【摘要】:道路建設(shè)與國民經(jīng)濟的增長和人民生活水平的提高密切相關(guān)。煤瀝青(Coal tar pitch,CTP)作為筑路材料,不僅能潤濕碎石混合料,使其黏附在一起,而且使用該混合料鋪設(shè)的路面耐油、耐腐蝕、路面摩擦系數(shù)大;另外,與石油瀝青相比,國內(nèi)CTP儲量豐富、價格低廉,經(jīng)濟效益更明顯。但由于CTP中含有大量毒性多環(huán)芳烴(PAHs),對人體和環(huán)境造成危害,因此需要對其毒性組分進行脫除,以滿足環(huán)境標準的要求。本文采用常、減壓蒸餾的方法對CTP進行處理,以達到脫除CTP中毒性多環(huán)芳烴的目的。首先使用Aspen Plus軟件模擬蒸餾過程,說明試驗的可行性和蒸餾的預(yù)期效果;然后通過常、減壓蒸餾試驗考察美國環(huán)保署(EPA)優(yōu)先監(jiān)控的16種PAHs的脫除效果,并對蒸餾工藝條件進行優(yōu)化,同時,對煤瀝青及蒸餾殘渣的基本性質(zhì)、水可溶物和毒性當量進行測定、分析和比較;最后通過元素分析、GC-MS、FT-IR、XRD和TG/DTG等表征手段,對蒸餾殘渣進行組分和結(jié)構(gòu)表征,探究蒸餾過程中煤瀝青發(fā)生的化學(xué)反應(yīng)和結(jié)構(gòu)變化。得到以下相關(guān)結(jié)論:(1)煤瀝青(JYCTP)中PAHs的富集使用溶劑提取法,根據(jù)“相似相溶”的原則選擇甲苯作為提取溶劑,平均提取率為76.13%;從提取物的GC色譜圖中可讀取14種目標PAHs,其中,未發(fā)現(xiàn)2環(huán)的苊烯,苯并[b]熒蒽和苯并[k]熒蒽的色譜峰重合;每克煤瀝青中16種目標PAHs含量為119.88mg。(2)Aspen Plus軟件蒸餾模擬中,蒸餾樣品通過虛擬和真實組分結(jié)合的方法來表征,蒸餾單元操作選擇Separators中的Flash 2模塊,物性方法選擇NRTL-RK模型。由于蒸餾試驗實際過程中存在餾分損失和化學(xué)反應(yīng),因此實驗結(jié)果比模擬結(jié)果略低。(3)JYCTP的常、減壓蒸餾試驗結(jié)果表明,隨著蒸餾溫度的升高,餾分收率增大。餾分中目標PAHs種類增多、含量增大,約在435℃以后,2~3環(huán)的PAHs含量基本保持不變,4~5環(huán)的PAHs約在405℃時才開始蒸出。殘渣收率隨溫度的升高逐漸降低,其中目標PAHs含量也降低,2~3環(huán)的PAHs在435℃以后的蒸餾殘渣中完全檢測不到。與常壓蒸餾相比,減壓蒸餾對PAHs的脫除效果較好;當蒸餾溫度為425℃時,減壓殘渣中目標PAHs的總脫除率可達49.82%。(4)蒸餾殘渣檢測結(jié)果表明,蒸餾溫度越高,蒸餾殘渣的甲苯不溶物含量和結(jié)焦值越高;殘渣軟化點升高,減壓殘渣的軟化點在405℃前高于常壓殘渣,405℃之后低于常壓殘渣;殘渣抽提率降低,相同溫度下,減壓殘渣的抽提率大于常壓殘渣,而且其差值隨溫度升高逐漸增大;另外,常、減壓蒸餾殘渣的當量毒性降低明顯,425℃時,降低率均在40%左右;而且,殘渣水可溶物中的PAHs含量均明顯降低,其中,減壓殘渣降低較大,425℃時的殘渣水可溶物中基本檢測不到目標PAHs。(5)使用元素分析、GC-MS、FT-IR、XRD和TG/DTG對蒸餾殘渣進行組分和結(jié)構(gòu)的表征,結(jié)果表明,蒸餾殘渣C/H比升高,芳香度升高,蒸餾殘渣溶劑提取物中4~6環(huán)芳烴的種類數(shù)較多,6環(huán)芳烴的相對含量較高,多出的物質(zhì)主要是由低環(huán)物質(zhì)縮合和甲基取代得來的;蒸餾殘渣的芳香骨架結(jié)構(gòu)和芳環(huán)取代特征峰的強度均有所增加;其芳香環(huán)層間距(d002)減小,芳香環(huán)層片數(shù)Me增大,堆砌高度Lc增大,芳香環(huán)層片直徑則是先減小,再增大;而且,減壓殘渣的以上變化均小于常壓殘渣。
【學(xué)位授予單位】:太原理工大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2017
【分類號】:TQ522.65
【參考文獻】
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2514733
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