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具有鑲嵌結(jié)構(gòu)L/ZSM-5和L/EU-1復(fù)合分子篩的合成研究

發(fā)布時間:2021-09-11 21:42
  復(fù)合分子篩是將兩種及兩種以上的單一分子篩通過不同的合成方法復(fù)合在一起,可以得到單一分子篩所不具備的性能并且能夠發(fā)揮其相互協(xié)同作用。由于復(fù)合分子篩同時結(jié)合了兩種及以上分子篩的孔道結(jié)構(gòu)和酸性等,因此它具有多級孔道、水熱穩(wěn)定性高和多酸性中心等特點,從而能夠在催化和吸附反應(yīng)中表現(xiàn)出良好的性能,在甲醇轉(zhuǎn)化、石油化工等眾多領(lǐng)域發(fā)揮重要的作用。ZSM-5分子篩具有獨特的三維交叉孔道結(jié)構(gòu),其十元環(huán)孔道能夠?qū)⒋呋a(chǎn)物中的芳烴限制在C10以下,但也會限制較大分子的進入。而L型分子篩具有一維十二元環(huán)孔道結(jié)構(gòu),并且具有適宜的酸性、良好的水熱穩(wěn)定性和廣泛的催化性能,與ZSM-5分子篩能夠互補。將ZSM-5分子篩和L分子篩復(fù)合在一起,發(fā)揮其協(xié)同作用,將會成為具有良好催化性能的復(fù)合材料。本論文在K2O-HMBr2-Si O2-Al2O3-H2O體系中,以四丙基氫氧化銨預(yù)處理的ZSM-5分子篩為晶種,以硼酸和九水硝酸鐵為雜原子源,通過晶種法合成了具有片狀聚集鑲嵌結(jié)構(gòu)的含雜原子的L/ZSM-5復(fù)合分子篩,并采用XRD、SEM、TEM... 

【文章來源】:太原理工大學(xué)山西省 211工程院校

【文章頁數(shù)】:95 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 文獻綜述與選題
    1.1 沸石分子篩簡介
        1.1.1 分子篩的概述
        1.1.2 微孔分子篩
            1.1.2.1 L型分子篩
            1.1.2.2 EU-1 分子篩
            1.1.2.3 ZSM-5 分子篩
    1.2 復(fù)合分子篩簡介
        1.2.1 復(fù)合分子篩的合成方法
            1.2.1.1 固相合成法
            1.2.1.2 水熱合成法
            1.2.1.3 預(yù)置晶種法
            1.2.1.4 原位合成法
        1.2.2 復(fù)合分子篩的性質(zhì)
            1.2.2.1 孔道性質(zhì)
            1.2.2.2 形貌分析
            1.2.2.3 熱穩(wěn)定性分析
        1.2.3 復(fù)合分子篩的應(yīng)用
    1.3 選題目的和意義
    參考文獻
第二章 實驗儀器與表征方法
    2.1 實驗部分
        2.1.1 實驗原料
        2.1.2 實驗儀器
    2.2 實驗表征儀器及研究方法
        2.2.1 粉末X射線衍射(XRD)
        2.2.2 掃描電鏡和能量色散X射線光譜儀聯(lián)用分析(SEM-EDX)
        2.2.3 透射電鏡(TEM)
        2.2.4 差熱-熱重分析(TG-DTG)
        2.2.5 NH_3-TPD分析
        2.2.6 電泳儀
        2.2.7 N_2吸附-脫附分析
    2.3 理論計算公式和原理
        2.3.1 晶胞參數(shù)的計算
        2.3.2 相對結(jié)晶度的計算
    2.4 催化性能的評價
    參考文獻
第三章 片狀聚集鑲嵌結(jié)構(gòu)L/ZSM-5 復(fù)合分子篩合成及表征
    3.1 復(fù)合分子篩的制備
        3.1.1 ZSM-5 分子篩的預(yù)處理
        3.1.2 復(fù)合分子篩的合成
    3.2 片狀聚集鑲嵌結(jié)構(gòu)復(fù)合分子篩的表征
        3.2.1 XRD表征
        3.2.2 SEM和TEM表征
        3.2.3 N_2吸附-脫附分析
        3.2.4 NH_3-TPD分析
        3.2.5 TG-DTG分析
    3.3 雜原子對鑲嵌結(jié)構(gòu)復(fù)合分子篩的影響
        3.3.1 分子篩晶胞參數(shù)
        3.3.2 分子篩中原子的結(jié)合能
        3.3.3 分子篩形貌
    3.4 合成因素分析
        3.4.1 晶種添加量m(ZSM-5)/m(體系)的影響
        3.4.2 堿硅比n(K_2O)/n(SiO_2)的影響
        3.4.3 硅鋁比n(SiO_2)/n(Al_2O_3)的影響
        3.4.4 晶化時間的影響
    3.5 催化性能評價
    3.6 本章小結(jié)
    參考文獻
第四章 具有管狀鑲嵌結(jié)構(gòu)L/EU-1 復(fù)合分子篩的合成及表征
    4.1 復(fù)合分子篩的制備
    4.2 管狀鑲嵌結(jié)構(gòu)復(fù)合分子篩的表征
        4.2.1 XRD物相分析
        4.2.2 形貌分析
        4.2.3 酸性質(zhì)分析
        4.2.4 熱穩(wěn)定性分析
        4.2.5 孔道性質(zhì)分析
    4.3 合成因素對管狀鑲嵌復(fù)合分子篩微觀性質(zhì)的影響
        4.3.1 堿硅比
        4.3.2 陽離子比
    4.4 晶化時間對反應(yīng)的影響
    4.5 催化性能評價
    4.6 本章小結(jié)
    參考文獻
第五章 結(jié)論與展望
    5.1 主要結(jié)論
    5.2 研究特色與創(chuàng)新
    5.3 工作展望
致謝
碩士期間發(fā)表論文


