脂肪醇是光輻射區(qū)域中具有光化學(xué)惰性的脂質(zhì)類物質(zhì),也是環(huán)境中常見的表面活性劑。此類表面活性分子通常優(yōu)先包裹在氣溶膠表面或吸附在空氣-水界面來影響大氣氣溶膠的物理、化學(xué)和光學(xué)性質(zhì),以及空氣-水界面處的物理化學(xué)過程。因此,研究脂肪醇的化學(xué)轉(zhuǎn)化（尤其是環(huán)境光化學(xué)）過程對了解表面活性劑在大氣化學(xué)和氣候中的影響十分重要。棕碳（BrC）是對流層中廣泛存在的能夠吸收紫外和可見光輻射的碳質(zhì)氣溶膠,對氣候輻射強迫具有正向作用。BrC是環(huán)境中一類重要的光敏物質(zhì),可以作為光敏劑促進(jìn)氣溶膠顆粒的形成和增長;或者引發(fā)非光活性脂質(zhì)的光化學(xué)反應(yīng),其產(chǎn)物可以增加環(huán)境分子的復(fù)雜性。很明顯BrC在氣溶膠的光化學(xué)反應(yīng)中具有關(guān)鍵作用,但關(guān)于它和脂肪醇的光敏化反應(yīng)及機理的研究鮮有報道。本研究通過丙酮醛（MG）與硫酸銨（AS）或甘氨酸（Gly）的液相反應(yīng)獲得BrC樣品,選擇正辛醇作為環(huán)境中表面活性劑——脂肪醇的代表,綜合運用紫外-可見吸收光譜儀（UV-vis）、三維激發(fā)-發(fā)射矩陣光譜儀（EEM）、衰減全反射-傅立葉變換紅外光譜儀和氣相色譜-質(zhì)譜連用儀（GC-MS）等測量技術(shù),研究了光解對BrC光學(xué)性質(zhì)的影響,以及BrC與脂肪醇的光... 

【文章來源】：山東大學(xué)山東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

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【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１－１氣溶膠中（ａ）焦油球和（ｂ）煙塵的二次電子鏡像Ｍ

影響水資源分布［５７，５８］。在傳輸過程中，通過??酸催化的液相反應(yīng)可將新鮮的ＢｒＣ氧化和酸化。因此，環(huán)境中存在大量ＢｒＣ可??能會導(dǎo)致酸雨以及對氣候和森林等脆弱陸地地區(qū)的生態(tài)環(huán)境產(chǎn)生負(fù)面影響［％６（）］。??同時，ＢｒＣ會吸收來自太陽光的輻射使大氣層溫度升高，導(dǎo)致云層覆蓋量減少，??從而導(dǎo)致降水量下降［１９，５３］。ＢｒＣ還可以通過微生物的呼吸作用以Ｃ０２的形式重??新排放到大氣中，這也證明ＢｒＣ在全球變暖中發(fā)揮了一定作用，最終可能對人??類的農(nóng)作物產(chǎn)量和質(zhì)量產(chǎn)生不利影響［６１］。圖１－２簡要說明了?ＢｒＣ的來源、運輸??和沉積以及對氣候系統(tǒng)的影響［６２］。除了對全球氣候變化的影響外，ＢｒＣ還通過屏??蔽重金屬和持久性有機物等污染物使它們免受光催化和老化反應(yīng)的影響，導(dǎo)致對??人體健康的有害影響增加［６３￣６４１??．?Ｓｅｃｏｎｄａｒｙ?ｓｏｕｒｃｅｓ??°＾ｖａｙ?ｔｒａｎｓ＾＼?Ｊｆ＂＾Ｈｙｇｒｏｓｃｏｐｉｃ?ｇｒｏｗｔｈ?＼?ａｃｉｄ＾）??ＣＣＮ?＜＝＝３?Ｈ；——－??＾?Ｃａｒｂｏｎ??Ｄｉ＇ｐｕｓｉ?ｔ?ｉｏｒｉＨ?Ｒｏｄｕｒ?ｔ?ｉｏｎ?ｏｆ?ｓｎｏｗ?ａｌｂｏｄｏ?▲?＂?（?ｉｓｏｐｒｅｎｃ??圖１－２?ＢｒＣ的來源與歸趨及其對環(huán)境的影響??Ｆｉｇｕｒｅ?１－２?Ｔｈｅ?ｓｏｕｒｃｅ?ａｎｄ?ｆａｔｅ?ｏｆ?ＢｒＣ?ａｎｄ?ｉｔｓ?ｉｍｐａｃｔ?ｏｎ?ｔｈｅ?ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔ．??－４?－??

東大學(xué)碩士學(xué)位論文???０Ｈ＜?Ｈ２０２??Ｒａｄｉｃａｌ?ｂｕｄｇｅｔ?｜?｜?Ｃｏｎｄｅｎｓｅｄ??〇Ｈ?Ｈ２０２?＞?ＯＨ?ｐｈａｓｅ??個?ｉ?Ｈ〇ｚｔ?Ｒ７ＲＨ／ｒｏ２??Ｈ０２?＜ｒ－／－?Ｈ〇ｚ?—?—?一—?—＞???＜?—ＰＨ＊?＂Ｉｐ＊?（ｓ）??Ａｉｒ?Ｒ．／ＲＨ／Ｒ０２??．???Ｒ＊?ｐ＊?（〇?＾Ｔｉｎｔｅｒｓｙｓｔｅｍ??＼?ｙ?ｃｒｏｓｓｉｎｇ??ＲＨ?———???＼??＾——??圖１－３顆粒中光敏劑（Ｐ）的光化學(xué)催化循環(huán)Ｗｌ。??Ｆｉｇｕｒｅ?１－３?Ｔｈｅ?ｐｈｏｔｏｃｈｅｍｉｃａｌ?ｃａｔａｌｙｔｉｃ?ｃｙｃｌｅ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｐｈｏｔｏｓｅｎｓｉｔｉｚｅｒ?（Ｐ）?ｉｎ?ｔｈｅ?ｐａｒｔｉｃｌｅｓ．??１．３．２光敏化反應(yīng)研究現(xiàn)狀??近年來，大氣光化學(xué)領(lǐng)域中光敏化反應(yīng)受到越來越多的關(guān)注。許多研宄發(fā)現(xiàn)??氣溶膠顆粒和海洋表面均含吸光性有機物（ＢｒＣ），例如芳香族羰基化合物、??ＨＵＬＩＳ或原位生成的氮雜環(huán)咪哇化合物等，它們可以吸收太陽輻射并引發(fā)一系??列光化學(xué)反應(yīng)［１Ｃ）ＭＣ）７，１２７］。ＢｒＣ引發(fā)的光化學(xué)可以改變其自身的化學(xué)組成，且隨著??時間增加其光吸收能力減弱。這些過程可能與形成三重態(tài)ＢｒＣ有關(guān)，即所謂的??光敏劑，它可以催化自由基鏈?zhǔn)椒磻?yīng)［１２８，１２９］。同時，光敏化過程中會產(chǎn)生一系列??自由基，被視為空氣粒子中氧化劑的來源之一，這可能對氣溶膠老化過程（例如??通過攝取氣相＿０Ｈ、？ＨＯｚ、Ｎ０３等自由基到云滴或顆粒所引起的化學(xué)轉(zhuǎn)化、在氧??化氣相前體物之后分配低揮性產(chǎn)物以及凝聚相的化學(xué)過程等）具有重要


本文編號：3114514