本文關(guān)鍵詞：前驅(qū)體制備方法對(duì)CuZnAlSi漿狀二甲醚催化劑性能的影響　出處：《太原理工大學(xué)》2017年碩士論文　論文類(lèi)型：學(xué)位論文

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【摘要】：二甲醚具有高十六烷值、優(yōu)良的燃燒性能和低CO、NOx和顆粒物排放量,在能源需求與日俱增和巨大的環(huán)保壓力下,使用二甲醚作為柴油替代燃料有著重要的應(yīng)用前景。二甲醚用途廣泛,可作為化工原料、氣霧劑、制冷劑和發(fā)泡劑,還可作為化工中間體來(lái)生產(chǎn)其他的化學(xué)品和儲(chǔ)氫產(chǎn)品。合成氣一步法制備二甲醚為強(qiáng)放熱反應(yīng),與固定床反應(yīng)器相比,漿態(tài)床反應(yīng)器具有傳熱性能好,能量利用率高的特點(diǎn),故漿態(tài)床一步法合成氣制備二甲醚更具有發(fā)展前景。但傳統(tǒng)方法制備的催化劑在漿態(tài)床中易失活,本課題組提出的漿態(tài)床催化劑的完全液相制備法,解決了催化劑在漿態(tài)床中穩(wěn)定性差的難題,然而催化劑的活性有待提高。前驅(qū)體的制備方法對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)和性能有著重要的影響。本文采用完全液相制備法,在分析和總結(jié)前期研究的基礎(chǔ)上,針對(duì)增強(qiáng)甲醇合成和甲醇脫水組分的協(xié)同作用,分別采用乙醇、乙二醇和水三種成膠溶劑,考察了不同溶劑對(duì)催化性能的影響。針對(duì)反應(yīng)過(guò)程中二氧化碳的選擇性偏高的問(wèn)題,對(duì)CuZnAlSi催化劑進(jìn)行了改性,研究了Sn含量以及Sn的加入方式對(duì)催化劑活性及DME選擇性的影響。甲醇合成反應(yīng)作為一步法制備二甲醚的第一步,甲醇合成催化劑的性能對(duì)雙功能催化劑活性的影響至關(guān)重要,因此分別采用一步沉淀法,兩步沉淀法和分步沉淀法制備了三種催化劑,考察了甲醇前驅(qū)體制備方式對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)和性能的影響。采用XRD、NH_3-TPD-MS、H_2-TPR、N_2-吸附測(cè)試、XPS和TEM對(duì)催化進(jìn)行了表征,探究催化劑的構(gòu)效關(guān)系。研究得到主要結(jié)論如下:1.采用不同的溶劑作為CuZnAl復(fù)合鹽與甲醇脫水組分的成膠介質(zhì)會(huì)顯著影響活性金屬Cu0粒度、表面酸量及酸度、表面元素相對(duì)比例,調(diào)控Cu物種的可還原濃度,這些因素是導(dǎo)致催化劑性能差異的原因。其中,以乙醇作為成膠溶劑制備的催化劑活性最佳。2.加入金屬Sn助劑能顯著提高產(chǎn)物中DME的選擇性。Sn能促進(jìn)形成較小的Cu顆粒,這對(duì)提高催化劑的活性有利;金屬Sn在表面的富集對(duì)催化效果不利。Sn含量最優(yōu)為Sn:Al=11:900(物質(zhì)的量比),最優(yōu)的Sn加入方式為CuZnAl的鹽溶液與Na2CO3溶液并流共沉淀結(jié)束后加入Sn的鹽溶液,并與CuZnAl碳酸鹽復(fù)合物一起在母液中老化2 h。采用上述最優(yōu)的兩個(gè)條件制備出的催化劑在120 h的評(píng)價(jià)周期內(nèi),其平均CO轉(zhuǎn)化率和DME選擇性分別為53.47%和82.12%。3.不同的甲醇合成催化劑的制備方法會(huì)顯著影響CuZnAl Si漿狀催化劑的結(jié)構(gòu),其中分步沉淀法制備的催化劑Cu、Zn間的相互作用較強(qiáng),Cu顆粒小,可還原物種多,比表面積大,活性和選擇性均最好。
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36;TQ223.24

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 趙云鵬;蔡宇，

本文編號(hào)：1315130