧化過(guò)程中,同時(shí),Nim被??還原成最初的NA完成整個(gè)催化過(guò)程[791,如圖1.2所示。??C〇32'?+?N2?CO(NH2)2??爹?1??■??%'.入?<!?“:、,??GCE??圖1.21]〇尺反應(yīng)機(jī)理178丨??1_2.3電催化甲醇/乙醇氧化??甲醇/乙醇足一種重要的能量載體,常溫常壓條件下為液態(tài),具打運(yùn)輸和存??儲(chǔ)方便、燃燒效率高、潔凈環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)。發(fā)展以甲醇水溶液或蒸汽甲醇為燃料的??直接「丨1醇燃料電池(PEMFC),是繼水力、火力、原子能發(fā)電方式之后的“第四種??發(fā)電方式”,也足解決環(huán)境與能源危機(jī)的存效途徑之一。逬接甲醇/乙醇燃料電池??(如圈:1.3)具冇能量轉(zhuǎn)換效率高、操作方便、污染物排放低等優(yōu)點(diǎn),近年來(lái)受??到越來(lái)越多的關(guān)注。擴(kuò)展其應(yīng)用的-個(gè)M要手段就是增強(qiáng)電極材料的I?Li催化性能,??包括其活性和穩(wěn)定性。??評(píng)價(jià)兩者性能的?要指標(biāo)是從循環(huán)伏安丨111線(xiàn)屮彳丨到的氣化電流仉的火小以??9??
?山東大學(xué)碩士學(xué)位論文???及起始電位。Lei?Qian等將NiC〇204生長(zhǎng)在不銹鋼基底上用于電催化H1醇氧化,??得益于NiC〇204良好的導(dǎo)電性以及更多的活性位點(diǎn)的暴露,該材料展現(xiàn)出優(yōu)異的??電催化甲醇氧化性能|8()|,EstevamV.?Spinacd等采用一種醇還原的方法制備出??PtRu/C電催化劑,以該催化劑制備的電極具有較大的電化學(xué)氧化乙醇電流密度??[811??〇??Sdufkm?+?Oxyg/^i??J|'?'J??哪廣??m?霞?漆::…??'一?\?Anode?Nathode??麵?Fow?field?|v1embrane|?n〇wF?dd??CH3OH?+?H:0?->?C〇2?-r?6c*?+?6H^?3/2〇2?+?6e?+?6H?->?3H2O??圖1.3甲醇燃料電池示意圖??第三節(jié)電催化陽(yáng)極材料??1.3.1電極材料制備方法??(?)水熱/溶劑熱法??水熱法,是指一種在密封的壓力容器中,以水作為溶劑、粉體經(jīng)溶解和再結(jié)??品過(guò)程來(lái)制備材料的一種方法。溶劑熱法是在水熱法的基礎(chǔ)上發(fā)展起來(lái)的,指密??閉體系如高壓釜內(nèi),以苻機(jī)物或非水溶媒為溶劑,在一定的溫度和溶液的自生壓??力下,原始混合物進(jìn)行反應(yīng)的-?種合成方法。水熱/溶劑熱法在電催化陽(yáng)極材料??的制備屮應(yīng)用十分廣泛,無(wú)論是粉體材料制備還是直接在導(dǎo)電基底上生長(zhǎng)H標(biāo)屯??催化材料。??該方法不需要高溫煅燒即可得到丨丨標(biāo)產(chǎn)物,通過(guò)對(duì)反應(yīng)條件的控制,"J?得到??不同結(jié)晶形態(tài)以及微觀(guān)形貌的產(chǎn)物。所得粉體材料粒度往往較小,可達(dá)幾十納米。??10??
