本文關(guān)鍵詞：基于石墨相氮化碳復(fù)合光催化劑的制備及其光催化性能的研究　出處：《江蘇大學(xué)》2017年碩士論文　論文類型：學(xué)位論文

  更多相關(guān)文章： 氮化碳 釩酸鹽 異質(zhì)結(jié) 復(fù)合物 光催化

【摘要】：石墨相氮化碳(g-C_3N_4)是一種呈現(xiàn)層片結(jié)構(gòu)的二維材料。與傳統(tǒng)半導(dǎo)體催化材料TiO_2相比,它具有更合適的禁帶寬度(2.7 eV);且不含有金屬元素,這使得g-C_3N_4更易于環(huán)境保護(hù);CN骨架的高度縮合導(dǎo)致其具有優(yōu)異的物理結(jié)構(gòu)和化學(xué)穩(wěn)定性。此外,g-C_3N_4的制備原材料豐富、價格低廉、易于修飾,因而在光解水制氫、光催化還原CO2和光催化處理有機(jī)污染物等領(lǐng)域備受關(guān)注。釩酸鹽是近幾年興起的一種光催化材料,在可見光下同樣表現(xiàn)出良好的的光催化性能。本文將g-C_3N_4和釩酸鹽進(jìn)行復(fù)合,然后在其基礎(chǔ)上與Ag納米顆粒作三元復(fù)合,合成出多種具有高效光催化活性的復(fù)合光催化劑,為g-C_3N_4基復(fù)合光催化材料的制備和應(yīng)用提供有效參考。本文的主要研究工作包括:(1)首先將巴比妥酸和二氰二胺(DCDA)混合,以此為前驅(qū)體,通過高溫煅燒法制備出具有較大比表面積的改性g-C_3N_4,記為BA-C_3N_4。通過共沉淀方法制備了含有不同BA-C_3N_4比例的BA-C_3N_4/Ag_3VO_4復(fù)合光催化劑。掃描和透射結(jié)果表明,Ag_3VO_4呈顆粒狀,均勻地分布在層片狀的BA-C_3N_4表面,在界面處形成的異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)加速了光生電子和空穴的分離。從紫外可見譜圖中可以看出,復(fù)合光催化劑比BA-C_3N_4的可見光吸收強(qiáng)度更強(qiáng),可見光吸收范圍更大;BET測試表明,樣品30wt.%BA-C_3N_4/Ag_3VO_4的比表面積最大,為31.23 m2/g;對樣品進(jìn)行可見光降解RhB溶液實(shí)驗(yàn)的結(jié)果表明,樣品30wt.%BA-C_3N_4/Ag_3VO_4具有最佳的光催化性能,其一階動力學(xué)常數(shù)k值為0.138 min~(-1),明顯高于兩單體。循環(huán)實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,復(fù)合光催化劑具有可重復(fù)利用性和較好的穩(wěn)定性。(2)通過水熱法先制備出純CeVO_4單體,再以二氰二胺和CeVO_4為原料,其中,二氰二胺的用量固定,改變CeVO_4的用量,通過高溫煅燒法制備出含有不同CeVO_4比例的CeVO_4/g-C_3N_4復(fù)合光催化劑。掃描和透射的結(jié)果表明,紡錘狀的CeVO_4緊密地貼合在層片狀的g-C_3N_4上,在界面處形成異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu),改善了復(fù)合光催化材料的光催化性能。從紫外可見譜圖中可以看出,樣品S5的可見光吸收邊最大,吸收強(qiáng)度最強(qiáng),對應(yīng)的禁帶寬度也是最窄的,為2.65 eV。BET測試表明,在復(fù)合物中存在介孔結(jié)構(gòu),且所有復(fù)合樣品的比表面積都要高于單體CeVO_4。對樣品進(jìn)行可見光降解MB溶液實(shí)驗(yàn),結(jié)果表明,復(fù)合后樣品的光催化性能都有所提高。樣品S5具有最佳的光催化活性,對應(yīng)的一階動力學(xué)常數(shù)k值是0.022 min~(-1)。捕捉實(shí)驗(yàn)證明,超氧自由基在三種活性基團(tuán)中起最主要作用,空穴作用最小。樣品S5的熒光強(qiáng)度最低,即光生電子和空穴的分離效率最高。循環(huán)降解實(shí)驗(yàn)表明該復(fù)合樣品具有可重復(fù)利用性和較好的穩(wěn)定性。(3)采用超聲沉淀方法,以第二章中的樣品S5、硝酸銀、檸檬酸鈉等為原料,經(jīng)過長時間超聲制備出不同Ag含量的三元復(fù)合光催化劑,記為X%Ag/S5。從透射圖中可以看出復(fù)合物仍以呈層片狀分布的g-C_3N_4作為基體,CeVO_4粒子和Ag納米顆粒分布在其表面,其中CeVO_4的粒徑大小分布在50 nm左右,Ag納米顆粒的粒徑分布在10 nm左右。XRD結(jié)果顯示,在S5圖譜的基礎(chǔ)上我們發(fā)現(xiàn)了Ag對應(yīng)的(111)和(200)晶面,說明我們成功制備出三元復(fù)合光催化劑。紫外可見光譜表明,樣品7%Ag/S5在所有復(fù)合催化劑中具有最強(qiáng)的可見光吸收強(qiáng)度和最大的可見光吸收邊,對應(yīng)的禁帶寬度為2.5 eV,低于二元復(fù)合S5的禁帶寬度。對所有樣品進(jìn)行可見光降解MB溶液實(shí)驗(yàn),結(jié)果表明,樣品7%Ag/S5的光催化活性最佳,在120 min內(nèi)對MB的降解率幾乎達(dá)到百分之百,對應(yīng)的一階動力學(xué)常數(shù)k值為0.0462 min~(-1)。三元復(fù)合催化劑性能的提高除了異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)的作用,還依靠Ag納米顆粒的等離子體共振效應(yīng)。
【學(xué)位授予單位】：江蘇大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36

