具有鑲嵌結構L/ZSM-5和L/EU-1復合分子篩的合成研究
發(fā)布時間:2021-09-11 21:42
復合分子篩是將兩種及兩種以上的單一分子篩通過不同的合成方法復合在一起,可以得到單一分子篩所不具備的性能并且能夠發(fā)揮其相互協同作用。由于復合分子篩同時結合了兩種及以上分子篩的孔道結構和酸性等,因此它具有多級孔道、水熱穩(wěn)定性高和多酸性中心等特點,從而能夠在催化和吸附反應中表現出良好的性能,在甲醇轉化、石油化工等眾多領域發(fā)揮重要的作用。ZSM-5分子篩具有獨特的三維交叉孔道結構,其十元環(huán)孔道能夠將催化產物中的芳烴限制在C10以下,但也會限制較大分子的進入。而L型分子篩具有一維十二元環(huán)孔道結構,并且具有適宜的酸性、良好的水熱穩(wěn)定性和廣泛的催化性能,與ZSM-5分子篩能夠互補。將ZSM-5分子篩和L分子篩復合在一起,發(fā)揮其協同作用,將會成為具有良好催化性能的復合材料。本論文在K2O-HMBr2-Si O2-Al2O3-H2O體系中,以四丙基氫氧化銨預處理的ZSM-5分子篩為晶種,以硼酸和九水硝酸鐵為雜原子源,通過晶種法合成了具有片狀聚集鑲嵌結構的含雜原子的L/ZSM-5復合分子篩,并采用XRD、SEM、TEM...
【文章來源】:太原理工大學山西省 211工程院校
【文章頁數】:95 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 文獻綜述與選題
1.1 沸石分子篩簡介
1.1.1 分子篩的概述
1.1.2 微孔分子篩
1.1.2.1 L型分子篩
1.1.2.2 EU-1 分子篩
1.1.2.3 ZSM-5 分子篩
1.2 復合分子篩簡介
1.2.1 復合分子篩的合成方法
1.2.1.1 固相合成法
1.2.1.2 水熱合成法
1.2.1.3 預置晶種法
1.2.1.4 原位合成法
1.2.2 復合分子篩的性質
1.2.2.1 孔道性質
1.2.2.2 形貌分析
1.2.2.3 熱穩(wěn)定性分析
1.2.3 復合分子篩的應用
1.3 選題目的和意義
參考文獻
第二章 實驗儀器與表征方法
2.1 實驗部分
2.1.1 實驗原料
2.1.2 實驗儀器
2.2 實驗表征儀器及研究方法
2.2.1 粉末X射線衍射(XRD)
2.2.2 掃描電鏡和能量色散X射線光譜儀聯用分析(SEM-EDX)
2.2.3 透射電鏡(TEM)
2.2.4 差熱-熱重分析(TG-DTG)
2.2.5 NH_3-TPD分析
2.2.6 電泳儀
2.2.7 N_2吸附-脫附分析
2.3 理論計算公式和原理
2.3.1 晶胞參數的計算
2.3.2 相對結晶度的計算
2.4 催化性能的評價
參考文獻
第三章 片狀聚集鑲嵌結構L/ZSM-5 復合分子篩合成及表征
3.1 復合分子篩的制備
3.1.1 ZSM-5 分子篩的預處理
3.1.2 復合分子篩的合成
3.2 片狀聚集鑲嵌結構復合分子篩的表征
3.2.1 XRD表征
3.2.2 SEM和TEM表征
3.2.3 N_2吸附-脫附分析
3.2.4 NH_3-TPD分析
3.2.5 TG-DTG分析
3.3 雜原子對鑲嵌結構復合分子篩的影響
3.3.1 分子篩晶胞參數
3.3.2 分子篩中原子的結合能
3.3.3 分子篩形貌
3.4 合成因素分析
3.4.1 晶種添加量m(ZSM-5)/m(體系)的影響
3.4.2 堿硅比n(K_2O)/n(SiO_2)的影響
3.4.3 硅鋁比n(SiO_2)/n(Al_2O_3)的影響
3.4.4 晶化時間的影響
3.5 催化性能評價
3.6 本章小結
參考文獻
第四章 具有管狀鑲嵌結構L/EU-1 復合分子篩的合成及表征
4.1 復合分子篩的制備
4.2 管狀鑲嵌結構復合分子篩的表征
4.2.1 XRD物相分析
4.2.2 形貌分析
4.2.3 酸性質分析
4.2.4 熱穩(wěn)定性分析
4.2.5 孔道性質分析
4.3 合成因素對管狀鑲嵌復合分子篩微觀性質的影響
4.3.1 堿硅比
4.3.2 陽離子比
4.4 晶化時間對反應的影響
4.5 催化性能評價
4.6 本章小結
參考文獻
第五章 結論與展望
5.1 主要結論
