發(fā)布時間：2017-04-27 17:04

  本文關鍵詞：鈰鎢系SCR催化劑制備及涂覆方法研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：氮氧化物是柴油機的主要污染物之一,選擇性催化還原(SCR)是當前柴油機尾氣NO_x排放控制的主流技術。但是由于現(xiàn)在使用的商業(yè)釩基SCR催化劑具有毒性、低溫性能差等缺點,低溫無毒SCR催化劑成為下一步研究方向。液相燃燒制備合成法由于其過程簡單,制備出的催化劑具有納米結(jié)構(gòu),在催化劑領域具有很好的前景。本文采用液相燃燒法制備活性成分為鈰元素和鎢元素的SCR催化劑,研究了前驅(qū)體溶液酸堿性、燃料種類以及燃料用量對制備的催化劑物理化學特性的影響,并研究了涂覆方法對載體式催化劑催化性能的影響。主要研究內(nèi)容如下:(1)研究了鈰鎢配方和燃料種類對鈰鎢系催化劑的影響。研究結(jié)果表明,TiCe0.2O_x催化劑具有很優(yōu)異的低溫活性,而TiW0.2O_x催化劑具有很高的熱穩(wěn)定性和高溫活性,而TiCe0.2W0.2O_x催化劑保留了TiCe0.2O_x的低溫活性,并且其高溫活性也因為W的加入而有所提高,兩種元素形成了很好地協(xié)同作用。尿素燃料制備催化劑具有最高的NO轉(zhuǎn)化率,150℃催化活性可以達到80%,而甘氨酸燃料可以顯著提升催化劑高溫活性,檸檬酸制備催化劑催化活性和甘氨酸類似,只是高溫活性略低。BET和SEM表征結(jié)果顯示,尿素燃料可以有效增大樣品比表面積和孔數(shù)量,改善微觀結(jié)構(gòu),綜合來看,尿素制備樣品微觀性能最好。(2)研究了燃料用量對鈰鎢系催化劑的影響,1:0.5燃料配比的甘氨酸具有最好的催化活性和最寬溫度窗口,隨著燃料增多NO轉(zhuǎn)化率逐漸降低;而檸檬酸燃料配比不會影響其低溫催化活性,只是燃料的增多會略微提高催化劑的高溫活性;配比為1:0.5時尿素催化活性最高,低溫150℃活性也可以達到80%以上,在1:1.5時活性最低,溫度窗口不會發(fā)生顯著變化。BET和XRD表征結(jié)果顯示,甘氨酸1:1的比例制備產(chǎn)物具有最大的比表面積和脫附孔容,微觀結(jié)構(gòu)較好。檸檬酸燃燒比較溫和,微觀結(jié)構(gòu)和晶型沒有因燃料用量改變而發(fā)生明顯變化。尿素1:0.5燃料比例產(chǎn)物比表面積最大,燃料比例增大會造成催化劑燒結(jié),晶粒長大、比表面積減小以及孔數(shù)量減少。(3)研究了前驅(qū)體溶液酸堿環(huán)境對燃燒產(chǎn)物催化性能的影響,研究結(jié)果表明:甘氨酸燃料酸性環(huán)境下會具有更優(yōu)異的低溫催化性能,檸檬酸燃料堿性環(huán)境更有利于提升催化劑高溫活性,酸堿環(huán)境對尿素催化性能影響很小。酸性環(huán)境可以顯著提高甘氨酸制備催化劑的比表面積,另外兩種燃料制備的催化劑對酸堿環(huán)境變化不敏感。(4)對傳統(tǒng)浸漬法、燃燒涂覆法、新型浸漬法制備催化劑做了SCR活性測試,并且針對新型浸漬法做了一系列單獨研究,研究結(jié)果如下:新型浸漬法具有最高的NO轉(zhuǎn)化率和N2選擇性,高于230℃活性可保持在80%以上。BET、SEM、XRD表征分析發(fā)現(xiàn),新型浸漬涂覆具有更好的微觀結(jié)構(gòu),活性成分大多呈無定形態(tài)均勻分散在表面,涂層與載體結(jié)合更加致密,不易脫落。本文還對空速、粉末催化劑、涂覆率和涂覆粒徑等因素進行了研究,研究表明,新型浸漬涂覆催化劑完全保留了粉末催化劑的SCR活性,有很好的耐高空速性能,低溫活性會隨涂覆率增大而升高,而涂覆粒徑對催化活性基本沒有影響。
【關鍵詞】：NH_3-SCR 液相燃燒合成法 制備 酸堿性 燃料 涂覆方法
【學位授予單位】：上海交通大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：O643.36;TK421.5
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-11
• 第一章 緒論11-25
• 1.1 研究背景11-13
• 1.1.1 氮氧化物排放現(xiàn)狀及危害11-12
