CoFe 2 O 4 /AA協(xié)同活化過(guò)硫酸鹽處理苯酚廢水的研究
發(fā)布時(shí)間:2020-12-26 04:47
隨著我國(guó)工業(yè)技術(shù)的快速發(fā)展,苯酚(Ph)已成為工業(yè)廢水中較為常見(jiàn)的有毒有機(jī)污染物。因此,研發(fā)一種高效且價(jià)格低廉的含酚廢水處理方法迫在眉睫。新型高級(jí)氧化技術(shù)中,由于硫酸根自由基具有較強(qiáng)的氧化性,在污水處理領(lǐng)域中逐漸成為關(guān)注熱點(diǎn)。過(guò)硫酸鹽(PDS,S2O82-)通過(guò)利用過(guò)渡金屬離子、加熱等方法,被激活產(chǎn)生具有強(qiáng)氧化性的硫酸根自由基(SO4-?),能夠降解大部分有機(jī)污染物。其中Fe2+/PDS體系應(yīng)用較為廣泛,但仍然存在一些尚待解決的問(wèn)題:(1)體系僅在酸性條件下活性較高,其pH應(yīng)用范圍受到限制;(2)均相體系中催化劑難于分離回收;(3)Fe2+易被氧化生成沉淀導(dǎo)致催化劑利用率不高。針對(duì)上述問(wèn)題,本文制備了磁性納米鐵酸鈷(CoFe2O4)作為PDS的固體活化劑,并在體系中引入抗壞血酸(AA),提出CoFe2O4/AA/PDS新型體系。通過(guò)系列表征手段及苯...
【文章來(lái)源】:吉林大學(xué)吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:71 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
過(guò)二硫酸根結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)式
第2章實(shí)驗(yàn)材料、裝置與方法142.2.1.2CoFe2O4/AA/PDS降解苯酚實(shí)驗(yàn)圖2.1實(shí)驗(yàn)裝置圖Figure2.1ExperimentalsetupCoFe2O4/AA/PDS降解苯酚系列實(shí)驗(yàn)在250mL燒杯中進(jìn)行(見(jiàn)圖2.1)。具體實(shí)驗(yàn)操作流程如下:(1)將苯酚儲(chǔ)備液稀釋至一定濃度,總體積為100mL,置于燒杯中;(2)啟動(dòng)電動(dòng)攪拌器,轉(zhuǎn)速為200r/min,充分均勻攪拌,于數(shù)分鐘后測(cè)定此時(shí)苯酚初始濃度;(3)向燒杯中加入定量的CoFe2O4、已稀釋為相應(yīng)濃度的AA儲(chǔ)備液和過(guò)硫酸鹽儲(chǔ)備液,開(kāi)始計(jì)時(shí);(4)定時(shí)取樣并測(cè)定苯酚濃度。2.2.1.3溶出金屬離子苯酚降解實(shí)驗(yàn)溶出金屬離子苯酚降解實(shí)驗(yàn)操作如下:稱取等量催化劑放入事先配置好的苯酚溶液中,充分?jǐn)嚢?h后用磁鐵將固體催化劑回收,保留上清液備用。向保留的上清液中加入定量濃度的PDS溶液和AA溶液,計(jì)時(shí)開(kāi)始,每隔一定時(shí)間測(cè)定溶液中苯酚濃度。2.2.1.4循環(huán)利用實(shí)驗(yàn)催化劑清洗、分離過(guò)程如下:每次循環(huán)反應(yīng)后,將催化劑浸沒(méi)在適量超純水中邊攪拌邊超聲進(jìn)行清洗,然后靜置磁分離,測(cè)定上清液中苯酚濃度,重復(fù)清洗幾次直至上清液中檢測(cè)不到苯酚污染物,之后將磁分離后的催化劑60oC真空干燥處理,最后經(jīng)研磨進(jìn)入下一次循環(huán)反應(yīng)過(guò)程。
第3章CoFe2O4/AA活化PDS氧化降解苯酚體系的探究18析結(jié)果見(jiàn)圖3.1。從XRD圖譜中可以看出,在衍射角2θ分別為18.288°、30.084°、35.437°、37.057°、43.058°、53.445°、56.973°、62.585°、74.009°、75.009°處,黑色粉末的衍射峰,分別與尖晶石型CoFe2O4的(111)、(220)、(400)、(422)、(511)、(440)、(620)和(533)晶面特征峰(JCPDS:22-1086)完全對(duì)應(yīng),表明成功制備了CoFe2O4催化劑。3.1.2元素組成分析為了分析所制備催化劑樣品中元素成分,本節(jié)將1.00g催化劑溶于6.00mol/L濃鹽酸中充分溶解并采用原子吸收分光光度法測(cè)定了其中Fe和Co離子濃度。經(jīng)測(cè)定發(fā)現(xiàn)此樣品中Co與Fe的摩爾比為1:1.9,這與方案中所投加的Co2+和Fe3+二者摩爾比為1:2基本相似,也和CoFe2O4成分的元素比基本吻合。