發(fā)布時間：2018-01-07 11:32

  本文關(guān)鍵詞：二維蛭石基催化劑的制備及其在合成氣甲烷化中的應(yīng)用　出處：《石河子大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

  更多相關(guān)文章： CO甲烷化 二維材料 蛭石 二維SiO_2納米篩 MgAl水滑石

【摘要】：伴隨著世界經(jīng)濟的迅速發(fā)展和人口的急劇增加,能源消費量不斷增長,近年來石油燃料日益匱乏、天然氣供不應(yīng)求,加之我國能源結(jié)構(gòu)特點為富煤、貧油、少氣,煤的清潔利用技術(shù)對緩解我國的能源危機有重要意義,煤清潔化利用的一個重要途徑是煤制天然氣。煤制天然氣的關(guān)鍵是催化劑,綜合催化性能和催化劑的成本,Ni是最理性的催化劑活性組分,然而在甲烷化反應(yīng)過程中催化劑活性組分易團聚燒結(jié)和積碳,造成催化劑的失活,采用合適的催化劑載體可抑制催化劑活性組分的團聚燒結(jié)并提升催化劑的抗積碳性能,從而提高催化劑的催化性能與穩(wěn)定性。二維材料的研究自單層石墨烯被成功制備出來之后進入一個突飛猛進的時代,二維材料具有較大的比表面積,大量配位不飽和的表面原子,具有原子厚度的平面結(jié)構(gòu),以及確定的暴露晶面等性質(zhì)被廣泛應(yīng)用于電催化、多相催化以及單原子催化中,在未來的多相催化領(lǐng)域二維材料將會有更廣闊的應(yīng)用前景。蛭石作為一種天然的二維材料,有良好的機械性能、陽離子交換、吸附性、膨脹性能等,且其層間距可調(diào)、吸附性能佳、陽離子交換容量大、機械強度大、耐磨性強等,很適合作為催化劑載體。甲烷化反應(yīng)常用的催化劑載體為Al2O3,Mg O,Ti O2,Si O2,Zr O2等,蛭石作為一種天然的鎂鋁硅酸鹽非金屬礦石,擁有Mg,Al,Si,Ca,Fe,Ti等元素,適合作為甲烷化催化劑載體。新疆尉犁蛭石和煤儲量豐富,以蛭石作為煤制天然氣催化劑載體,可同時提高新疆尉犁蛭石的利用價值并實現(xiàn)煤的清潔化利用。一、二維膨脹蛭石負(fù)載Ni作為催化劑在甲烷化反應(yīng)中的應(yīng)用。以雙氧水為膨脹劑將原蛭石膨脹制備出膨脹蛭石,并用做甲烷化反應(yīng)催化劑載體,研究其甲烷化性能。由于蛭石比表面積較小,經(jīng)過傳統(tǒng)馬弗爐焙燒所得到的催化劑催化Ni O顆粒比較大,且催化性能不理想。改變加熱方式,使用微波爐700W加熱4 min所制備的催化劑Ni O顆粒比較小且分散比較均勻,同時也表現(xiàn)出了良好的甲烷化性能。400 o C時微波輔助制備的催化劑達(dá)到99.6%CO轉(zhuǎn)化率,93.8%的CH4選擇性,遠(yuǎn)優(yōu)于普通加熱焙燒催化劑的催化性能。二、二維蛭石基Si O2納米篩負(fù)載Ni作為催化劑在甲烷化反應(yīng)中的應(yīng)用。通過混合酸處理膨脹蛭石除去蛭石中的其他組分以制備二維Si O2納米篩,并將其用作甲烷化催化劑載體,也是首次將二維的Si O2用于甲烷化反應(yīng)。相比于三維MCM-41分子篩,二維Si O2納米篩制備的催化劑有更好的甲烷化催化性能。主要是三維的MCM-41分子篩孔道容易被較大的Ni顆粒堵塞,導(dǎo)致在反應(yīng)過程中處于孔道內(nèi)的活性組分不能參與催化反應(yīng),而二維的Si O2為二維平面結(jié)構(gòu)且表面有很多直徑接近2 nm的小孔,能夠固定住Ni顆粒,使其在甲烷化過程中不易團聚長大,從而有更好的催化性能。三、二維蛭石基水滑石負(fù)載Ni作為催化劑在甲烷化反應(yīng)中的應(yīng)用。通過混合酸處理膨脹蛭石的廢液中含有大量的Mg2+,Al3+離子,并含有少量的Ca,Fe,Ti元素,將其制備成水滑石,該水滑石不僅含Mg,Al兩種組分,而且還含有少量的Ca,Fe等元素,而Ca,Fe是甲烷化催化劑的良好助劑,能夠減小活性組分金屬的顆粒,提升活性金屬組分的分散程度,并改善活性金屬組分與催化劑載體之間的相互作用力。因此,這種含Ca,Fe等元素的蛭石基水滑石為載體所制備的催化劑比于純Mg Al水滑石為載體所制備的催化劑有更好的甲烷化催化性能。
[Abstract]:Along with the rapid development of international economy and the increase of population, energy consumption increases in recent years, the increasing scarcity of fuel oil, natural gas demand, coupled with the characteristics of China's energy structure is rich in coal, oil, natural gas, clean coal utilization technology is of great significance to ease China's energy crisis, one of the most important the way of coal clean utilization of coal gas. The key of coal and natural gas is the catalyst, comprehensive catalytic performance and the cost of the catalyst, Ni catalyst is the most rational, but in the methanation catalyst in the reaction process of active components agglomerate sintering and carbon deposition, resulting in the deactivation of the catalyst. The catalyst carrier suitable sintering agglomeration can inhibit the active component of the catalyst and catalyst to enhance the resistance of carbon deposition, so as to improve the catalytic performance and stability of the catalyst. The research of single layer graphene is a two-dimensional material It was made into a rapid development era, the two-dimensional material has larger surface area, a large number of coordination unsaturated surface atoms, planar structures with atomic thickness, and determine the exposure of crystal surface properties has been widely used in electrocatalysis, multiphase catalysis and catalysis in a single atom, a more broad application prospects in the future in the field of heterogeneous catalysis. The two-dimensional material will be a natural vermiculite as two-dimensional material has good mechanical properties, cation