本文關(guān)鍵詞：氫化二氧化鈦電子結(jié)構(gòu)與光催化制氫研究　出處：《中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：氫化二氧化鈦(H-TiO2)自從2011年被首次報道以來便被視為一種高效光解水制氫催化劑。然而,氧空位在H-TiO2的電子和結(jié)構(gòu)特性以及光催化解水活性中扮演的角色存在著許多爭議。針對這個科學(xué)問題,本文通過控制常壓氫化TiO2粉末的時間,得到一系列不同氫化程度的樣品,并利用同步輻射X射線表征技術(shù)對H-TiO2樣品的電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行了系統(tǒng)的表征,并結(jié)合密度泛函理論計算和其他常規(guī)表征手段,闡明了氧空位在氫化過程中的遷移過程,提出了氧空位對TiO2電子結(jié)構(gòu)和光催化活性的影響。本論文的主要內(nèi)容和結(jié)論如下:(1)首次利用表面敏感的軟X射線技術(shù)(O的K邊)和包括體相信息的硬X射線技術(shù)(Ti的K邊)探究了 H-TiO2中氧空位的形成過程。我們發(fā)現(xiàn)在氫化過程中,氧空位首先在TiO2的表面生成,當(dāng)氫化達(dá)到較高程度時,氧空位將會延伸至體相。同時,氧空位會導(dǎo)致TiO2表面和體相的無序。(2)密度泛函理論計算表明,在氫化的初始階段,氧空位能夠引入一個與TiO2導(dǎo)帶底部分重疊的缺陷態(tài),從而導(dǎo)致導(dǎo)帶的拖尾,故而H-Ti02能夠吸收可見光,產(chǎn)氫活性得到提升。然而,隨著氫化程度的加深,導(dǎo)帶將拖尾至H+/H2還原電勢以下,盡管H-TiO2能夠吸收更多的可見光且更多的電子能被激發(fā)至導(dǎo)帶,但是大部分這些電子會弛豫到導(dǎo)帶的底部(低于H+/H2還原電勢),所以產(chǎn)氫活性反而下降。這項工作表明,盡管氫化半導(dǎo)體材料能夠在可見光下響應(yīng),從而對光催化產(chǎn)氫有著積極作用,但它同時也可能存在著一些負(fù)面的影響。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36;TQ116.2

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本文編號：1322179