本文關鍵詞：基于石墨相氮化碳復合光催化劑的制備及其光催化性能的研究　出處：《江蘇大學》2017年碩士論文　論文類型：學位論文

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【摘要】：石墨相氮化碳(g-C_3N_4)是一種呈現(xiàn)層片結構的二維材料。與傳統(tǒng)半導體催化材料TiO_2相比,它具有更合適的禁帶寬度(2.7 eV);且不含有金屬元素,這使得g-C_3N_4更易于環(huán)境保護;CN骨架的高度縮合導致其具有優(yōu)異的物理結構和化學穩(wěn)定性。此外,g-C_3N_4的制備原材料豐富、價格低廉、易于修飾,因而在光解水制氫、光催化還原CO2和光催化處理有機污染物等領域備受關注。釩酸鹽是近幾年興起的一種光催化材料,在可見光下同樣表現(xiàn)出良好的的光催化性能。本文將g-C_3N_4和釩酸鹽進行復合,然后在其基礎上與Ag納米顆粒作三元復合,合成出多種具有高效光催化活性的復合光催化劑,為g-C_3N_4基復合光催化材料的制備和應用提供有效參考。本文的主要研究工作包括:(1)首先將巴比妥酸和二氰二胺(DCDA)混合,以此為前驅體,通過高溫煅燒法制備出具有較大比表面積的改性g-C_3N_4,記為BA-C_3N_4。通過共沉淀方法制備了含有不同BA-C_3N_4比例的BA-C_3N_4/Ag_3VO_4復合光催化劑。掃描和透射結果表明,Ag_3VO_4呈顆粒狀,均勻地分布在層片狀的BA-C_3N_4表面,在界面處形成的異質結結構加速了光生電子和空穴的分離。從紫外可見譜圖中可以看出,復合光催化劑比BA-C_3N_4的可見光吸收強度更強,可見光吸收范圍更大;BET測試表明,樣品30wt.%BA-C_3N_4/Ag_3VO_4的比表面積最大,為31.23 m2/g;對樣品進行可見光降解RhB溶液實驗的結果表明,樣品30wt.%BA-C_3N_4/Ag_3VO_4具有最佳的光催化性能,其一階動力學常數(shù)k值為0.138 min~(-1),明顯高于兩單體。循環(huán)實驗結果表明,復合光催化劑具有可重復利用性和較好的穩(wěn)定性。(2)通過水熱法先制備出純CeVO_4單體,再以二氰二胺和CeVO_4為原料,其中,二氰二胺的用量固定,改變CeVO_4的用量,通過高溫煅燒法制備出含有不同CeVO_4比例的CeVO_4/g-C_3N_4復合光催化劑。掃描和透射的結果表明,紡錘狀的CeVO_4緊密地貼合在層片狀的g-C_3N_4上,在界面處形成異質結結構,改善了復合光催化材料的光催化性能。從紫外可見譜圖中可以看出,樣品S5的可見光吸收邊最大,吸收強度最強,對應的禁帶寬度也是最窄的,為2.65 eV。BET測試表明,在復合物中存在介孔結構,且所有復合樣品的比表面積都要高于單體CeVO_4。對樣品進行可見光降解MB溶液實驗,結果表明,復合后樣品的光催化性能都有所提高。樣品S5具有最佳的光催化活性,對應的一階動力學常數(shù)k值是0.022 min~(-1)。捕捉實驗證明,超氧自由基在三種活性基團中起最主要作用,空穴作用最小。樣品S5的熒光強度最低,即光生電子和空穴的分離效率最高。循環(huán)降解實驗表明該復合樣品具有可重復利用性和較好的穩(wěn)定性。(3)采用超聲沉淀方法,以第二章中的樣品S5、硝酸銀、檸檬酸鈉等為原料,經(jīng)過長時間超聲制備出不同Ag含量的三元復合光催化劑,記為X%Ag/S5。從透射圖中可以看出復合物仍以呈層片狀分布的g-C_3N_4作為基體,CeVO_4粒子和Ag納米顆粒分布在其表面,其中CeVO_4的粒徑大小分布在50 nm左右,Ag納米顆粒的粒徑分布在10 nm左右。XRD結果顯示,在S5圖譜的基礎上我們發(fā)現(xiàn)了Ag對應的(111)和(200)晶面,說明我們成功制備出三元復合光催化劑。紫外可見光譜表明,樣品7%Ag/S5在所有復合催化劑中具有最強的可見光吸收強度和最大的可見光吸收邊,對應的禁帶寬度為2.5 eV,低于二元復合S5的禁帶寬度。對所有樣品進行可見光降解MB溶液實驗,結果表明,樣品7%Ag/S5的光催化活性最佳,在120 min內對MB的降解率幾乎達到百分之百,對應的一階動力學常數(shù)k值為0.0462 min~(-1)。三元復合催化劑性能的提高除了異質結結構的作用,還依靠Ag納米顆粒的等離子體共振效應。
【學位授予單位】：江蘇大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36

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本文編號：1317260