這表明所制備催化劑中CoFe2O4成分較高。3.1.3SEM表征分析圖3.2CoFe2O4的SEM圖譜Figure3.2SEMspectrumofCoFe2O4為分析所制備樣品表面形貌特征,本節(jié)對(duì)焙燒后黑色粉末進(jìn)行了SEM圖譜表征。結(jié)果見(jiàn)圖3.2。從圖3.2(a)可以看出,納米顆粒有輕微團(tuán)聚現(xiàn)象,顆粒之間孔結(jié)構(gòu)較少,預(yù)測(cè)吸附作用不明顯。由圖3.2(b)可以看出納米顆粒為橢球狀,粒徑均在30.00nm-59.80nm之間。3.1.4BET分析為探究CoFe2O4的比表面積和平均孔徑,本節(jié)通過(guò)氮?dú)馕摳綔y(cè)試得到
本文編號(hào):2939065
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第2章實(shí)驗(yàn)材料、裝置與方法142.2.1.2CoFe2O4/AA/PDS降解苯酚實(shí)驗(yàn)圖2.1實(shí)驗(yàn)裝置圖Figure2.1ExperimentalsetupCoFe2O4/AA/PDS降解苯酚系列實(shí)驗(yàn)在250mL燒杯中進(jìn)行(見(jiàn)圖2.1)。具體實(shí)驗(yàn)操作流程如下:(1)將苯酚儲(chǔ)備液稀釋至一定濃度,總體積為100mL,置于燒杯中;(2)啟動(dòng)電動(dòng)攪拌器,轉(zhuǎn)速為200r/min,充分均勻攪拌,于數(shù)分鐘后測(cè)定此時(shí)苯酚初始濃度;(3)向燒杯中加入定量的CoFe2O4、已稀釋為相應(yīng)濃度的AA儲(chǔ)備液和過(guò)硫酸鹽儲(chǔ)備液,開(kāi)始計(jì)時(shí);(4)定時(shí)取樣并測(cè)定苯酚濃度。2.2.1.3溶出金屬離子苯酚降解實(shí)驗(yàn)溶出金屬離子苯酚降解實(shí)驗(yàn)操作如下:稱取等量催化劑放入事先配置好的苯酚溶液中,充分?jǐn)嚢?h后用磁鐵將固體催化劑回收,保留上清液備用。向保留的上清液中加入定量濃度的PDS溶液和AA溶液,計(jì)時(shí)開(kāi)始,每隔一定時(shí)間測(cè)定溶液中苯酚濃度。2.2.1.4循環(huán)利用實(shí)驗(yàn)催化劑清洗、分離過(guò)程如下:每次循環(huán)反應(yīng)后,將催化劑浸沒(méi)在適量超純水中邊攪拌邊超聲進(jìn)行清洗,然后靜置磁分離,測(cè)定上清液中苯酚濃度,重復(fù)清洗幾次直至上清液中檢測(cè)不到苯酚污染物,之后將磁分離后的催化劑60oC真空干燥處理,最后經(jīng)研磨進(jìn)入下一次循環(huán)反應(yīng)過(guò)程。
第3章CoFe2O4/AA活化PDS氧化降解苯酚體系的探究18析結(jié)果見(jiàn)圖3.1。從XRD圖譜中可以看出,在衍射角2θ分別為18.288°、30.084°、35.437°、37.057°、43.058°、53.445°、56.973°、62.585°、74.009°、75.009°處,黑色粉末的衍射峰,分別與尖晶石型CoFe2O4的(111)、(220)、(400)、(422)、(511)、(440)、(620)和(533)晶面特征峰(JCPDS:22-1086)完全對(duì)應(yīng),表明成功制備了CoFe2O4催化劑。3.1.2元素組成分析為了分析所制備催化劑樣品中元素成分,本節(jié)將1.00g催化劑溶于6.00mol/L濃鹽酸中充分溶解并采用原子吸收分光光度法測(cè)定了其中Fe和Co離子濃度。經(jīng)測(cè)定發(fā)現(xiàn)此樣品中Co與Fe的摩爾比為1:1.9,這與方案中所投加的Co2+和Fe3+二者摩爾比為1:2基本相似,也和CoFe2O4成分的元素比基本吻合。這表明所制備催化劑中CoFe2O4成分較高。3.1.3SEM表征分析圖3.2CoFe2O4的SEM圖譜Figure3.2SEMspectrumofCoFe2O4為分析所制備樣品表面形貌特征,本節(jié)對(duì)焙燒后黑色粉末進(jìn)行了SEM圖譜表征。結(jié)果見(jiàn)圖3.2。從圖3.2(a)可以看出,納米顆粒有輕微團(tuán)聚現(xiàn)象,顆粒之間孔結(jié)構(gòu)較少,預(yù)測(cè)吸附作用不明顯。由圖3.2(b)可以看出納米顆粒為橢球狀,粒徑均在30.00nm-59.80nm之間。3.1.4BET分析為探究CoFe2O4的比表面積和平均孔徑,本節(jié)通過(guò)氮?dú)馕摳綔y(cè)試得到
本文編號(hào):2939065
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