• 1.1.2 機動車柴油化趨勢及NO_x排放法規(guī)12-13
• 1.2 柴油機NO_x排放控制技術研究進展13-15
• 1.2.1 柴油機NO_x排放控制技術路線13-14
• 1.2.2 柴油機NO_x后處理技術14-15
• 1.3 氨氣選擇性催化還原（NH_3-SCR）技術研究進展15-23
• 1.3.1 車用NH_3-SCR系統(tǒng)15-16
• 1.3.2 NH_3-SCR催化劑研究進展16-21
• 1.3.3 催化劑制備方法及影響因素21-22
• 1.3.4 催化劑的涂覆工藝22-23
• 1.4 本文研究目的以及研究內(nèi)容23-24
• 1.4.1 研究目的23-24
• 1.4.2 研究內(nèi)容24
• 1.5 本章小結(jié)24-25
• 第二章 試驗系統(tǒng)及方法25-34
• 2.1 引言25
• 2.2 實驗化學藥品及氣體參數(shù)規(guī)格25-26
• 2.3 實驗所用儀器及設備26-28
• 2.4 催化劑制備方法28-29
• 2.4.1 粉末催化劑制備方法28-29
• 2.4.2 涂覆方法29
• 2.5 催化性能試驗系統(tǒng)29-31
• 2.6 催化劑結(jié)構(gòu)表征31-33
• 2.6.1 催化劑比表面積及孔結(jié)構(gòu)31-32
• 2.6.2 催化劑晶型結(jié)構(gòu)（XRD）32-33
• 2.6.3 催化劑微觀形貌（SEM）33
• 2.7 本章小結(jié)33-34
• 第三章 燃料種類和用量對鈰鎢催化劑的性能影響研究34-62
• 3.1 引言34
• 3.2 催化劑元素組成研究34-40
• 3.2.1 不同構(gòu)成組分催化劑制備34-35
• 3.2.2 不同構(gòu)成組分催化劑性能比較35-37
• 3.2.3 催化劑的比表面積及孔結(jié)構(gòu)37-40
• 3.3 不同燃料制備催化性能比較40-46
• 3.3.1 不同燃料催化劑制備40
• 3.3.2 不同燃料催化劑粉末性能比較40-42
• 3.3.3 不同燃料催化劑比表面積及孔結(jié)構(gòu)42-45
• 3.3.4 不同燃料催化劑粉末微觀形貌45-46
• 3.4 不同燃料用量制備催化劑性能研究46-59
• 3.4.1 不同燃料用量的催化劑制備47-48
• 3.4.2 催化劑催化性能研究48-53
• 3.4.3 不同燃料制備催化劑比表面積及孔結(jié)構(gòu)分析53-59
• 3.5 催化劑晶型結(jié)構(gòu)分析59-60
• 3.6 本章小結(jié)60-62
• 第四章 前驅(qū)體溶液酸堿環(huán)境對鈰鎢催化劑性能影響研究62-74
• 4.1 引言62
• 4.2 前驅(qū)體溶液酸堿度制備催化劑性能研究62-73
• 4.2.1 不同前驅(qū)體酸堿環(huán)境催化劑制備62-63
• 4.2.2 催化劑催化活性研究63-67
• 4.2.3 各類催化劑比表面積及孔結(jié)構(gòu)67-73
• 4.3 本章小結(jié)73-74
• 第五章 催化劑涂覆方法研究74-94
• 5.1 引言74-75
• 5.2 涂覆方法研究75-76
• 5.2.1 傳統(tǒng)浸漬涂覆法75
• 5.2.2 燃燒涂覆法75
• 5.2.3 新型浸漬涂覆法75-76
• 5.3 三類整體催化劑催化性能以及微觀表征分析76-87
• 5.3.1 三類涂覆方法去除NO_x性能對比76-78
• 5.3.2 催化劑的比表面積及孔徑分布78-81
• 5.3.3 催化劑的晶型分析81-83
• 5.3.4 催化劑的微觀形貌分析83-87
• 5.4 新型浸漬涂覆催化性能研究87-92
• 5.4.1 新型浸漬涂覆與粉末催化劑性能對比87-88
• 5.4.2 空速對新型浸漬涂覆催化劑性能影響88-90
• 5.4.3 涂覆率和粒徑對催化劑性能影響90-92
• 5.5 本章小結(jié)92-94
• 第六章 全文總結(jié)及展望94-97
• 6.1 主要結(jié)論94-95
• 6.2 研究展望95-97
• 參考文獻97-103
• 攻讀碩士期間發(fā)表的論文103-104
• 致謝104-106

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