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纖維負(fù)載型鎳基催化材料的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)及性能研究

發(fā)布時(shí)間:2018-04-02 17:43

  本文選題:負(fù)載型催化劑 切入點(diǎn):非晶合金 出處:《武漢紡織大學(xué)》2017年碩士論文


【摘要】:工業(yè)快速發(fā)展帶來日益嚴(yán)重的水體環(huán)境污染問題,對包括芳香族硝基化合物在內(nèi)的難降解有機(jī)污染物的高效催化降解意義顯著。催化加氫反應(yīng)是一種有效地降解以上有機(jī)污染物的方法,鎳基材料是p-硝基酚加氫還原常見的催化劑,已成為目前研究的熱點(diǎn),其中負(fù)載型鎳基催化劑相比較非負(fù)載型催化劑具有易分離,高活性的特點(diǎn),選擇優(yōu)異結(jié)構(gòu)的載體材料可實(shí)現(xiàn)增強(qiáng)鎳基催化劑催化性能的目的。本文擬采用具有高比表面積的PVA-co-PE納米纖維膜材料和具有天然生物結(jié)構(gòu)的麻纖維作為鎳基催化劑負(fù)載模板,通過物理化學(xué)方法對載體進(jìn)行表面改性并負(fù)載催化成分,研究其對p-硝基酚催化加氫性能,總結(jié)材料的結(jié)構(gòu)性能關(guān)系,具體如下:在本實(shí)驗(yàn)課題中納米纖維和麻纖維被用作催化劑活性成分的載體,借助于表面合成技術(shù)我們制備了PVA-co-PE納米纖維膜(NFM)負(fù)載的鎳磷催化劑,這種催化劑有很高的催化活性,其中的一種膜催化劑Ni-P/NFM4.55在催化p-硝基酚加氫還原時(shí)呈現(xiàn)出最高的催化能力。在測試p-硝基酚加氫還原性能中,當(dāng)Ni-P的負(fù)載量分別為50wt%,25wt%,14wt%時(shí)的反應(yīng)速率常數(shù)分別為18.04×10~(-3)s~(-1),26.84×10~(-3)s~(-1),19.04×10~(-3)s~(-1)。本研究方法制備的這種催化劑在重復(fù)使用6次之后,對p-硝基酚的轉(zhuǎn)化率依然高達(dá)98%。這種催化膜的高催化速率的原因是多方面的,催化劑活性成分為非晶態(tài)合金,這種結(jié)構(gòu)誘導(dǎo)纖維表面形成大量的不飽和位點(diǎn)和缺陷使得催化劑具有很高的催化活性,此外NFM大量的孔洞結(jié)構(gòu)增加了催化劑與反應(yīng)物質(zhì)的接觸幾率,磷的摻雜提高了催化劑的耐氧化性和對p-NP吸附能力,以及膜的三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)都會(huì)提高催化劑的催化活性。在單一鎳磷催化劑活性成分的基礎(chǔ)上,通過負(fù)載額外的催化劑活性組分Au,成功制備出Au/Ni-P/NFM催化膜,納米金Au與Ni-P非晶態(tài)合金納米粒子的共同作用使得催化劑擁有更好的催化能力,催化速率是單一催化膜的兩倍以上,這顯示了Ni-P非晶態(tài)合金與納米金之間存在協(xié)同作用。麻纖維的復(fù)雜微凸結(jié)構(gòu)為催化劑納米粒子的負(fù)載提供了大量的吸附位點(diǎn),絲光化處理是一種改變麻纖維表面形貌的有效方法之一,不同的絲光化處理?xiàng)l件會(huì)對麻纖維的形貌產(chǎn)生不同的影響。經(jīng)過絲光化處理的纖維表面負(fù)載的納米鎳薄膜的微觀形貌變化較為明顯,微凸結(jié)構(gòu)更加復(fù)雜,這是相對于未經(jīng)過絲光化處理的纖維的主要區(qū)別,研究發(fā)現(xiàn)納米粒子生長在纖維表面不僅可以復(fù)制纖維的形貌還具有很好的催化活性,通過化學(xué)鍍法在劍麻纖維的表面負(fù)載一層納米鎳催化劑,我們研究了負(fù)載量對催化劑活性的影響,當(dāng)負(fù)載量為3.39wt%時(shí),催化劑具有很好的催化活性,表觀速率常數(shù)達(dá)到了16×10~(-3)s~(-1),而當(dāng)負(fù)載量為0.68wt%時(shí)TOF值則達(dá)到了5.2×10~(-3)mol/mol/s,相比雷尼鎳催化劑擁有較大的優(yōu)勢,這為我們在提高催化劑的使用效率和節(jié)約成本方面提供了一種研究方向。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】:武漢紡織大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2017
【分類號(hào)】:O643.36

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào):1701426

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