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負(fù)載型Ni催化劑對紙鋁塑包裝廢棄物水熱液化制油催化特性研究

發(fā)布時間:2021-01-18 13:48
  紙鋁塑包裝材料由于阻隔性高、安全衛(wèi)生且使用方便,被廣泛應(yīng)用于食品、藥品及日用品包裝領(lǐng)域。但隨之產(chǎn)生的大量廢棄物對我國城市生態(tài)環(huán)境造成了嚴(yán)重威脅。在能源約束和環(huán)境污染的背景下,通過熱化學(xué)轉(zhuǎn)化將紙鋁塑包裝廢棄物轉(zhuǎn)化為生物油能源類產(chǎn)品成為了研究焦點(diǎn)。本論文采用水熱液化技術(shù)對利樂包紙塑鋁包裝廢棄物的產(chǎn)油特性進(jìn)行了研究。由于水熱液化產(chǎn)生的生物油存在含氧量高,熱值(HHV)差的問題,采用等體積浸漬法制備Ni-xCe/CNTs和Ni-xCe/A12O3催化劑。采用間歇反應(yīng)器中在360℃,20 MPa,物料濃度為20 wt%下進(jìn)行,研究了兩種催化劑Ni:Ce比、溫度、反應(yīng)時間對生物油產(chǎn)率、沸點(diǎn)分布、元素分布和生物油化學(xué)成分的影響,并推測潛在的催化反應(yīng)機(jī)理。最后,對紙鋁塑液化的反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行了構(gòu)建并對反應(yīng)動力學(xué)進(jìn)行了分析。研究成果對紙塑鋁包裝廢棄物能源化轉(zhuǎn)化利用具有重要的科學(xué)理論意義和技術(shù)應(yīng)用價值。結(jié)果表明,當(dāng)Ni-xCe/CNTs為催化劑時,生物油產(chǎn)率達(dá)到最高收率在Ce含量為5 wt%時,為20.75 wt%。H/C的原子比隨著Ce含量的增加而略降低,但由于O含量的降低和C含量的增加,O/C大大降低。N... 

【文章來源】:西安理工大學(xué)陜西省

【文章頁數(shù)】:63 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【部分圖文】:

負(fù)載型Ni催化劑對紙鋁塑包裝廢棄物水熱液化制油催化特性研究


實(shí)驗(yàn)流程和產(chǎn)物分離Fig.2-1Experimentalproceduresandseparationoftheproducts.

途徑,殘留物,固體


西安理工大學(xué)工程碩士專業(yè)學(xué)位論文14烷和2,6,10-三甲基-十四碳烷)有利于提高HHV[49]。總體而言,Ni-xCe/CNTs催化劑可促進(jìn)形成烴類(烷烴和烯烴)和酯類的合成,同時抑制含氧化合物的生成[28]。從圖4可以看出,Ce的添加進(jìn)一步降低酮類,并增加烴類,但是對酯類和醇類的影響較校這可以解釋為具有更多氧空位的Ni-xCe/CNTs催化劑具有增強(qiáng)的加氫脫氧和脫羰反應(yīng),將含氧化合物轉(zhuǎn)化為烴類[21]?赡艿拇呋疕TL反應(yīng)途徑如圖3-4所示。烴酯醇醛酮醚01020304050峰值比/%balnkNi/CNTsNi-5Ce/CNTsNI-7Ce/CNTs圖3-3不同成分的生物油產(chǎn)品中不同組的峰值比Fig.3-3Peakratiosofdifferentgroupsinbio-oilproductsofdifferentcomponents圖3-4可能的催化HTL反應(yīng)途徑Fig.3-4PossiblecatalyticHTLreactionpathways3.3固體殘留物分析為研究固體殘留物的熱穩(wěn)定性,通過TGA分析固體殘留物以解其在100-700℃下的熱降解行為,如圖3-5所示。TG-DTG分析表明,沒有催化劑和有催化劑的固體殘留物沒有顯著差異。固體殘留物的熱分解可分為兩個階段。在第一階段,重量在100-400℃期間略有下降,這種質(zhì)量下降主要?dú)w因于未反應(yīng)的纖維素和半纖維素的熱揮發(fā)[50]。第二階段在

SEM圖像,催化劑,SEM圖像,紗線


Ni-xCe/CNTs催化利樂包水熱液化特性研究171020304050607080★●CeO◆NiONi2▲CNTs▲◆▲▲▲▲◆★◆◆◆◆◆●●●★▲Ni-7Ce/CNTsNi-5Ce/CNTsNi-3Ce/CNTsNi-1Ce/CNTs2θ/degreeNi/CNTs▲★●◆圖3-7Ni-Ce/CNTs催化劑的XRD圖譜Fig.3-7TheXRDpatternsofNi-Ce/CNTscatalysts圖3-8顯示未反應(yīng)和反應(yīng)過的Ni-xCe/CNTs的SEM圖像。未反應(yīng)催化劑顯示出紗線和多孔形態(tài)(a-c)。與未反應(yīng)催化劑相比,多孔CNTs團(tuán)聚成塊,這表明催化劑可能已在HTL反應(yīng)過程中被燒結(jié)。Lu等人[36]據(jù)報道,反應(yīng)過的Ni/Ce-Al2O3團(tuán)聚成塊,表明催化劑的燒結(jié)發(fā)生在反應(yīng)過程中。圖3-8未反應(yīng)和反應(yīng)過的催化劑的典型SEM圖像(a)未反應(yīng)的Ni/CNT(b)未反應(yīng)的Ni1Ce/CNT(c)未反應(yīng)的Ni5Ce/CNT(d)反應(yīng)過的Ni/CNT(e)反應(yīng)過的Ni1Ce/CNT(f)反應(yīng)過的Ni5Ce/CNTFig.3-8TypicalSEMimagesofreducedandusedcatalysts(a)freshNi/CNTs(b)freshNi1Ce/CNTs(c)freshNi5Ce/CNTs(d)usedNi/CNTs(e)usedNi1Ce/CNTs(f)usedNi5Ce/CNTs

【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Cu-Ce/γ-Al2O3對硬脂酸催化水熱脫氧產(chǎn)生烷烴的效果[J]. 于琪,張祖浩,尹昭森,孔圣艷,楊滋恒,陳佳毅,張景來.  色譜. 2019(04)
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[3]超臨界水的物理化學(xué)性質(zhì)及意義[J]. 蘇根利,謝鴻森,丁東業(yè),張月明,郭捷.  地質(zhì)地球化學(xué). 1998(02)

博士論文
[1]生物質(zhì)水熱液化制備生物油及其性質(zhì)分析的研究[D]. 朱哲.天津大學(xué) 2014



本文編號:2985060

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