5.2 研究特色與創(chuàng)新
5.3 工作展望
致謝
碩士期間發(fā)表論文
【參考文獻】:
期刊論文
[1]ZSM-5分子篩的合成及其在丁烯催化裂解反應中的應用[J]. 吳韜,袁桂梅,陳勝利,薛揚,李淑娟. 燃料化學學報. 2017(02)
[2]超重力技術制備多級孔ZSM-5分子篩[J]. 成尚元,劉有智,祁貴生. 化工進展. 2017(02)
[3]Zn、Ga改性ZSM-5/SAPO-34復合分子篩的制備及其甲醇芳構化應用[J]. 蔣忠祥,王海彥,張玲,魏民. 天然氣化工(C1化學與化工). 2016(05)
[4]具有鑲嵌結構T-L多級孔道復合分子篩的快速合成與表征[J]. 呂愛凝,楊冬花,李建華,馬存存,李曉峰,竇濤. 分子催化. 2016(01)
[5]雙金屬改性ZSM-5/L復合分子篩的制備及其催化芳構化反應性能[J]. 張若杰,萬海,張樂,宋麗娟. 石油煉制與化工. 2015(07)
[6]ZSM-5/KL復合分子篩的形貌控制及輕烴芳構化性能[J]. 萬海,張若杰,秦玉才,魯傳濤,張曉彤,宋麗娟. 石油化工高等學校學報. 2015(01)
[7]高效ZSM-5-L二元復合分子篩的合成及正戊烷芳構化性能[J]. 萬海,張小雨,張若杰,張曉彤,宋麗娟. 高等學;瘜W學報. 2014(10)
[8]含硼雜原子Na-B-ZSM-5分子篩對甲醇脫氫制甲醛反應的催化性能[J]. 汪青松,李工,郭劍橋,黃敏建. 燃料化學學報. 2014(05)
[9]介孔HZnZSM-5分子篩的合成及其甲醇芳構化性能[J]. 王曉星,張濤,張俊峰,解紅娟,韓怡卓,譚猗生. 石油學報(石油加工). 2014(02)
[10]含雜原子硼ZSM-5分子篩的合成及對甲醇脫氫制甲醛的催化性能[J]. 汪青松,李工,黃敏建. 工業(yè)催化. 2013(10)
碩士論文
[1]納米粒子聚集型EU-1分子篩的合成及理論計算研究[D]. 代蓉.太原理工大學 2015
[2]基于甲醇轉化制二甲苯反應的新型復合分子篩的合成及表征[D]. 王新波.太原理工大學 2014
[3]添加劑對L沸石合成的影響[D]. 庫偉轉.鄭州大學 2011
[4]ZSM‐5分子篩的合成、表征及MTO反應性能研究[D]. 魏入朝.中國石油大學 2011
[5]NU-87及NU-87/MOR兩相共生分子篩的合成與表征研究[D]. 王裕鑫.太原理工大學 2009
[6]超濃體系中SAPO-34和SAPO-5分子篩的合成及其性能研究[D]. 石秀峰.太原理工大學 2009
[7]EU-1及EU-1/MOR復合分子篩的合成研究[D]. 周朋燕.太原理工大學 2009
本文編號:3393770
【文章來源】:太原理工大學山西省 211工程院校
【文章頁數】:95 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 文獻綜述與選題
1.1 沸石分子篩簡介
1.1.1 分子篩的概述
1.1.2 微孔分子篩
1.1.2.1 L型分子篩
1.1.2.2 EU-1 分子篩
1.1.2.3 ZSM-5 分子篩
1.2 復合分子篩簡介
1.2.1 復合分子篩的合成方法
1.2.1.1 固相合成法
1.2.1.2 水熱合成法
1.2.1.3 預置晶種法
1.2.1.4 原位合成法
1.2.2 復合分子篩的性質
1.2.2.1 孔道性質
1.2.2.2 形貌分析
1.2.2.3 熱穩(wěn)定性分析
1.2.3 復合分子篩的應用
1.3 選題目的和意義
參考文獻
第二章 實驗儀器與表征方法
2.1 實驗部分
2.1.1 實驗原料
2.1.2 實驗儀器
2.2 實驗表征儀器及研究方法
2.2.1 粉末X射線衍射(XRD)
2.2.2 掃描電鏡和能量色散X射線光譜儀聯用分析(SEM-EDX)
2.2.3 透射電鏡(TEM)
2.2.4 差熱-熱重分析(TG-DTG)
2.2.5 NH_3-TPD分析
2.2.6 電泳儀
2.2.7 N_2吸附-脫附分析
2.3 理論計算公式和原理
2.3.1 晶胞參數的計算
2.3.2 相對結晶度的計算
2.4 催化性能的評價
參考文獻
第三章 片狀聚集鑲嵌結構L/ZSM-5 復合分子篩合成及表征
