發(fā)布時間：2018-02-27 21:02

  本文關(guān)鍵詞： 金屬-有機骨架 磁性 二氫吡咯 呋喃酮 VA嗪　出處：《河北師范大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：金屬-有機骨架材料(Metal-Organic Frameworks,MOF_s)作為有潛在用途的多孔結(jié)晶材料已經(jīng)引起了廣泛的關(guān)注,它是由一種金屬或金屬團簇與有機配體相互結(jié)合而成的具有三維多孔結(jié)構(gòu)的化合物。由于MOF_s具有較大的比表面積、孔徑較易調(diào)整、較多的活性位點、較高的熱穩(wěn)定性和較強的酸堿催化活性、以及易于功能化等優(yōu)良性能,已經(jīng)廣泛的應(yīng)用于儲氫、分離、化學(xué)傳感器、薄膜器件、發(fā)光、藥物載體和生物醫(yī)學(xué)成像等領(lǐng)域。目前,MOF_s作為非均相催化劑在有機化學(xué)的領(lǐng)域中有廣泛的應(yīng)用,但MOF_s作為催化劑時,在催化劑的分離和回收上還存在一些問題,因此將MOF_s和磁性載體復(fù)合在一起使其具有MOF_s本身優(yōu)異的性能同時賦予其磁性的研究是十分必要的。基于此,我們制備出了三種磁性金屬有機骨架催化劑:CoFe_2O_4@SiO_2@IRMOF-3、CoFe_2O_4@SiO_2@MOF-5、CoFe_2O_4@SiO_2@Cu-BTC,并且通過SEM、TEM、XRD、FT-IR、N_2吸附/脫附、TG和VSM等方法對催化劑進行了表征,并且分別評價了這三種催化劑在二氫吡咯衍生物的合成中、呋喃酮衍生物的合成中、VA嗪衍生物的合成中的催化性能,考察了一些條件對催化劑性能的影響,由此我們得到以下實驗結(jié)果:在二氫吡咯衍生物的合成中,我們以丁炔二酸二甲酯/乙酯,胺和甲醛為原料,CoFe_2O_4@SiO_2@IRMOF-3作為催化劑,甲醇為溶劑室溫下進行反應(yīng)。在該反應(yīng)中催化劑展示出了較高的活性、縮短了反應(yīng)時間、易于回收、而且產(chǎn)率較高。在呋喃酮衍生物的合成中,我們以丁炔二酸二甲酯/乙酯,胺和芳香醛為原料,CoFe_2O_4@SiO_2@MOF-5為催化劑,水作為溶劑室溫下進行反應(yīng),為了檢測該條件的適用范圍,我們對底物進行拓展,可喜的是我們得到了想要的化合物,并且該方法條件溫和、反應(yīng)時間短、產(chǎn)率高。在VA嗪衍生物的合成中,我們以丁炔二酸二甲酯/乙酯、胺和甲醛為原料,CoFe_2O_4@SiO_2@Cu-BTC為催化劑,乙醇作為溶劑室溫下進行反應(yīng)。該方法新穎,而且符合綠色化學(xué)的概念,反應(yīng)時間短并且產(chǎn)率較高。
[Abstract]:Metal-Organic frameworks (MOFCs), as potential porous crystalline materials, have attracted wide attention. It is a compound composed of metal or metal clusters combined with organic ligands with three-dimensional porous structure. Because MOF_s has a large specific surface area, the pore size is easy to adjust, and there are more active sites. It has been widely used in hydrogen storage, separation, chemical sensors, thin film devices, luminescence, and other excellent properties, such as high thermal stability, strong acid-base catalytic activity, and easy functionalization. In the field of drug carrier and biomedical imaging, MOFs are widely used in the field of organic chemistry as heterogeneous catalysts. However, when MOF_s is used as catalyst, there are still some problems in the separation and recovery of catalysts. Therefore, it is necessary to combine MOF_s with magnetic carriers to make them possess excellent properties of MOF_s and endow them with magnetic properties. We have prepared three kinds of magnetic organometallic skeleton catalyst: CoFe2O4SiO2Snaphe @ IRMOF-3 / CoFeTip _ 2O _ 4SiO _ 2R _ 2O _ 4SiO _ 2OC, and have characterized the catalysts by means of SEMTEMTEMTEMDFT-IRN2 adsorption / desorption TG and VSM, respectively, and have evaluated the three catalysts in the synthesis of dihydropyrrole derivatives, and have evaluated the three catalysts in the synthesis of dihydropyrrole derivatives, respectively, and have evaluated the three catalysts in the synthesis of dihydropyrrole derivatives. Catalytic performance of furanone Derivatives in the Synthesis of Dihydropyrrole Derivatives. The effects of some conditions on the catalytic properties of the catalysts were investigated. The following experimental results are obtained: in the synthesis of dihydropyrrole derivatives, The reaction was carried out with dimethyl succinic acid / ethyl ester, amine and formaldehyde as raw materials, CoFe2O4SiO2IRMOF-3 as catalyst and methanol as solvent at room temperature. The catalyst showed higher activity, shortened reaction time, and was easy to be recovered. In the synthesis of furanone derivatives, we used dimethyl butynediate / ethyl ester, amine and aromatic aldehydes as raw materials and CoFe2O4SiO-2 @ MOF-5 as catalyst. Water was used as solvent to react at room temperature. In order to determine the scope of application of this condition, We expanded the substrate, and the good thing is that we got the desired compound, and this method is mild, the reaction time is short, the yield is high. In the synthesis of VAZine derivatives, we use dimethyl butyronate / ethyl ester, CoFe2O4Fe2O4SiOK2Cu-BTC was used as catalyst, ethanol was used as solvent for the reaction at room temperature. The method was novel, conformed to the concept of green chemistry, and the reaction time was short and the yield was high.
【學(xué)位授予單位】：河北師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36

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本文編號：1544307