本文編號(hào):3410401
【文章來(lái)源】:山東大學(xué)山東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:103 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
圖1.1電極反應(yīng)途徑??目前,已經(jīng)有相關(guān)電催化有機(jī)合成反應(yīng)用于工業(yè)生產(chǎn)
R性能[771。Zhenqian?Cao??等制備了?Ni(OH)2/PPy/GO復(fù)合電極,由于其良好的導(dǎo)屯性以及較大的比表面積,??該電極呈現(xiàn)出較大的UOR電流密度,該電極可進(jìn)一步探索并應(yīng)用于污水處理和??尿素燃料電池之中[7 ̄。目前,人們廣泛認(rèn)為,在鎳基材料中Nim可作為尿素氧化??的活性位點(diǎn),直接參與反應(yīng)過(guò)程,以以上提到的研宄為例,在反應(yīng)過(guò)程中,Nin??首先被氧化為Nim,之后Nim作為活性位點(diǎn)參與尿素氧化過(guò)程中,同時(shí),Nim被??還原成最初的NA完成整個(gè)催化過(guò)程[791,如圖1.2所示。??C〇32'?+?N2?CO(NH2)2??爹?1??■??%'.入?<!?“:、,??GCE??圖1.21]〇尺反應(yīng)機(jī)理178丨??1_2.3電催化甲醇/乙醇氧化??甲醇/乙醇足一種重要的能量載體,常溫常壓條件下為液態(tài),具打運(yùn)輸和存??儲(chǔ)方便、燃燒效率高、潔凈環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)。發(fā)展以甲醇水溶液或蒸汽甲醇為燃料的??直接「丨1醇燃料電池(PEMFC),是繼水力、火力、原子能發(fā)電方式之后的“第四種??發(fā)電方式”,也足解決環(huán)境與能源危機(jī)的存效途徑之一。逬接甲醇/乙醇燃料電池??(如圈:1.3)具冇能量轉(zhuǎn)換效率高、操作方便、污染物排放低等優(yōu)點(diǎn),近年來(lái)受??到越來(lái)越多的關(guān)注。擴(kuò)展其應(yīng)用的-個(gè)M要手段就是增強(qiáng)電極材料的I?Li催化性能,??包括其活性和穩(wěn)定性。??評(píng)價(jià)兩者性能的?要指標(biāo)是從循環(huán)伏安丨111線(xiàn)屮彳丨到的氣化電流仉的火小以??9??
?山東大學(xué)碩士學(xué)位論文???及起始電位。Lei?Qian等將NiC〇204生長(zhǎng)在不銹鋼基底上用于電催化H1醇氧化,??得益于NiC〇204良好的導(dǎo)電性以及更多的活性位點(diǎn)的暴露,該材料展現(xiàn)出優(yōu)異的??電催化甲醇氧化性能|8()|,EstevamV.?Spinacd等采用一種醇還原的方法制備出??PtRu/C電催化劑,以該催化劑制備的電極具有較大的電化學(xué)氧化乙醇電流密度??[811??〇??Sdufkm?+?Oxyg/^i??J|'?'J??哪廣??m?霞?漆::…??'一?\?Anode?Nathode??麵?Fow?field?|v1embrane|?n〇wF?dd??CH3OH?+?H:0?->?C〇2?-r?6c*?+?6H^?3/2〇2?+?6e?+?6H?->?3H2O??圖1.3甲醇燃料電池示意圖??第三節(jié)電催化陽(yáng)極材料??1.3.1電極材料制備方法??(?)水熱/溶劑熱法??水熱法,是指一種在密封的壓力容器中,以水作為溶劑、粉體經(jīng)溶解和再結(jié)??品過(guò)程來(lái)制備材料的一種方法。溶劑熱法是在水熱法的基礎(chǔ)上發(fā)展起來(lái)的,指密??閉體系如高壓釜內(nèi),以苻機(jī)物或非水溶媒為溶劑,在一定的溫度和溶液的自生壓??力下,原始混合物進(jìn)行反應(yīng)的-?種合成方法。水熱/溶劑熱法在電催化陽(yáng)極材料??的制備屮應(yīng)用十分廣泛,無(wú)論是粉體材料制備還是直接在導(dǎo)電基底上生長(zhǎng)H標(biāo)屯??催化材料。??該方法不需要高溫煅燒即可得到丨丨標(biāo)產(chǎn)物,通過(guò)對(duì)反應(yīng)條件的控制,"J?得到??不同結(jié)晶形態(tài)以及微觀(guān)形貌的產(chǎn)物。所得粉體材料粒度往往較小,可達(dá)幾十納米。??10??
本文編號(hào):3410401
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