伴隨經(jīng)濟(jì)和社會(huì)的發(fā)展和進(jìn)步,大量水資源受到了危險(xiǎn)有機(jī)物和復(fù)雜類新型污染物的污染,這些污染物難以用傳統(tǒng)水處理方法有效降解,高級氧化技術(shù)因其可以通過產(chǎn)生強(qiáng)氧化活性的自由基來催化降解有機(jī)污染物而得到普遍應(yīng)用。其中,非均相催化反應(yīng)克服了傳統(tǒng)高級氧化中均相反應(yīng)的pH適用范圍窄、氧化物利用率低下和易產(chǎn)生二次污染等缺點(diǎn)。針對目前非均相催化劑具有合成路線復(fù)雜、合成試劑成本高、催化效率低以及穩(wěn)定性差等缺點(diǎn),開發(fā)新型環(huán)境友好且經(jīng)濟(jì)高效的穩(wěn)定催化劑材料用于污染物的降解顯得尤為重要。本文以成本低廉、環(huán)境友好的生物大分子海藻酸鈉作為原料,以海藻酸鈉與金屬離子進(jìn)行交聯(lián)生成的凝膠作為碳源,通過高溫碳化制備出多孔碳催化劑,所生成的多孔碳材料中碳和鐵的強(qiáng)鍵合作用促進(jìn)了電子傳輸效率,該催化劑對于過氧化氫和過硫酸鹽均具有高效催化活化能力。具體研究內(nèi)容和結(jié)果如下:（1）對比了單金屬二價(jià)鐵、三價(jià)鐵交聯(lián)海藻酸鈉凝膠模板獲得的催化劑,發(fā)現(xiàn)二價(jià)鐵是使催化劑獲得更好的形貌結(jié)構(gòu)和催化性能的交聯(lián)劑。在此基礎(chǔ)上,將海藻酸鈉與二價(jià)鐵交聯(lián)的過程中加入聚乙烯醇形成雙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),成功制備出Fe/S多孔碳催化劑,在最優(yōu)反應(yīng)條件下催化過氧化氫對四環(huán)素降解... 

【文章來源】：燕山大學(xué)河北省

【文章頁數(shù)】：69 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

GFe3,GFe2和PGFe的光學(xué)照片

燕山大學(xué)工學(xué)碩士學(xué)位論文122.3結(jié)果與討論2.3.1催化劑材料的組成、結(jié)構(gòu)和形貌分析圖2-1為相同質(zhì)量下的GFe3（a），GFe2（b）和PGFe（c）的照片圖像。從圖中我們可以明顯看出，相同質(zhì)量下三種催化劑材料的體積順序?yàn)镻GFe>GFe2>GFe3，GFe2具有比GFe3更好的球形結(jié)構(gòu)（無明顯變形），推測密度較小的GFe2相對于GFe3具有更大的比表面積和更多孔的結(jié)構(gòu)。因此，F(xiàn)e（II）可能比Fe（III）使得海藻酸鈉形成更緊密的交聯(lián)，獲得更好的凝膠前驅(qū)體。PGFe中的PVA在原位熱解的過程中消失，從而使PGFe催化劑材料比未加入PVA交聯(lián)的GFe3和GFe2兩種催化劑材料具有更疏松和多孔的網(wǎng)絡(luò)狀結(jié)構(gòu)。圖2-1GFe3,GFe2和PGFe的光學(xué)照片為了進(jìn)一步研究GFe3（a），GFe2（b）和PGFe（c）之間的形貌差異，使用場發(fā)射掃描電子顯微鏡（FESEM）分別對三種催化劑的表面形貌進(jìn)行分析。圖2-2GFe3(a),GFe2(b)和PGFe(c)的SEM圖像；放大倍數(shù)：20000倍如圖2-2（a）所示，相比之下，GFe3的表面表現(xiàn)得非常平滑。然而，如圖2-2（b）所示，GFe2的表面形態(tài)發(fā)生了明顯變化，GFe2催化劑在多孔碳的表面上生

第2章海藻酸鈉基Fe/S多孔碳材料催化過氧化氫氧化降解水中有機(jī)污染物的研究13成了許多均勻的FeS納米球并維持良好的形態(tài)，并且表面呈現(xiàn)更加粗糙和多孔的結(jié)構(gòu)。圖2-2（c）顯示，在添加PVA形成雙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)進(jìn)行造孔修飾之后所得到的PGFe材料不僅顯示出FeS納米球的形成，而且材料內(nèi)部還顯示出相互支撐的網(wǎng)絡(luò)狀結(jié)構(gòu)，從而得到疏松多孔的結(jié)構(gòu)和更大的比表面積，與光學(xué)照片中的結(jié)果相一致。如圖2-3所示，使用TEM進(jìn)一步研究了三種催化劑的微觀結(jié)構(gòu)。與SEM的結(jié)果也相一致，從圖中可以看出，GFe3相對于GFe2和PGFe具有更厚的片層結(jié)構(gòu)，在材料表面上沒有形成硫化鐵納米球，并且相對于GFe2來說片層表面也更缺少多孔結(jié)構(gòu)。因此，硫化鐵納米球可以支撐多孔碳基體以防止納米碳材料的團(tuán)聚。在圖2-3（c）中，與GFe2相比，添加PVA后得到雙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的PGFe催化劑材料的造孔改性使得其具有更顯著的網(wǎng)絡(luò)狀結(jié)構(gòu)和更薄的納米片層，這證明PVA的添加可以進(jìn)一步支撐海藻酸鈉以防止在原位熱解過程中產(chǎn)生納米碳材料的團(tuán)聚現(xiàn)象，增多催化反應(yīng)的活性位點(diǎn)。圖2-3GFe3(a),GFe2(b)和PGFe(c)的TEM圖像以氮?dú)鉃槲浇橘|(zhì)進(jìn)行氮?dú)馕矫摳綔y定催化劑材料的比表面積和孔道結(jié)構(gòu)。三種催化劑GFe3、GFe2和PGFe的N2吸附-脫附等溫線如圖2-4所示，皆表現(xiàn)為具有H3型滯后回環(huán)的IV型等溫線。三種催化劑的比表面積、孔容和平均孔徑等參數(shù)列于表2-1中。與GFe3相比，GFe2的比表面積從89.1m2/g增加到155.0m2/g（表2-2），GFe2比表面積的顯著增加是由于形成了支持碳?xì)饽z基體的FeS納米球；與GFe2相比，PGFe的比表面積由155m2/g增大到222m2/g，進(jìn)一步證實(shí)了PVA在原位熱解過程中可以起到支撐碳納米材料防止團(tuán)聚，增大催化劑比表面積的作用。

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]S2O82-派生氧化法催化降解水中的甲基橙[J]. 張乃東,張曼霞,彭永臻.  催化學(xué)報(bào). 2006(05)



本文編號：2922666