【相似文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 林剛;;新型復(fù)合光催化劑實(shí)現(xiàn)陽光下二氧化碳高效轉(zhuǎn)化[J];低溫與特氣;2008年04期

2 盧利平;;可利用太陽光高效轉(zhuǎn)化的新型復(fù)合光催化劑[J];功能材料信息;2008年04期

3 輝永慶,謝家理,龍素群;新型納米復(fù)合光催化劑的研究[J];四川大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版);2004年03期

4 ;日科學(xué)家開發(fā)出新型復(fù)合光催化劑[J];中國有色金屬;2008年18期

5 ;日科學(xué)家開發(fā)出新型復(fù)合光催化劑[J];電子元件與材料;2009年02期

6 薩嘎拉;解秀娟;斯琴塔娜;張宇;照日格圖;;TiO_2/Fe_3O_4/AC復(fù)合光催化劑的制備及其光催化活性研究[J];內(nèi)蒙古師范大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)漢文版);2009年02期

7 王敏;陳平;熊闖;;聚硅硫酸鈦制備復(fù)合光催化劑及降解甲基橙的研究[J];化學(xué)工程師;2012年03期

8 王巖玲;王俊恩;葛艷秋;;Bi_2Fe_4O_9/TiO_2復(fù)合光催化劑的制備及光催化性能[J];安徽農(nóng)業(yè)科學(xué);2013年07期

9 張新榮,楊平,趙夢月;玻璃微球附載復(fù)合光催化劑降解有機(jī)磷農(nóng)藥[J];鄭州工業(yè)大學(xué)學(xué)報;1999年01期

10 周化嵐;鄒忠;吳莎;施文健;;核殼型復(fù)合光催化劑的研究進(jìn)展[J];材料導(dǎo)報;2010年17期

中國重要會議論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 張敬暢;高玲玲;曹維良;;超臨界流體干燥法制備新型TiO_2-CeO_2-SiO_2三元納米復(fù)合光催化劑及其光催化性能研究[A];中國硅酸鹽學(xué)會2003年學(xué)術(shù)年會論文摘要集[C];2003年

2 馮妍;吳青松;張國英;;Fe_2O_3/Bi_2WO_6復(fù)合光催化劑的制備及性能[A];第六屆全國物理無機(jī)化學(xué)會議論文摘要集[C];2012年

3 王凱;徐志堅(jiān);韓一丹;底蘭波;張秀玲;;離子液體助TiO_2-CoFe_2O_4磁性復(fù)合光催化劑的制備[A];第十三屆全國太陽能光化學(xué)與光催化學(xué)術(shù)會議學(xué)術(shù)論文集[C];2012年

4 李霞;江國華;唐柏林;魏征;王小紅;;CF/N-doped BiOBr復(fù)合光催化劑的制備及性能研究[A];第十四屆全國青年催化學(xué)術(shù)會議會議論文集[C];2013年

5 孫勇;房晶瑞;王魯東;;導(dǎo)電高分子/無機(jī)半導(dǎo)體復(fù)合光催化劑的研究進(jìn)展[A];第七屆中國功能材料及其應(yīng)用學(xué)術(shù)會議論文集（第2分冊）[C];2010年

6 李長江;王勝平;鞏金龍;;磷酸銀-釩酸鉍復(fù)合光催化劑的制備與性能研究[A];第十四屆全國青年催化學(xué)術(shù)會議會議論文集[C];2013年

7 叢野;龍梅;秦云;李軒科;;以炭黑為反應(yīng)性模板制備二氧化鈦/炭黑復(fù)合光催化劑[A];第十三屆全國太陽能光化學(xué)與光催化學(xué)術(shù)會議學(xué)術(shù)論文集[C];2012年

8 張荷美;宋秀芹;;ZnO/TiO_2復(fù)合光催化劑的制備及其光催化性能研究[A];中國化學(xué)會第十二屆膠體與界面化學(xué)會議論文摘要集[C];2009年

9 曹暮寒;吳建成;皋銀銀;敖燕輝;;磁性石墨烯負(fù)載二氧化鈦復(fù)合光催化劑的制備及光催化性能研究[A];第十三屆全國太陽能光化學(xué)與光催化學(xué)術(shù)會議學(xué)術(shù)論文集[C];2012年

10 李繪;張曉艷;崔曉莉;;火熱法制備嵌碳TiO_2-SiO_2復(fù)合光催化劑[A];第十三屆全國太陽能光化學(xué)與光催化學(xué)術(shù)會議學(xué)術(shù)論文集[C];2012年

中國重要報紙全文數(shù)據(jù)庫 前1條

1 葛進(jìn);日科學(xué)家開發(fā)出新型復(fù)合光催化劑[N];科技日報;2008年

中國博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 羅利軍;具有吸附/光催化協(xié)同功能的二氧化鈦復(fù)合光催化劑的制備及去除雙酚A的研究[D];昆明理工大學(xué);2015年

2 于秀娜;基于抗生素廢水降解的微/納米復(fù)合光催化材料的制備及降解機(jī)理研究[D];江蘇大學(xué);2015年

3 劉棟;二氧化鈦/氮化硼復(fù)合光催化劑的制備及光催化性能的研究[D];河北工業(yè)大學(xué);2014年

4 徐W，

本文編號：1317260