本文關(guān)鍵詞：稀土添加制備生物炭及炭對(duì)氮、磷吸附性能的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：生物炭(biochar,BC)是指生物質(zhì)在低溫限氧的條件下經(jīng)熱解所獲得的富碳產(chǎn)物。BC的理化性質(zhì)受生物質(zhì)原料種類、預(yù)處理方法及熱解工藝的影響,同時(shí)BC的理化性質(zhì)又決定其應(yīng)用功能。本文以橡木(OS)、玉米秸稈(CS)和菊芋秸稈(JAS)為原料,以稀土鑭(La)和鈰(Ce)對(duì)其進(jìn)行預(yù)處理,并對(duì)熱解條件進(jìn)行調(diào)控,主要通過生物質(zhì)熱解行為、BC理化性質(zhì)及碘值考察原料種類、稀土種類和熱解條件對(duì)BC制備的影響,并探討其液相NH4+、N03-和P043-的吸附能力和潛在的機(jī)理。研究結(jié)果表明：(1)生物質(zhì)的熱解行為因原料和預(yù)處理所添加的稀土種類而異。總體而言,生物質(zhì)的熱解過程均可分為4個(gè)階段：以脫水為主的干燥階段、以木質(zhì)纖維素解聚和玻璃化為主的預(yù)熱解階段、三大組分快速分解的熱解階段及以木質(zhì)素深度分解和炭結(jié)構(gòu)重排等為主的碳化階段,但每個(gè)階段所對(duì)應(yīng)的溫度存在差異。La和Ce的添加能夠降低OS熱解階段的初始熱解溫度和最大失重速率所對(duì)應(yīng)的溫度,促使熱解向低溫區(qū)移動(dòng),最大失重速率所對(duì)應(yīng)的溫度分別較對(duì)照提前25℃和15℃。同時(shí)La和Ce的添加能夠降低CS熱解階段的初始熱解溫度而對(duì)最大失重速率所對(duì)應(yīng)的溫度基本無影響。而La和Ce添加均使JAS熱解階段的初始熱解溫度和最大失重速率所對(duì)應(yīng)的溫度向高溫區(qū)移動(dòng)。此外,La和Ce的添加能夠降低OS和CS的活化能(有利于熱解反應(yīng)),而增加JAS的活化能(不利于反應(yīng)進(jìn)行)。(2)La和Ce的添加能夠增加BC的產(chǎn)率、灰分、C、H、芳香性(H/C)和疏水性(O／C),而降低pH(相對(duì)于對(duì)照)。BC表面官能團(tuán)受稀土種類和生物質(zhì)原料的影響：Ce添加所制備的橡木生物炭(Ce-OSBC)的官能團(tuán)較對(duì)照橡木生物炭(CK-OSBC)和La添加所制備的橡木生物炭(La-OSBC)更為豐富,La添加所制備的菊芋秸稈生物炭(La-JASBC)較對(duì)照菊芋秸稈生物炭(CK-JASBC)和Ce添加所制備的菊芋秸稈生物炭(Ce-JASBC)更少,而對(duì)照玉米秸稈生物炭(CK-CSBC)、La添加所制備的玉米秸稈生物炭(La-CSBC)和Ce添加所制備的玉米秸稈生物炭(Ce-CSBC)基本無差別。另外,La和Ce的添加能夠改善BC的碘值吸附性能。尤其是La添加所制備的La-OSBC,其碘值為CK-OSBC的2倍并大于其它BC。(3)隨著熱解溫度的增加,BC的pH、比表面積(SA)、灰分、固定碳(FC)、堿性官能團(tuán)(BFG)、C和N逐漸增加,而產(chǎn)率、揮發(fā)分(VM)、酸性官能團(tuán)(AFG)、H、O、H/C和O/C卻不斷降低。同時(shí),La的添加能夠增加BC產(chǎn)率、SA、灰分、FC、BFG、N和O/C。BC的官能團(tuán)數(shù)量和種類隨著熱解溫度的增加逐漸減少,尤其是脂肪性的官能團(tuán)隨著熱解溫度的增加不斷的減弱甚至消失。La的添加能夠改變BC的官能團(tuán)。300℃下所制備的La添加生物炭(La-300)在1700 cm-1(羧基C=O)、1430 cm-1(-CH2)和1375 cm-1(酚基)存在對(duì)應(yīng)官能團(tuán)的吸收峰,而300℃下所制備的生物炭(CK-300)卻沒有。但隨著熱解溫度的增大,La添加所制備的生物炭(La-BCs)和對(duì)照生物炭(CK-BCs)之間的官能團(tuán)的差異越來越不明顯。通過掃描電鏡觀察發(fā)現(xiàn),熱解溫度越高,BC顆粒越小,BC所保留原有生物質(zhì)的特征越少。能譜分析結(jié)果顯示,La的添加導(dǎo)致La-BCs表面生成大量La203。隨著熱解溫度的增加,BC的負(fù)電性加強(qiáng),而La的添加能夠減弱BC的負(fù)電性。X射線衍射結(jié)果表明,增加熱解溫度,BC中有機(jī)碳的晶體減弱,羥磷灰石的晶體消失,而白磷鈣石的晶體增強(qiáng)。La-BCs上并未發(fā)現(xiàn)關(guān)于La的晶體。(4)BC中易水溶性的NH4+、N03-和P043-隨著熱解溫度的增加不斷降低,La的添加能夠進(jìn)一步的減少其釋放量。批式吸附試驗(yàn)表明,熱解溫度的增加,BC對(duì)NH4+的吸附能力不斷降低,對(duì)N03-逐漸增強(qiáng),對(duì)P043-先增后降。即300℃、600℃和500℃下制備的BC分別對(duì)NH4+、N03-和P043-的吸附效果最好。La的添加有利于BC吸附能力的提升。AFG是BC對(duì)NH4+吸附的主要決定因素,La的添加能夠增加BC表面有效的AFG；N03-的吸附主要受BC的BFG和SA調(diào)控,La的添加有利于BFG的生成和孔隙的發(fā)育；BFG和SA對(duì)P043-的吸附也存在一定作用,同時(shí)La-BCs表面豐富的La203也有利于P043-吸附,總之,La的添加均能促進(jìn)BC對(duì)NH4+、N03-和P043-的吸附。BC對(duì)NH4+、N03-和P043-的吸附過程均符合First order model。Langmuir模型擬合得到La-BCs對(duì)NH4+N03-和P043-的最大吸附量分別為10.1 mg/g、100.0 mg/g和142.7 mg/g,較對(duì)應(yīng)的CK-BCs分別提高1.9、11.2和4.5倍。