【參考文獻】:
期刊論文
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[3]Zn、Ga改性ZSM-5/SAPO-34復(fù)合分子篩的制備及其甲醇芳構(gòu)化應(yīng)用[J]. 蔣忠祥,王海彥,張玲,魏民.  天然氣化工(C1化學(xué)與化工). 2016(05)
[4]具有鑲嵌結(jié)構(gòu)T-L多級孔道復(fù)合分子篩的快速合成與表征[J]. 呂愛凝,楊冬花,李建華,馬存存,李曉峰,竇濤.  分子催化. 2016(01)
[5]雙金屬改性ZSM-5/L復(fù)合分子篩的制備及其催化芳構(gòu)化反應(yīng)性能[J]. 張若杰,萬海,張樂,宋麗娟.  石油煉制與化工. 2015(07)
[6]ZSM-5/KL復(fù)合分子篩的形貌控制及輕烴芳構(gòu)化性能[J]. 萬海,張若杰,秦玉才,魯傳濤,張曉彤,宋麗娟.  石油化工高等學(xué)校學(xué)報. 2015(01)
[7]高效ZSM-5-L二元復(fù)合分子篩的合成及正戊烷芳構(gòu)化性能[J]. 萬海,張小雨,張若杰,張曉彤,宋麗娟.  高等學(xué);瘜W(xué)學(xué)報. 2014(10)
[8]含硼雜原子Na-B-ZSM-5分子篩對甲醇脫氫制甲醛反應(yīng)的催化性能[J]. 汪青松,李工,郭劍橋,黃敏建.  燃料化學(xué)學(xué)報. 2014(05)
[9]介孔HZnZSM-5分子篩的合成及其甲醇芳構(gòu)化性能[J]. 王曉星,張濤,張俊峰,解紅娟,韓怡卓,譚猗生.  石油學(xué)報(石油加工). 2014(02)
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碩士論文
[1]納米粒子聚集型EU-1分子篩的合成及理論計算研究[D]. 代蓉.太原理工大學(xué) 2015
[2]基于甲醇轉(zhuǎn)化制二甲苯反應(yīng)的新型復(fù)合分子篩的合成及表征[D]. 王新波.太原理工大學(xué) 2014
[3]添加劑對L沸石合成的影響[D]. 庫偉轉(zhuǎn).鄭州大學(xué) 2011
[4]ZSM‐5分子篩的合成、表征及MTO反應(yīng)性能研究[D]. 魏入朝.中國石油大學(xué) 2011
[5]NU-87及NU-87/MOR兩相共生分子篩的合成與表征研究[D]. 王裕鑫.太原理工大學(xué) 2009
[6]超濃體系中SAPO-34和SAPO-5分子篩的合成及其性能研究[D]. 石秀峰.太原理工大學(xué) 2009
[7]EU-1及EU-1/MOR復(fù)合分子篩的合成研究[D]. 周朋燕.太原理工大學(xué) 2009



本文編號:3393770

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