近年來隨著工業(yè)化進(jìn)程的不斷推進(jìn),水資源污染愈加嚴(yán)重,其中,硝酸鹽導(dǎo)致的水體富營(yíng)養(yǎng)化污染日益引起關(guān)注,已成為水污染防治領(lǐng)域的熱點(diǎn)。電化學(xué)技術(shù)去除硝酸鹽以其操作簡(jiǎn)便、環(huán)境友好、無二次污染等優(yōu)點(diǎn)受到國內(nèi)外學(xué)者廣泛研究。電極材料的種類對(duì)硝酸鹽電化學(xué)還原效率有決定性作用,因此,制備高性能的電極材料是電化學(xué)去除硝酸鹽的關(guān)鍵。為提高電化學(xué)還原硝酸鹽的去除效率、力求實(shí)現(xiàn)硝酸鹽的無害化轉(zhuǎn)化,本學(xué)位論文工作中制備了具有高催化性能的過渡金屬鈷氧化物電極并對(duì)其進(jìn)行改性處理,開展了電極材料電化學(xué)還原去除硝酸鹽的研究。首先通過水熱合成和高溫煅燒制備了以碳布為基底的納米Co3O4/CC電極,表征了其組織形態(tài),研究了反應(yīng)時(shí)間、電流密度、NO3^-初始濃度、pH等工藝參數(shù)對(duì)硝酸鹽去除的影響,得到了電化學(xué)硝酸鹽去除的最佳工藝條件。在最佳實(shí)驗(yàn)條件下,NO3^-去除率為84%,NH4⁺生成率在50%以上,可以認(rèn)定銨鹽為Co3O4/CC電極電化學(xué)還原硝酸鹽的主要產(chǎn)物。在此基礎(chǔ)上,為進(jìn)一步提高電化學(xué)還原硝酸鹽性能,通過相同制備方法將CuO摻雜到納米Co3O4中,并輔助... 

【文章來源】：燕山大學(xué)河北省

【文章頁數(shù)】：70 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

煅燒溫度和升溫速率對(duì)硝酸鹽去除的影響

燕山大學(xué)工學(xué)碩士學(xué)位論文16度和表面形貌，因此本課題選擇前驅(qū)體高溫煅燒的升溫速率為1℃/min。3.2Co3O4/CC電極的表征3.2.1Co3O4/CC電極XRD表征分析如圖3-2所示為Co3O4/CC電極XRD表征圖，可以看出在衍射角2θ為26°時(shí)出現(xiàn)一個(gè)明顯的衍射峰，對(duì)應(yīng)著碳布的(002)晶面；此外碳布的另一個(gè)衍射峰在2θ為43.5°時(shí)對(duì)應(yīng)的晶面為(100)。在2θ=19.1°、31.3°、36.9°、44.9°、59.5°、65.4°、77.6°可以觀察到較弱的衍射峰，分別對(duì)應(yīng)著Co3O4(PDF:74-1656)的(111)、(220)、(311)、(400)、(511)、(440)、(533)晶面，其晶胞參數(shù)為：α=8.065，β=8.065，γ=8.065。綜上，Co3O4/CC電極的XRD譜圖表明以碳布為基底制備的過渡金屬鈷氧化物為Co3O4。圖3-2Co3O4/CC電極XRD圖3.2.2Co3O4/CC電極SEM表征分析為了探究上述條件下制備的Co3O4/CC電極的微觀表面形貌，采用SEM對(duì)空白碳布和Co3O4/CC電極進(jìn)行分析，其形貌如圖3-3所示。由圖3-3(a)及其內(nèi)插圖可以看出空白碳布表面光滑，經(jīng)過預(yù)處理后其表面沒有多余雜質(zhì)附著，其形貌為碳布纖維緊密排列；圖3-3(b)中制備的以碳布負(fù)載的Co3O4金屬顆粒，表面形貌呈現(xiàn)納米花狀結(jié)構(gòu)，Co3O4納米花均勻地生長(zhǎng)在碳布表面，排列緊湊細(xì)密，并將碳布均勻覆蓋。更進(jìn)一步地，Co3O4納米花狀結(jié)構(gòu)具有較大的比表面積，增加了電極與電解液中硝酸根離子的接觸活性點(diǎn)位，發(fā)生電化學(xué)還原反應(yīng)的效率更高，從而提高了對(duì)硝酸鹽的

第3章Co3O4/CC電極電化學(xué)還原硝酸鹽的研究17還原性能。圖3-3Co3O4/CC電極SEM圖(a)空白碳布；(b)Co3O4/CC電極3.3Co3O4/CC電極電化學(xué)還原硝酸鹽性能研究3.3.1反應(yīng)時(shí)間對(duì)硝酸鹽去除的影響電化學(xué)反應(yīng)時(shí)間決定了硝酸鹽還原生成產(chǎn)物的種類，反應(yīng)時(shí)間過短會(huì)使硝酸鹽的轉(zhuǎn)化不充分，中間產(chǎn)物來不及進(jìn)一步轉(zhuǎn)化；若反應(yīng)時(shí)間過長(zhǎng)則會(huì)消耗多余電能造成不必要的能源浪費(fèi)。因此，合理控制電化學(xué)反應(yīng)的時(shí)間是本課題探究的實(shí)驗(yàn)參數(shù)之一。實(shí)驗(yàn)條件為：電解液由150mL的50mg/LNaNO3和0.05mol/LNa2SO4組成，pH為中性，電解溫度為25℃，電解時(shí)間為300min，極板間距為10mm，電流密度為20mA/cm2，工作電極為Co3O4/CC電極，對(duì)電極為Ir-Ru/Ti電極，參比電極為飽和Ag/AgCl電極。在此實(shí)驗(yàn)條件基礎(chǔ)下Co3O4/CC電極對(duì)NO3-的去除率以及產(chǎn)物生成濃度結(jié)果如圖3-4所示。圖3-4(a)為NO3-的去除率，圖3-4(b)為NO2-和NH4+生成濃度。總體來看，電化學(xué)反應(yīng)前120min，NO3-的去除率增長(zhǎng)速率較快且NH4+生成濃度也迅速增加，此段時(shí)間內(nèi)電子轉(zhuǎn)移速率快，電化學(xué)還原反應(yīng)效率高。當(dāng)反應(yīng)時(shí)間為120min時(shí)，NO3-的去除率達(dá)到73%，NO2-和NH4+生成濃度分別為0.08mg/L和25mg/L。隨著電化學(xué)反應(yīng)從120min到180min的時(shí)間段內(nèi)，NO3-去除率和產(chǎn)物生成濃度增長(zhǎng)緩慢，不如前120min反應(yīng)速率高。當(dāng)電化學(xué)還原反應(yīng)進(jìn)行300min后，NO3-的去除率保持在90%左右不再上升，NO2-和NH4+生成濃度從反應(yīng)150min達(dá)到最大值后逐漸降低，NO2-


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