本文關(guān)鍵詞：超重力均相催化臭氧化降解酸性硝基苯廢水　出處：《中北大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：硝基苯是一種重要的化工原料,在生產(chǎn)硝基苯或用硝基苯生產(chǎn)其它化工產(chǎn)品的過(guò)程中會(huì)排放大量硝基苯廢水,硝基苯具有致畸、致癌、致突變且因硝基的強(qiáng)吸電子效應(yīng)提高了硝基苯的穩(wěn)定性,使得硝基苯很難被氧化降解。酸性有機(jī)廢水是一類較難治理的廢水,改變廢水酸堿度后再采用O_3/H_2O_2高級(jí)氧化技術(shù)可達(dá)到降解有機(jī)污染物的目的。加堿調(diào)節(jié)廢水酸堿度,增加了廢水處理成本。因此,尋求一條可實(shí)現(xiàn)經(jīng)濟(jì)高效降解酸性有機(jī)廢水的工藝具有一定實(shí)際意義和應(yīng)用價(jià)值。O_3/H_2O_2是一種在中堿性環(huán)境對(duì)有機(jī)物氧化具有高效、徹底、對(duì)環(huán)境無(wú)二次污染的高級(jí)氧化技術(shù)。酸性條件下該技術(shù)氧化性能下降,以過(guò)渡金屬離子(Mn~(2+)、Ti~(4+))為催化劑加入O_3/H_2O_2體系,可顯著提高其氧化性能,實(shí)現(xiàn)酸性體系下快速降解有機(jī)物。O_3/H_2O_2高級(jí)氧化技術(shù)在應(yīng)用中受限于臭氧從氣相到液相低傳質(zhì)效率。超重力技術(shù)是一種新型的過(guò)程強(qiáng)化技術(shù),在強(qiáng)化氣液傳質(zhì)方面體現(xiàn)了獨(dú)特的優(yōu)勢(shì),通過(guò)旋轉(zhuǎn)填料床(Rotating Packed Bed)可實(shí)現(xiàn)超重力環(huán)境,物質(zhì)受到強(qiáng)大離心力的作用,此時(shí)傳質(zhì)的兩種途徑分子擴(kuò)散和相間傳質(zhì)可得到顯著強(qiáng)化,液體被填料拉伸、破碎成細(xì)小的液滴、液絲、液膜,高速旋轉(zhuǎn)的填料使氣液兩相間界面更新速率加快同時(shí)接觸面積得到有效提高。與傳統(tǒng)反應(yīng)器相比,臭氧從氣相到液相的傳質(zhì)得到了顯著強(qiáng)化,增加了液相中臭氧的溶解量為后續(xù)產(chǎn)生更多羥基自由基(·OH)奠定了理論基礎(chǔ)�；诖�,采用過(guò)渡金屬離子(Mn~(2+)、Ti~(4+))為催化劑協(xié)同超重力技術(shù)與O_3/H_2O_2高級(jí)氧化技術(shù)研究其對(duì)酸性廢水的降解效能。以酸性硝基苯廢水為目標(biāo)物,系統(tǒng)地研究了兩種金屬離子(Mn~(2+)、Ti~(4+))催化作用下,各操作參數(shù)對(duì)硝基苯去除效果的影響并通過(guò)加入羥基自由基捕獲劑叔丁醇研究硝基苯降解機(jī)理。最后借助GC-MS測(cè)量硝基苯降解中間產(chǎn)物并根據(jù)中間產(chǎn)物推斷硝基苯可能的降解途徑。主要研究結(jié)果如下:(1)RPB-Mn~(2+)/H_2O_2/O_3工藝對(duì)硝基苯廢水的降解在超重力因子β為40,液體流量為120 L/h,初始p H為2.5,Mn~(2+)濃度為1.8 mmol/L,加入5.0 mmol/L雙氧水,氣體流量為75 L/h,臭氧質(zhì)量濃度為40 mg/L,循環(huán)處理25 min的條件下,硝基苯去除率達(dá)99.82%,TOC去除率達(dá)59.24%,廢水中硝基苯質(zhì)量濃度為0.27 mg/L,達(dá)國(guó)家一級(jí)排放標(biāo)準(zhǔn)(GB8978-1996)。相比于RPB-O_3/H_2O_2工藝,硝基苯、TOC去除率分別提高了21.43%、21.08%,Mn~(2+)加入催化臭氧產(chǎn)生更多的·OH進(jìn)而提高了硝基苯去除率。(2)RPB-Ti~(4+)/H_2O_2/O_3工藝處理硝基苯最佳操作參數(shù):氣體流量為75 L/h,液體流量為120 L/h,臭氧質(zhì)量濃度為40 mg/L,Ti~(4+)濃度為0.50 mmol/L,溶液初始p H為4.0,β為40,加入0.4 mmol/L雙氧水,循環(huán)處理30 min硝基苯去除率達(dá)97.17%。并對(duì)比三種工藝下硝基苯去除率,RPB-Ti~(4+)/H_2O_2/O_3、RPB-H_2O_2/O_3、RPB-Ti~(4+)/O_3三種工藝對(duì)硝基苯去除率分別為97.17%、77.8%、39.74%;在研究濃度范圍內(nèi),碳酸根離子(CO_32-)對(duì)硝基苯去除率影響甚微;叔丁醇加入會(huì)影響硝基苯去除率,叔丁醇加入量越多,硝基苯去除率越低,表明RPB-Ti~(4+)/H_2O_2/O_3工藝中·OH是硝基苯氧化降解的主要活性物質(zhì)。(3)在RPB-Mn~(2+)/H_2O_2/O_3和RPB-Ti~(4+)/H_2O_2/O_3兩種工藝下,硝基苯主要通過(guò)臭氧直接氧化和·OH間接氧化兩種途徑降解。通過(guò)GC-MS檢測(cè)硝基苯降解產(chǎn)物主要為苯酚、鄰苯二酚、鄰硝基苯酚、間苯二酚、草酸,根據(jù)中間產(chǎn)物推導(dǎo)硝基苯可能的氧化降解途徑。
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【學(xué)位授予單位】：中北大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：O643.32;X783

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：1355475