本文選題：雄激素　切入點：長江口　出處：《華東師范大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：環(huán)境雄激素是人和動物體在自然代謝和藥物的使用過程中產(chǎn)生并釋放到環(huán)境中的一種類固醇類物質(zhì)。在之前的報道中,環(huán)境雌激素受到各界的廣泛關(guān)注,但研究顯示水環(huán)境中的雄激素在數(shù)量上和濃度上均占主導(dǎo)地位,然而目前對于環(huán)境固態(tài)基質(zhì)中雄激素的檢測方法不成熟,分析方法在精密度等方面有待提升,我國對環(huán)境雄激素的報道僅集中在部分城市,且多關(guān)注于其在污水處理廠中的分布,對自然環(huán)境中的雄激素濃度水平缺乏研究。本論文應(yīng)用加速溶劑萃取結(jié)合在線凈化和超高效液相質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù),建立了對沉積物中11種常見的雄激素及其前體孕酮的前處理及分析方法,對長江口水環(huán)境中雄激素和孕酮的含量進(jìn)行了檢測,探究其在長江口的時間和空間分布規(guī)律及環(huán)境行為特征。研究中通過加標(biāo)回收實驗對加速溶劑萃取過程中的參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化,最終確定如下條件:在線凈化劑選取5 g無水中性氧化鋁,萃取溶劑采用甲醇:丙酮1:1(V/V),萃取溫度設(shè)定100 ℃,靜態(tài)時間為5分鐘,萃取循環(huán)2次。優(yōu)化后回收率為73.7-117.3%,相對標(biāo)準(zhǔn)偏差0.1-6.8%,檢出限0.02-3.62 ng/gdw,定量限0.08-12.06ng/gdw,除雄酮和異雄酮由于儀器響應(yīng)低,檢出限略高,其余化合物的檢出限均不超過0.51 ng/g dw,可基本滿足對自然環(huán)境中沉積物樣品的檢測需求。對長江口邊灘八個點位四個季度沉積物樣品的分析結(jié)果顯示:雄烯二酮、去氫睪酮、雙氫睪酮、睪酮和孕酮的檢出率達(dá)到100%,甲睪酮、19-去甲雄烯二酮和19-去甲睪酮在四個季度中超過半數(shù)的點位有檢出;雄酮、司坦挫醇和去甲雄三烯醇酮在不同季度的檢出率波動較大。12個目標(biāo)化合物中,孕酮的含量占主導(dǎo)地位,貢獻(xiàn)率最高時可達(dá)53.0%,其次是雄酮、雙氫睪酮和雄烯二酮,最高貢獻(xiàn)率分別達(dá)到29.1%、23.9%和22.2%,其余雄激素的檢出濃度占比均不超過6.7%。雄激素總含量在7月的石洞口,達(dá)到99.80±0.84 ng/g的最高值,在10月份的朝陽農(nóng)場點位值最低,僅為3.97±0.03 ng/g。結(jié)果顯示:石洞口和吳淞口是污染最為嚴(yán)重的兩個點位,且雄激素總濃度均在夏季達(dá)到峰值,不同化合物和點位的濃度水平隨時間的變化趨勢不同。研究表明,污水處理廠的出水是長江口沉積物中雄激素的主要輸入源。不同的雄激素與沉積物有著不同的吸附機理,有機碳含量與沉積物中吸附的雄激素有一定關(guān)聯(lián),但并非關(guān)鍵性因素。對長江口邊灘五個點位表層水及沉積物中的11種雄激素和孕酮的含量分析結(jié)果顯示:孕酮和雙氫睪酮最趨向于在沉積物相中分布,而19-去甲睪酮和司坦挫醇更傾向于在水相中分散,這與其在沉積物相中的檢出率低而在所有點位的水相中均能檢出的結(jié)果一致。聯(lián)系雄激素的分子結(jié)構(gòu)與其logKoc值,發(fā)現(xiàn)雄激素的碳原子數(shù)及分子量與logKoc值無關(guān),分子結(jié)構(gòu)與logKoc值存在一定關(guān)聯(lián),但并非關(guān)鍵因素。將本文沉積物相中的目標(biāo)化合物檢出結(jié)果與我國其他區(qū)域相對比,發(fā)現(xiàn):長江口沉積物中的雙氫睪酮濃度水平遠(yuǎn)高于珠江虎門河口和云南撈魚河的沉積物樣品,部分點位的雄酮、雄烯二酮、19-去甲雄烯二酮、19-去甲雄烯睪酮和孕酮的含量水平甚至高于廣東、北京、云南等地污水處理廠中的污泥中的檢出量,長江口的雄激素及孕酮污染嚴(yán)重,急需采取消減措施。
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【學(xué)位授予單位】：華東師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：X522

【參考文獻(xiàn)】

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2 張顯忠;;FCR工藝用于城鎮(zhèn)污水處理廠提標(biāo)改造工程[J];中國給水排水;2016年04期

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本文編號：1594771