【關(guān)鍵詞】：稀土 生物炭 氮、磷 吸附
【學(xué)位授予單位】：四川農(nóng)業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TQ424
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-12
• 1 緒論12-27
• 1.1 引言12-13
• 1.2 生物質(zhì)熱解制備BC的機(jī)理13-16
• 1.3 影響B(tài)C應(yīng)用特性的因素16-21
• 1.3.1 制備BC的前驅(qū)原料16-17
• 1.3.2 制備生物炭的熱解條件17-19
• 1.3.3 制備生物炭前的預(yù)處理方式19-21
• 1.4 BC用途21-24
• 1.4.1 緩解溫室效應(yīng)21-22
• 1.4.2 改良土壤22-23
• 1.4.3 環(huán)境功能吸附劑23-24
• 1.5 稀土用途24
• 1.6 問題提出24-25
• 1.7 研究思路25
• 1.8 研究?jī)?nèi)容25-27
• 2 材料與方法27-36
• 2.1 稀土添加對(duì)生物質(zhì)制備生物炭的影響27-30
• 2.1.1 原料概況27
• 2.1.2 主要試劑與儀器27-28
• 2.1.3 生物炭制備28
• 2.1.4 樣品表征28-29
• 2.1.5 pH29
• 2.1.6 灰分(Ash)29
• 2.1.7 碘值(iodine value,A)29
• 2.1.8 統(tǒng)計(jì)與計(jì)算29-30
• 2.2 不同熱解溫度下生物炭的制備及其特性的研究30-32
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)原料與試劑30
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器30-31
• 2.2.3 BC的制備31
• 2.2.4 BC的表征31-32
• 2.2.5 工業(yè)分析(Proximate analysis)32
• 2.2.6 表面含氧官能團(tuán)32
• 2.3 熱解溫度對(duì)生物炭氮、磷吸附的研究32-36
• 2.3.1 實(shí)驗(yàn)原料和試劑32
• 2.3.2 實(shí)驗(yàn)儀器32-33
• 2.3.3 BC中易水溶性NH~(4+)、NO_3~-、PO_4~(3+)及可溶性Ca~(2+)、Mg~(2+)的測(cè)定33
• 2.3.4 批式吸附實(shí)驗(yàn)33-34
• 2.3.5 吸附動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)34
• 2.3.6 等溫吸附實(shí)驗(yàn)34-36
• 3 結(jié)果與討論36-68
• 3.1 稀土添加對(duì)生物質(zhì)制備生物炭的影響36-49
• 3.1.1 稀土添加對(duì)生物質(zhì)熱解行為的影響36-42
• 3.1.2 BC產(chǎn)率42-43
• 3.1.3 BC的理化性質(zhì)43-46
• 3.1.4 BC的紅外分析46-47
• 3.1.5 BC的碘吸附47-49
• 3.2 不同熱解溫度下生物炭的制備及其特性的研究49-58
• 3.2.1 產(chǎn)率49-50
• 3.2.2 理化特性50-53
• 3.2.3 IR53-54
• 3.2.4 SEM-EDS54-56
• 3.2.5 Zeta電位56-57
• 3.2.6 XRD57-58
• 3.3 熱解溫度對(duì)生物炭氮、磷吸附的研究58-68
• 3.3.1 BC中易水溶性的NH~(4+)、NO_3~-和PO_4~(3-)58-59
• 3.3.2 批式吸附試驗(yàn)59-64
• 3.3.3 吸附動(dòng)力學(xué)64-65
• 3.3.4 吸附等溫線65-68
• 4 結(jié)論及展望68-71
• 4.1 主要結(jié)論68-69
• 4.2 展望69-71
• 參考文獻(xiàn)71-79
• 致謝79-80
• 攻讀碩士期間取得的科研成果80-81

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5 記者 耿建擴(kuò)　通訊員 常云亮 王小勝;農(nóng)民王有權(quán)將秸稈變成“香餑餑”提取生物炭和焦油新技術(shù)獲國家專利[N];光明日?qǐng)?bào);2009年

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7 羅冰;生物炭漸火 農(nóng)林廢棄物就地一“燜”變成寶[N];糧油市場(chǎng)報(bào);2011年

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本文編號(hào)：301404