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溶解性有機物(DOM)對二氟沙星(DFHC)熒光特性和膜截留效果的影響

發(fā)布時間:2018-06-06 09:17

  本文選題:膜過濾 + 溶解性有機物 ; 參考:《山東大學》2017年碩士論文


【摘要】:近年來,抗生素在醫(yī)藥衛(wèi)生和畜牧生產(chǎn)中的濫用情況日益嚴重,排入水體的抗生素嚴重威脅著人類和水生動植物的健康。溶解性有機物(Dissolved organic matter,DOM)作為水體中普遍存在的有機質(zhì),極易與排入水體中的抗生素結(jié)合,成為一種特殊的環(huán)境污染物載體,影響抗生素在水體中的遷移轉(zhuǎn)化、生物利用及最終歸趨等行為。因此,研究DOM與抗生素之間的相互作用機制可以為抗生素的環(huán)境行為和風險評估提供可靠的理論支持。本文選取二氟沙星(Difloxacin hydrochloride,DFHC)作為氟喹諾酮類抗生素(Fluoroquinolone antibiotics,FQs)的代表物質(zhì),以SRDOM和HA以及二者的混合物SRDOM+HA(SRDOM和HA比例為1:1)作為DOM的代表物質(zhì),同時選取20 kDa和50 kDa的PES超濾膜研究了 SRDOM、HA以及SRDOM+HA對DFHC膜截留效果的影響,分析了3 kDa、3~10 kDa、10~100 kDa 和100 kDa 四個尺寸范圍內(nèi)的 SRDOM、HA以及SRDOM+HA分子與DFHC的結(jié)合情況,同時應用三維熒光分析技術-平行因子分析法對DFHC與SRDOM、HA以及SRDOM+HA之間的相互作用機制進行了研究,主要研究結(jié)果如下:1.用兩種不同孔徑超濾膜過濾DFHC與SRDOM、HA以及SRDOM+HA的混合物,利用高效液相色譜儀分析濾出液中DFHC的濃度,結(jié)果表明:20 kDa和50 kDa的超濾膜對DFHC的膜截留效率分別為42%和35%。而SRDOM、HA以及SRDOM+HA的存在,特別是HA,能夠顯著提高超濾膜對DFHC的截留效果。HA(20 kDa-76%;50 kDa-69%)對DFHC截留效率的影響明顯高于 SRDOM(20 kDa-65%;50 kDa-44%)。SRDOM、HA 和SRDOM+HA對DFHC的吸附都是大分子部分起主導作用。2.采用三維熒光分析技術對DFHC和SRDOM、HA以及SRDOM+HA及它們混合物的熒光性質(zhì)進行研究,分析它們的三維熒光譜圖,結(jié)果表明:DFHC有兩個明顯的熒光峰,其中最強熒光峰(R)的位置為Ex/Em=280/450nm,次峰(T)的位置為 Ex/Em=320/450nm。SRDOM、HA 以及 SRDOM+HA 的兩個熒光峰之間存在重疊現(xiàn)象,說明SRDOM、HA以及SRDOM+HA內(nèi)部組分之間發(fā)生了分子間相互作用。SRDOM+HA的熒光峰A相比于單純的SRDOM 其 Ex 發(fā)生 了藍移(10 nm),Em 發(fā)生 了紅移(10nm)。DFHC 與 SRDOM、HA以及SRDOM+HA混合物中熒光峰S與熒光峰A重疊,且熒光峰R與熒光峰C之間發(fā)生明顯峰延伸現(xiàn)象,說明DFHC與SRDOM、HA以及SRDOM+HA之間可能發(fā)生了結(jié)合作用,多重熒光團的存在是導致熒光峰重疊的可能原因。3.利用平行因子分析法對DFHC與SRDOM、HA以及SRDOM+HA混合物中熒光物質(zhì)進行擬合,得到四個熒光組分,分別為C1、C2、C3和C4。其中C1為抗生素組分,C2、C3和C4為腐殖酸組分。4.分析各組分的熒光強度和DFHC的熒光動態(tài)光譜,結(jié)果表明:SRDOM、HA以及SRDOM+HA能夠?qū)е翫FHC熒光猝滅,且熒光猝滅的程度依次為HASRDOM+HASRDOM,當 SRDOM、HA 以及 SRDOM+HA 濃度為12 mg-DOC/L時,它們對組分C1的熒光猝滅效率分別為96.5%、95%和75%。而DFHC對SRDOM、HA以及SRDOM+HA的熒光強度幾乎沒有影響,即SRDOM、HA以及SRDOM+HA與DFHC之間的熒光猝滅為單向猝滅。DFHC與SRDOM、HA以及SRDOM+HA之間可能存在靜態(tài)猝滅。5.混合物中抗生素組分的條件穩(wěn)定常數(shù)(KM)分別為HA(4.07 L/mg)SRDOM+HA(2.8 L/mg)SRDOM(0.86 L/mg),與 DFHC 的熒光猝滅順序一致。組分C1的熒光猝滅效率和DFHC的膜截留效率之間具有顯著的正相關性。SRDOM、HA以及SRDOM+HA中含氧官能團類別和數(shù)量的差異可能是導致DFHC熒光猝滅程度差異的主要原因。
[Abstract]:The effects of SRDOM , HA and SRDOM + HA on the retention of DFHC membrane were studied by using three - dimensional fluorescence analysis technique - parallel - factor analysis . The results showed that the membrane retention of DFHC and SRDOM + HA was 42 % and 35 % respectively . ;50 kDa-44%). The fluorescence spectra of DFHC and SRDOM , HA and SRDOM + HA were observed . The results showed that the fluorescence quenching efficiency of the SRDOM , HA and SRDOM + HA was higher than that of SRDOM , HA and SRDOM + HA . The results showed that the fluorescence quenching efficiency of SRDOM , HA and SRDOM + HA was 96.5 % , 95 % and 75 % , respectively . HA涔嬮棿鍙兘瀛樺湪闈欐,

本文編號:1986017

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