本文關(guān)鍵詞：多酸基介孔材料的制備及其在燃油氧化脫硫中的研究　出處：《江蘇大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：隨著人們環(huán)境保護(hù)意識的提高,各國對汽車尾氣中的含硫標(biāo)準(zhǔn)逐漸嚴(yán)格。為了滿足環(huán)境法規(guī)的標(biāo)準(zhǔn),人們發(fā)現(xiàn)傳統(tǒng)的加氫脫硫技術(shù)已經(jīng)不能滿足有效脫除燃油中含芳香類硫化物苯并噻吩(BT)、二苯并噻吩(DBT)等高沸點(diǎn)硫化物的要求。其他脫硫技術(shù)應(yīng)運(yùn)而生,如:氧化脫硫、生物脫硫、吸附脫硫等。其中本文選擇氧化脫硫法,并以正辛烷為模擬油,加入具有代表性的苯并噻吩(BT)、二苯并噻吩(DBT)、3-甲基苯并噻吩(3-MBT)、4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)等含硫物質(zhì),同時(shí)探究催化劑深度催化氧化脫除的效果。本文主要研究制備負(fù)載多酸型離子液體的介孔型催化劑及其用于氧化脫硫的活性考察。本文的研究工作主要包括以下三個(gè)部分:(1)采用水熱煅燒法合成七種以二氧化鈰為載體負(fù)載離子液體的介孔催化劑:CeO_2-400,0.125W-CeO_2-400,0.25W-CeO_2-400,0.5W-CeO_2-400,0.25W-CeO_2-300,0.25W-CeO_2-500,0.25W-CeO_2-600。通過調(diào)節(jié)W/Ce摩爾比和煅燒溫度發(fā)現(xiàn)0.25W-CeO_2-400催化氧化脫硫反應(yīng)的效率最高,并通過紅外、紫外、拉曼、廣角/小角XRD、XPS、BET、TEM等對其組成結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征,表明成功合成該負(fù)載型催化劑。通過對模型油中DBT脫除實(shí)驗(yàn)考察,獲得該實(shí)驗(yàn)最優(yōu)反應(yīng)條件為:m(catalyst)=0.03 g,O/S=5,T=30oC,t=50 min,DBT脫除效果可達(dá)到99.2%。此外不同硫化物的脫硫順序?yàn)镈BTBT4,6-DMDBT,循環(huán)3次且脫硫率無明顯降低。(2)以離子液體[C_4mim]_4Mo10O_(32)和TEOS為反應(yīng)主要原料,通過油水兩相界面反應(yīng)合成六種樹突狀介孔硅球(Mo/SiO_2-550-1:5,Mo/SiO_2-550-1:10,Mo/Si O_2-550-1:15,Mo/SiO_2-550-1:20,Mo/Si O_2-450-1:10,Mo/Si O_2-650-1:10)。通過調(diào)節(jié)不同Mo/Si摩爾比和不同煅燒溫度發(fā)現(xiàn)催化劑Mo/SiO_2-550-1:10脫硫效果最好。利用紅外、小角/廣角XRD、N2吸附-脫附、XPS等表征說明合成的多酸介孔型催化劑具有較高比表面積,并且負(fù)載后結(jié)構(gòu)性質(zhì)穩(wěn)定。主要考察Mo/SiO_2-550-1:10對五種不同底物催化氧化的活性順序?yàn)?4,6-DMDBTDBT4-MDBT3-MBTBT。并以4,6-DMDBT為考察對象,優(yōu)化條件:催化劑為0.01g,O/S=3,反應(yīng)溫度為60oC,反應(yīng)時(shí)間為40 min。另外催化劑循環(huán)四次后,脫硫率仍可以達(dá)到94.7%。(3)以離子液體[C_(16)mim]_4W_(10)O_(32)和TEOS為原料,通過油水兩相界面水解反應(yīng),成功合成樹突狀介孔硅球。在前期研究基礎(chǔ)上通過改變CTAC和TEOS的濃度大小調(diào)節(jié)合成的介孔硅球比表面積和孔徑的大小,合成6種催化劑:Si O_2-15-5,W/SiO_2-15-5,W/SiO_2-15-10,W/SiO_2-15-20,W/SiO_2-25-5,W/SiO_2-35-5,其中通過活性考察發(fā)現(xiàn)W/SiO_2-15-5效果最好。利用紅外、拉曼、小角/廣角XRD、N2吸附-脫附、XPS等表征說明[C_(16)mim]_4W_(10)O_(32)均勻分散在載體氧化硅介孔和表面,且未負(fù)載前比表面積最高,并且負(fù)載后結(jié)構(gòu)穩(wěn)定。催化劑對四種不同底物催化氧化的活性順序?yàn)镈BT4,6-DMDBT3-MBTBT�？疾觳煌磻�(yīng)條件因素對DBT脫硫效果的影響,最佳條件:O/S=3,反應(yīng)溫度為60oC,反應(yīng)時(shí)間為30min,催化劑用量為0.005 g,DBT能達(dá)到深度脫除的目的。另外,反應(yīng)體系循環(huán)6次后,脫硫效果沒有明顯下降。
【學(xué)位授予單位】：江蘇大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：TB383.4;TE624.9

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本文編號：1332861