本文選題：NH_3-SCR + 改性赤泥催化劑�。� 參考：《山東大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：目前我國(guó)大氣主要污染物排放總量居世界首位,其中氮氧化物NOx是產(chǎn)生污染問題最多的前體物。氨選擇性催化還原(NH3-SCR)是一種高效的NOx脫除技術(shù),廣泛應(yīng)用于燃煤電廠煙氣的處理。2014年9月,我國(guó)首個(gè)無釩SCR脫硝催化劑的地方標(biāo)準(zhǔn)由山東省質(zhì)監(jiān)局發(fā)布,明確規(guī)定V205物質(zhì)不得檢出,從而使廉價(jià)無毒的非釩基SCR脫硝催化劑成為研究熱點(diǎn)。赤泥是一種煉鋁過程中產(chǎn)生的堆存量不斷增長(zhǎng)的廢棄物,具有良好的催化劑應(yīng)用潛能,但仍未得到有效的綜合利用。本文選取了國(guó)內(nèi)不同鋁廠的4種典型赤泥,利用搭建的常壓固定床模擬煙氣SCR脫硝反應(yīng)實(shí)驗(yàn)臺(tái),設(shè)計(jì)典型工況下進(jìn)行活性測(cè)試和反應(yīng)運(yùn)行參數(shù)測(cè)試,結(jié)合XRD、BET、SEM等催化劑表征,在優(yōu)化制備工藝得到除堿活化赤泥的基礎(chǔ)上,分別研究了 Ce摻雜的赤泥催化劑和Zr進(jìn)一步優(yōu)化的Ce摻雜催化劑,揭示改性處理對(duì)赤泥催化劑脫硝活性的影響機(jī)制,并初步探討主要運(yùn)行參數(shù)對(duì)催化劑脫硝活性的影響規(guī)律,開發(fā)具有良好脫硝活性的低成本SCR脫硝催化劑。研究制備工藝對(duì)赤泥脫硝性能的影響,結(jié)果表明典型赤泥是用作脫硝催化劑的可行材料,酸洗+焙燒是原始赤泥的最佳處理手段,與其他制備工藝相比使赤泥活性溫度窗口向高溫區(qū)明顯拓寬;酸洗后焙燒處理能夠疏通催化劑孔道,顆粒的形貌和分散度都更加均勻,顆粒表面光滑,顆粒內(nèi)部孔道連通性增強(qiáng),同時(shí)比表面積得到提高,從而提高了赤泥的NH3-SCR脫硝活性。相比原始赤泥高溫段的迅速失活,酸洗后500℃焙燒ARM赤泥能在300～400℃范圍內(nèi)脫硝活性超過70%。在上述研究基礎(chǔ)上,考察摻雜各單組分Fe、Ce、Zr、Ti元素對(duì)赤泥活性的影響,結(jié)果表明,Ce是改善ARM脫硝性能的較佳助劑。研究了 Ce摻雜對(duì)赤泥催化劑脫硝性能的影響規(guī)律及改性作用。對(duì)Ce摻雜改性赤泥催化劑的研究表明,Ce能與赤泥產(chǎn)生相互作用,且其最佳摻雜數(shù)值為0.3,能夠顯著降低赤泥中α-Fe203的結(jié)晶度,細(xì)化催化劑晶粒,并優(yōu)化和提高了赤泥催化劑的比表面積,從而進(jìn)一步拓寬了赤泥脫硝活性溫度窗口,使催化劑在250～350℃間的NOx轉(zhuǎn)化率平均提高近20個(gè)百分點(diǎn),在325℃時(shí)高達(dá)87%。最后,在上述Ce改性赤泥催化劑基礎(chǔ)上進(jìn)一步引入摻雜成分Zr,研究了Zr摻雜對(duì)Ce0.3/ARM脫硝性能的影響規(guī)律及優(yōu)化改性作用。結(jié)果發(fā)現(xiàn),摻雜Zr不會(huì)改變Ce/ARM催化劑的主要物相組分,Zr以無定形態(tài)存在,能夠進(jìn)一步細(xì)化催化劑平均晶粒尺寸。具有最佳摻雜比1:1的Ce0.3Zr0.3/ARM催化劑,其NOx轉(zhuǎn)化率在250℃時(shí)達(dá)到85%,直至400℃溫度區(qū)間內(nèi)一直高于80%,并在325℃左右達(dá)到實(shí)驗(yàn)最高值92%,脫硝活性溫度窗口同時(shí)向低溫、高溫段拓寬約70 ℃;Ce、Zr摻雜改性使赤泥催化劑晶粒尺寸更加細(xì)小均勻,表面結(jié)構(gòu)變得更為疏松,晶粒之間相對(duì)獨(dú)立,孔隙結(jié)構(gòu)得到優(yōu)化,比表面積提高,從而提供了更多的吸附和反應(yīng)活性位點(diǎn),進(jìn)一步提高了赤泥催化劑脫硝活性。對(duì)運(yùn)行參數(shù)的影響研究表明,本文制備的Ce0.3Zr0.3/ARM在15000 h-1到30000 h-1空速比范圍內(nèi)性能優(yōu)良。有利于Ce0.3Zr0.3/ARM催化劑SCR反應(yīng)的工況:空速30000 h-1,02體積分?jǐn)?shù)為3.5%～4%,氨氮比為1:1。實(shí)驗(yàn)結(jié)果的分析表明:NH3是以吸附形態(tài)參與反應(yīng),而NO同時(shí)具有氣態(tài)或弱吸附態(tài)的形式參與反應(yīng)。NH3和O2在Ce0.3Zr0.3/ARM表面的吸附是該催化劑的脫硝反應(yīng)的關(guān)鍵。利用赤泥制備的Ce0.3Zr0.3/ARM催化劑在煙氣無氧條件下的NOx轉(zhuǎn)化率達(dá)78%,Ce助劑能為赤泥催化劑提供充足的表面氧,使SCR反應(yīng)持續(xù)進(jìn)行;此外催化劑中的晶格氧也參與了 SCR反應(yīng),進(jìn)一步提高了 Ce0.3Zr0.3/ARM的NOx轉(zhuǎn)化率。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TQ426;X701

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：1748883