雜多酸和MOF材料的氧化脫硫研究
發(fā)布時間:2018-02-09 04:51
本文關鍵詞: 氧化脫硫 核殼結構 雜多酸 高可回收性 出處:《石河子大學》2017年碩士論文 論文類型:學位論文
【摘要】:燃料油中的含硫化合物燃燒后生成SOx,這是形成酸雨的主要來源,造成嚴重的環(huán)境污染,損害人類的健康;隨著國內外環(huán)保法規(guī)的日益完善,各國對燃料油中的硫化物含量標準越來越嚴格,均通過法律法規(guī)的形式提高硫的排放標準,歐V標準要求燃料油的硫含量降到10 ppmw,美國要求燃料油中硫含量低于30 ppmw,中國的國V標準要求硫含量需低于10ppmw。面對燃料油中日益嚴格的硫含量排放標準,也使我國的燃料油脫硫行業(yè)面臨著嚴峻的考驗。毫無疑問,燃料油品質量的提高已經迫在眉睫,采取措施降低燃料油中的硫含量已經刻不容緩。對于減少含硫化合物對環(huán)境的污染,開發(fā)新型燃料油深度脫硫技術,增加催化劑在氧化脫硫反應中的回收次數,創(chuàng)造新型無磷造成工業(yè)水污染的新型催化劑,是氧化脫硫反應亟待解決的問題。針對以上問題,本論文研究了以下三部分內容:(1)通過水熱合成法,制備出H_4SiMo_(12)O_(40)@SiO_2-X催化劑。通過透射電鏡證明了H_4SiMo_(12)O_(40)@SiO_2催化劑是核殼空心結構,活性組分H4Si Mo12O40在介孔二氧化硅殼內。在最佳反應條件下,DBT的脫硫率達到100%,計算得到DBT的氧化反應活化能是22.08 kJ mol-1。這些結果表明對于氧化脫硫反應,H_4SiMo_(12)O_(40)@SiO_2-X催化劑展現出了優(yōu)良的催化性能,催化劑在氧化脫硫反應中重復使用13次后,催化活性并沒有顯著的降低,仍保持在90%以上,這種明顯提高的再循環(huán)能力可能是由于催化劑的核殼結構造成的。(2)HPW/ZrO_2-Si O_2催化劑是將ZrO_2改性的SiO_2載體負載在HPW上,并應用于氧化脫硫反應。在最佳反應條件下,DBT的脫除率達到了100%。另外,HPW/ZrO_2-SiO_2催化劑回收19次后,在氧化脫硫反應中催化活性沒有顯著的降低。HPW/ZrO_2-SiO_2催化劑對于氧化脫硫反應展示出了優(yōu)良的催化活性,歸因于活性組分HPW和載體ZrO_2-SiO_2之間有一個很強的相互作用力。(3)在工業(yè)化的道路上,雜多酸催化劑中含有磷,會產生大量的含磷工業(yè)廢水,為了解決這一問題,在上一章節(jié)研究的基礎上,我們發(fā)現Zr元素可以提供給載體更多的正電荷,通過文獻調研,鎖定了UIO-66(Zr)MOF材料。我們在沒有HPAs活性組分負載的情況下,將模擬油配置成500 ppmw,發(fā)現UIO-66(Zr)MOF材料也有很好的脫硫效果。在最優(yōu)反應條件下,脫硫率可達到100%,但是回收次數還有待進一步的提高,有待深入研究。
[Abstract]:The sulfur content in fuel oil is more and more strict with the increasing standards of sulfur content in fuel oil .
【學位授予單位】:石河子大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2017
【分類號】:TE624.5
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本文編號:1497118
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