3.1 復合分子篩的制備
3.1.1 ZSM-5 分子篩的預處理
3.1.2 復合分子篩的合成
3.2 片狀聚集鑲嵌結構復合分子篩的表征
3.2.1 XRD表征
3.2.2 SEM和TEM表征
3.2.3 N_2吸附-脫附分析
3.2.4 NH_3-TPD分析
3.2.5 TG-DTG分析
3.3 雜原子對鑲嵌結構復合分子篩的影響
3.3.1 分子篩晶胞參數
3.3.2 分子篩中原子的結合能
3.3.3 分子篩形貌
3.4 合成因素分析
3.4.1 晶種添加量m(ZSM-5)/m(體系)的影響
3.4.2 堿硅比n(K_2O)/n(SiO_2)的影響
3.4.3 硅鋁比n(SiO_2)/n(Al_2O_3)的影響
3.4.4 晶化時間的影響
3.5 催化性能評價
3.6 本章小結
參考文獻
第四章 具有管狀鑲嵌結構L/EU-1 復合分子篩的合成及表征
4.1 復合分子篩的制備
4.2 管狀鑲嵌結構復合分子篩的表征
4.2.1 XRD物相分析
4.2.2 形貌分析
4.2.3 酸性質分析
4.2.4 熱穩(wěn)定性分析
4.2.5 孔道性質分析
4.3 合成因素對管狀鑲嵌復合分子篩微觀性質的影響
4.3.1 堿硅比
4.3.2 陽離子比
4.4 晶化時間對反應的影響
4.5 催化性能評價
4.6 本章小結
參考文獻
第五章 結論與展望
5.1 主要結論
5.2 研究特色與創(chuàng)新
5.3 工作展望
致謝
碩士期間發(fā)表論文
【參考文獻】:
期刊論文
[1]ZSM-5分子篩的合成及其在丁烯催化裂解反應中的應用[J]. 吳韜,袁桂梅,陳勝利,薛揚,李淑娟. 燃料化學學報. 2017(02)
[2]超重力技術制備多級孔ZSM-5分子篩[J]. 成尚元,劉有智,祁貴生. 化工進展. 2017(02)
[3]Zn、Ga改性ZSM-5/SAPO-34復合分子篩的制備及其甲醇芳構化應用[J]. 蔣忠祥,王海彥,張玲,魏民. 天然氣化工(C1化學與化工). 2016(05)
[4]具有鑲嵌結構T-L多級孔道復合分子篩的快速合成與表征[J]. 呂愛凝,楊冬花,李建華,馬存存,李曉峰,竇濤. 分子催化. 2016(01)
[5]雙金屬改性ZSM-5/L復合分子篩的制備及其催化芳構化反應性能[J]. 張若杰,萬海,張樂,宋麗娟. 石油煉制與化工. 2015(07)
[6]ZSM-5/KL復合分子篩的形貌控制及輕烴芳構化性能[J]. 萬海,張若杰,秦玉才,魯傳濤,張曉彤,宋麗娟. 石油化工高等學校學報. 2015(01)
[7]高效ZSM-5-L二元復合分子篩的合成及正戊烷芳構化性能[J]. 萬海,張小雨,張若杰,張曉彤,宋麗娟. 高等學;瘜W學報. 2014(10)
[8]含硼雜原子Na-B-ZSM-5分子篩對甲醇脫氫制甲醛反應的催化性能[J]. 汪青松,李工,郭劍橋,黃敏建. 燃料化學學報. 2014(05)
[9]介孔HZnZSM-5分子篩的合成及其甲醇芳構化性能[J]. 王曉星,張濤,張俊峰,解紅娟,韓怡卓,譚猗生. 石油學報(石油加工). 2014(02)
[10]含雜原子硼ZSM-5分子篩的合成及對甲醇脫氫制甲醛的催化性能[J]. 汪青松,李工,黃敏建. 工業(yè)催化. 2013(10)
碩士論文
[1]納米粒子聚集型EU-1分子篩的合成及理論計算研究[D]. 代蓉.太原理工大學 2015
[2]基于甲醇轉化制二甲苯反應的新型復合分子篩的合成及表征[D]. 王新波.太原理工大學 2014
[3]添加劑對L沸石合成的影響[D]. 庫偉轉.鄭州大學 2011
[4]ZSM‐5分子篩的合成、表征及MTO反應性能研究[D]. 魏入朝.中國石油大學 2011
[5]NU-87及NU-87/MOR兩相共生分子篩的合成與表征研究[D]. 王裕鑫.太原理工大學 2009
[6]超濃體系中SAPO-34和SAPO-5分子篩的合成及其性能研究[D]. 石秀峰.太原理工大學 2009
[7]EU-1及EU-1/MOR復合分子篩的合成研究[D]. 周朋燕.太原理工大學 2009
本文編號:3393770
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