exchange, adsorption, expansion properties, and its spacing is adjustable, adsorption performance, cation exchange capacity, high mechanical strength, strong wear resistance so, it is suitable as a catalyst carrier. The catalyst carrier methanation reaction used for Al2O3, Mg O, Ti O2, Si O2, Zr O2, vermiculite as a natural aluminum magnesium silicate non metal ores, have Mg, Al, Si, Ca, Fe, Ti and other elements, As for the methanation catalyst carrier. Xinjiang Yuli vermiculite and abundant coal reserves, coal and natural gas by using vermiculite as catalyst carrier, can also improve the utilization value of Xinjiang Yuli vermiculite and implementation of clean coal utilization. A two-dimensional, vermiculite supported Ni as catalyst application in methane reaction using hydrogen peroxide as bulking agent. The original vermiculite prepared by expanded vermiculite, and used as methanation catalyst carrier, on the performance of methane. The vermiculite surface area is smaller, obtained through the traditional roasting in muffle furnace catalyst Ni O particles are relatively large, and the catalytic performance is not ideal. Change the heating mode, using microwave heating 700W 4 min Ni O catalyst particles prepared by relatively small and uniform dispersion, but also showed a good performance of.400 methanation catalyst o C was prepared by the microwave to reach 99.6%CO The rate of 93.8%, CH4 selectivity, catalytic performance is much better than conventional heating calcination. Two, load Ni as catalyst in the reaction of methane in the application of two-dimensional vermiculite based Si O2 nano sieve. The acid treated vermiculite to remove vermiculite in other components in the preparation of two-dimensional Si O2 nano sieve, and it is used as a methanation catalyst carrier, is the first time that the two dimensional Si O2 for methanation reaction. Compared to the three-dimensional MCM-41 molecular sieve, methane catalytic performance of 2D Si O2 nano catalyst preparation is better. The MCM-41 is the three main channels of the molecular sieve are easily Ni particles larger blockage, resulting in the active group the channel can not participate in the catalytic reaction in the reaction process, and the Si O2 for 2D planar structure and the surface has many small holes diameter of approximately 2 nm, can fix Ni particles, the cluster is not easy in the process of methane Grow, which has better catalytic performance. Three, two-dimensional vermiculite based hydrotalcite supported Ni as catalyst in the reaction by using methane. Through waste mixed acid treatment of expanded vermiculite containing large amounts of Mg2+, Al3+ ion, and contains a small amount of Ca, Fe, Ti elements, the preparation of hydrotalcite the hydrotalcite, not only containing Mg, Al two components, but also contains a small amount of Ca, Fe and other elements, and Ca, Fe is a good assistant of methanation catalyst, can reduce the active component of metal particles, enhance the degree of dispersion of active metal component, the interaction between groups and improve the activity of gold and the catalyst carrier. Therefore, the Ca, Fe and other elements of vermiculite based hydrotalcite as carrier catalyst prepared by Mg Al than in pure hydrotalcite as methane catalytic performance of the catalysts prepared by the better.

【學(xué)位授予單位】：石河子大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：TQ426;TE665.3

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本文編號：1392405